Her præsenterer vi en protokol til syntetisering af to typer UTe2-krystaller: dem, der udviser robust superledningsevne via kemisk damptransportsyntese, og dem, der mangler superledningsevne, via smeltet metalfluxsyntese.
Enkeltkrystalprøver af actinidforbindelsen urandiellurid, UTe2, er af stor betydning for undersøgelsen og karakteriseringen af dets dramatiske ukonventionelle superledningsevne, der menes at indebære spin-triplet elektronparring. En variation i de superledende egenskaber af UTe2 rapporteret i litteraturen indikerer, at uoverensstemmelser mellem syntesemetoder giver krystaller med forskellige superledende egenskaber, herunder fraværet af superledningsevne helt. Denne protokol beskriver en proces til syntetisering af krystaller, der udviser superledningsevne via kemisk damptransport, som konsekvent har udvist en superledende kritisk temperatur på 1,6 K og en dobbelt overgang, der indikerer en multikomponentordreparameter. Dette sammenlignes med en anden protokol, der bruges til at syntetisere krystaller via smeltet metalfluxvækstteknikken, som producerer prøver, der ikke er bulksuperledere. Forskelle i krystalegenskaberne afsløres gennem en sammenligning af strukturelle, kemiske og elektroniske egenskabsmålinger, der viser, at den mest dramatiske forskel forekommer i prøvernes elektriske modstand ved lav temperatur.
Ved temperaturer, der typisk er meget lavere end stuetemperatur, udviser mange materialer superledningsevne – den fascinerende makroskopiske kvantetilstand, hvor den elektriske modstand bliver absolut nul, og elektrisk strøm kan strømme uden spredning. I den typiske superledende fase danner de bestanddele elektroner i stedet for at fungere som separate enheder Cooper-par, som almindeligvis består af to elektroner med modsatte spins, i en spin singlet-konfiguration. I meget sjældne tilfælde kan Cooper-parrene dog i stedet består af to elektroner med parallelle spins i en spin triplet-konfiguration. Blandt de få tusinde superledere, der hidtil er opdaget, er der kun få superledere, der er blevet identificeret som spin triplet kandidater. Dette sjældne kvantefænomen har tiltrukket sig stor forskningsinteresse, fordi spin triplet superledere foreslås at være en potentiel byggesten for kvantecomputere1,2, den næste generation af beregningsteknologi.
For nylig rapporterede Ran og kolleger, at UTe2 er en kandidat spin triplet superleder3. Denne superleder har mange eksotiske egenskaber, der indikerer en spin tripletkonfiguration: et ekstremt, uforholdsmæssigt stort, kritisk magnetfelt, der kræves for at undertrykke superledningsevnen, et temperaturuafhængigt NMR Knight-skift3, et spontant magnetisk øjeblik indikeret af den optiske Kerr-effekt4 og en chiral elektronisk overfladetilstand indikeret ved scanning tunnelspektroskopi5 . Desuden induceres yderligere superledende faser faktisk i højt magnetfelt6, et eksempel på det usædvanlige fænomen reentrant superledningsevne.
Selvom disse nye resultater er robuste, afhænger UTe2’s superledende egenskaber af den synteseproces, der anvendes af forskellige grupper7,8,9. Krystaller af UTe2 syntetiseret ved anvendelse af den kemiske damptransportmetode superleder under en kritisk temperatur på 1,6 K. I modsætning hertil har de, der dyrkes ved hjælp af smeltet fluxmetoden, en stærkt undertrykt superledende kritisk temperatur eller superleder slet ikke. I forventning om applikationer som kvanteberegning er det meget ønskeligt at opnå krystaller, som superlederen. Desuden er det også meget nyttigt at undersøge, hvorfor nominelt lignende krystaller ikke superledende er meget nyttigt for at forstå den grundlæggende superledende parringsmekanisme i UTe2, som, selvom den er ny og et emne for intens forskning, skal afvige væsentligt fra konventionelle superledere. Af disse grunde er de to forskellige syntesemetoder komplementære og nyttige at sammenligne. I dette papir demonstreres to forskellige metoder til syntese af UTe2, og egenskaberne af de enkelte krystaller fra de to metoder sammenlignes.
For at udføre kemisk damptransport er det enkleste at udnytte en vandret ovn med to zoner, som kan generere en temperaturgradient ved at indstille de to zoner ved forskellige temperaturer. Vellykket anvendelse af en enzoneovn til at dyrke superledende prøver er endnu ikke blevet påvist. Udgangsmaterialer forsegles med en hydrogen-iltbrænder i et smeltet kvartsrør, som skal renses for luft. Rensningen og tætningen kan opnås ved at forbinde røret til en manifold fastgjort til en tørpumpe og en argongascylinder. Når det er forberedt, placeres dette rør i ovnen, således at to ender af røret spænder over de to temperaturzoner. I tilfælde af UTe2 placeres enden af røret, der indeholder udgangsmaterialerne, i den varme ende. Det elementære uran og tellurium reagerer med jod, bevæger sig ned i røret som en damp og størkner til sidst i den kolde ende kvartsrøret i form af enkeltkrystaller. Generelt er væksten af store krystaller materialeafhængig og kan tage flere uger. For UTe2 er 7 dage nok til at dyrke krystaller med mm dimensioner. Efter væksten fjernes røret fra ovnen og åbnes for at høste krystallerne.
Selvfluxmetoden med smeltet metal kræver en simpel resistiv kasseovn med en temperaturzone. Uran opløses i smeltet tellur, og opløseligheden af UTe2 er afhængig af temperaturen. Udgangsmaterialer, elementært uran og tellurium, placeres i en aluminiumoxiddigel. Oven på denne digel anbringes en anden digel på hovedet, fyldt med kvartsuld. De to digler forsegles i et kvartsrør, som sættes i en kasseovn. Denne gang, i stedet for at generere en fast temperaturgradient over en afstand, varieres temperaturen som en funktion af tiden, da ovnen langsomt afkøles med en fast hastighed. Ved den højeste temperatur opløses alt uran i flydende tellur, som har en meget lavere smeltetemperatur end uran. Når ovnen afkøles, falder opløseligheden af UTe2, og UTe2 enkeltkrystaller udfældes og bliver større. Ved en temperatur, der er lav nok til at have genereret tilstrækkeligt store UTe2 enkeltkrystaller, men stadig høj nok til, at telluret forbliver flydende, fjernes kvartsrøret fra den varme ovn, anbringes i en centrifuge og spindes, hvilket adskiller det faste UTe2 fra det flydende tellurium, før det fryser. Derefter får røret lov til at afkøle til stuetemperatur, før det brydes for at samle krystallerne.
At arbejde med forarmet uran er en stærkt reguleret aktivitet, der kræver bevidsthed om og overholdelse af gældende love. Følg alle lokale gældende sikkerhedsregler for farlige og radioaktive materialer, og sørg for den nødvendige tilladelse til at udføre dette arbejde. Disse regler varierer efter jurisdiktion og institution og kan ikke behandles her. Der gælder dog nogle generelle principper, der kan hjælpe med planlægningen af forskning. Forskere bør uddannes til at arbejde med radioaktive og farlige materialer. Brug nødvendigt personligt beskyttelsesudstyr, herunder handsker. Arbejd metodisk og pas på at undgå spredning af radioaktivt materiale. Kassér affald i mærkede og godkendte beholdere.
The authors have nothing to disclose.
Denne forskning blev støttet af National Institute of Standards and Technology. Dele af syntesen blev støttet af Gordon og Betty Moore Foundation’s EPiQS Initiative gennem Grant No. DKMF9071. Dele af karakteriseringen blev støttet af US Department of Energy (DOE) -prisen DE-SC0019154. Identifikation af visse kommercielle produkter og firmanavne er ikke beregnet til at antyde anbefaling eller godkendelse fra National Institute of Standards and Technology, og det er heller ikke hensigten at antyde, at de identificerede produkter eller navne nødvendigvis er de bedste tilgængelige til formålet.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |