Summary

En komplett metode for å evaluere ytelsen til fotokatalysatorer for nedbrytning av antibiotika i miljøsanering

Published: October 06, 2022
doi:

Summary

Presentert her er en protokoll for å utforske et universelt sett med eksperimentelle prosedyrer for omfattende laboratorieevaluering av fotokatalysatorer innen miljørensing, ved hjelp av eksemplet på fotokatalytisk fjerning av antibiotika organiske forurensende molekyler fra vann ved phthalocyanine sensibiliserte sølvfosfatkompositter.

Abstract

Ulike antibiotika som tetracyklin, aureomycin, amoksicillin og levofloksacin finnes i store mengder i grunnvann og jordsystemer, noe som potensielt kan føre til utvikling av resistente og multiresistente bakterier, som utgjør en trussel mot mennesker, dyr og miljøsystemer. Fotokatalytisk teknologi har tiltrukket seg stor interesse på grunn av sin raske og stabile behandling og direkte bruk av solenergi. Imidlertid er de fleste studier som evaluerer ytelsen til halvlederkatalysatorer for fotokatalytisk nedbrytning av organiske forurensninger i vann, for tiden ufullstendige. I dette papiret er en komplett eksperimentell protokoll designet for å evaluere fotokatalytisk ytelse av halvlederkatalysatorer. Her ble rombisk dodekaedrisk sølvfosfat fremstilt ved en enkel løsningsmiddelfasesyntesemetode ved romtemperatur og atmosfærisk trykk. BrSubphthalocyanine/Ag3PO4 heterojunction materialer ble fremstilt ved solvothermal metoden. Den katalytiske ytelsen til as-preparerte materialer for nedbrytning av tetracyklin ble evaluert ved å studere forskjellige påvirkningsfaktorer som katalysatordosering, temperatur, pH og anioner ved atmosfærisk trykk ved bruk av en 300 W xenonlampe som en simulert sollyskilde og en lysintensitet på 350 mW / cm2. Sammenlignet med den første syklusen opprettholdt den konstruerte BrSubphthalocyanin / Ag 3 PO4 82, 0% av den opprinnelige fotokatalytiske aktiviteten etter fem fotokatalytiske sykluser, mens den uberørte Ag3PO4 opprettholdt bare 28, 6%. Stabiliteten til sølvfosfatprøver ble ytterligere testet ved et fem-syklus eksperiment. Dette papiret gir en komplett prosess for evaluering av katalytisk ytelse av halvlederkatalysatorer i laboratoriet for utvikling av halvlederkatalysatorer med potensial for praktiske anvendelser.

Introduction

Tetracykliner (TC) er vanlige antibiotika som gir effektiv beskyttelse mot bakterielle infeksjoner og er mye brukt i husdyrhold, akvakultur og sykdomsforebygging 1,2. De er utbredt i vann på grunn av overforbruk og feil bruk de siste tiårene, samt utslipp av industrielt avløpsvann3. Dette har forårsaket alvorlig miljøforurensning og alvorlig risiko for menneskers helse; For eksempel kan overdreven tilstedeværelse av TC i det vandige miljøet negativt påvirke mikrobiell samfunnsfordeling og bakteriell resistens, noe som fører til økologiske ubalanser, hovedsakelig på grunn av antibiotikas svært hydrofile og bioakkumulerende natur, samt et visst nivå av bioaktivitet og stabilitet 4,5,6 . På grunn av hyperstabiliteten til TC i miljøet er det vanskelig å bryte ned naturlig; Derfor har mange metoder blitt utviklet, inkludert biologiske, fysisk-kjemiske og kjemiske behandlinger 7,8,9. Biologiske behandlinger er svært effektive og rimelige10,11. Men fordi de er giftige for mikroorganismer, nedbryter de ikke effektivt og mineraliserer antibiotikamolekyler i vann12. Selv om fysisk-kjemiske metoder kan fjerne antibiotika fra avløpsvann direkte og raskt, konverterer denne metoden bare antibiotikamolekylene fra væskefasen til den faste fase, nedbryter dem ikke helt, og er for kostbar13.

I motsetning til konvensjonelle metoder har halvlederfotokatalyse blitt mye brukt til nedbrytning av forurensende stoffer de siste tiårene på grunn av dens effektive katalytiske nedbrytningsegenskaper14. For eksempel oppnådde den edle metallfrie magnetiske FexMny katalysatoren til Li et al. effektiv fotokatalytisk oksidasjon av en rekke antibiotikamolekyler i vann uten bruk av oksidant15. Yan et al. rapporterte in situ-syntesen av liljelignende NiCo2O4 nanoark på avfall biomasseavledet karbon for å oppnå effektiv fotokatalytisk fjerning av fenoliske forurensninger fra vann16. Teknologien er avhengig av en halvlederkatalysator begeistret av lys for å generere fotogenererte elektroner (e) og hull (h +) 17. De fotogenererte e- og h+ vil bli omdannet til superoksidanionradikaler (O2-) eller hydroksylradikaler (OH) ved å reagere med absorbertO2 ogH2O, og disse oksidativt aktive artene oksiderer og dekomponerer organiske miljøgiftmolekyler i vann til CO 2 og H2 O og andre mindre organiskemolekyler18,19,20 . Det er imidlertid ingen enhetlig feltstandard for evaluering av fotokatalysatorytelse. Evalueringen av et materiales fotokatalytiske ytelse bør undersøkes med hensyn til katalysatorpreparasjonsprosessen, miljøforhold for optimal katalytisk ytelse, katalysatorens resirkuleringsytelse, etc. Ag3PO 4, med sin fremtredende fotokatalytiske evne, har utløst betydelig bekymring for miljøsanering. Denne nye fotokatalysatoren oppnår kvanteeffektivitet på opptil 90 % ved bølgelengder større enn 420 nm, noe som er betydelig høyere enn tidligere rapporterte verdier21. Imidlertid begrenser den alvorlige fotokorrosjonen og utilfredsstillende elektronhullseparasjonshastigheten til Ag3PO4 sin brede anvendelse22. Derfor har det blitt gjort ulike forsøk på å overvinne disse ulempene, for eksempel formoptimalisering23, ionedop 24 og heterostrukturbygging25,26,27. I dette papiret ble Ag3PO4 modifisert ved hjelp av morfologikontroll samt heterojunction engineering. Først ble rombiske dodekaedrale Ag3PO4 krystaller med høy overflateenergi fremstilt ved løsningsmiddelfasesyntese ved romtemperatur under omgivelsestrykk. Deretter ble organisk supramolekylær BrSubphthalocyanine (BrSubPc), som kan fungere som både elektronakseptor og elektrondonor, selvmontert på sølvfosfatoverflaten ved den solvotermiske metoden 28,29,30,31,32,33,34,35 . Den fotokatalytiske ytelsen til de fremstilte materialene ble evaluert ved å undersøke effekten av forskjellige miljøfaktorer på den fotokatalytiske ytelsen til de fremstilte prøvene for å nedbryte spormengder av tetracyklin i vann. Denne artikkelen gir en referanse for systematisk evaluering av materialets fotokatalytiske ytelse, noe som er av betydning for fremtidig utvikling av fotokatalytiske materialer for praktiske anvendelser i miljøsanering.

Protocol

1. Klargjøring av BrSubPc MERK: BrSubPc-prøven ble utarbeidet i henhold til et tidligere publisert arbeid36. Reaksjonen utføres i et dobbeltrads vakuumledningssystem, og reaksjonsprosessen kontrolleres strengt under vannfrie og oksygenfrie forhold. Forbehandling av råvarerVei 2 g o-dicyanobenzen, tørk den i vakuumovn i 24 timer, ta den ut og slip den forsiktig i en agatmørtel. Sett den igjen i vakuumovn i 1 uke; Ta den…

Representative Results

Den rombiske dodekaederen Ag3PO4 ble vellykket syntetisert ved hjelp av denne løsningsfasesyntesemetoden. Dette bekreftes av SEM-bildene vist i figur 1A,B. Ifølge SEM-analysen ble den gjennomsnittlige diameteren av den rombiske dodekaederstrukturen funnet å være mellom 2-3 μm. De uberørte BrSubPc-mikrokrystallene viser en stor uregelmessig flakstruktur (figur 1C). I komposittprøven beholdt titandioksidet fortsatt den…

Discussion

I dette papiret presenterer vi en komplett metodikk for evaluering av katalytisk ytelse av fotokatalytiske materialer, inkludert fremstilling av katalysatorer, undersøkelse av faktorer som påvirker fotokatalyse og ytelsen til katalysatorgjenvinning. Denne evalueringsmetoden er universell og anvendelig for alle ytelsesevalueringer av fotokatalytisk materiale.

Når det gjelder materialpreparasjonsmetoder, har mange ordninger blitt rapportert for fremstilling av rombisk dodekaedrisk Ag3</s…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Dette arbeidet ble støttet av National Natural Science Foundation of China (21606180), og Natural Science Basic Research Program of Shaanxi (Program nr. 2019JM-589).

Materials

300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA

References

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).
check_url/64478?article_type=t

Play Video

Cite This Article
Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).

View Video