Protocol
注意：此处所概述的方法，包括使用放射性物质（例如，铀六水合硝酸）和几个腐蚀性物质。适当的防护服和设备应使用（包括实验室工作服，手套，保护眼睛和通风橱）样品制备过程中。另外，用于该工作实验室区域应定期进行放射性污染监测。
注意：需要的化学化合物列于表1这种制剂是通过检查以前开发的报道成分数据为trinitite 10这里报告测定的质量分数由平均质量分数为几个不同的trinitite样品10“丢失”的质量。 （该部分不和为1）存在添加燃料，篡改，和其他成分时允许有一定的灵活性。我们的独立的几个trinitite样本的分析表明，石英是唯一的矿物相尚存在trinitite。5因此，石英是包含在我们的标准Trinitite配方（STF）的唯一矿物。虽然其他矿物粒舍利已经报道了trinitite，11这些往往是例外，而不是规则。在一般情况下，石英是在熔融玻璃中发现的唯一的矿物。10,12同样，石英砂是沥青和混凝土的共同组成，这将是在城市核熔融玻璃的形成很重要的。
| 场均Trinitite数据 | 标准Trinitite配方（STF） | ||
| 复合 | 质量分数 | 复合 | 质量分数 |
| 二氧化硅 | 6.42x10 -1 | 二氧化硅 | 6.42x10 -1 |
| 的 Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 | 的 Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 |
| 氧化钙 | 9.64x10 -2 | 氧化钙 | 9.64x10 -2 |
| 的FeO | 1.97x10 -2 | “>的FeO1.97x10 -2 | |
| 氧化镁 | 1.15x10 -2 | 氧化镁 | 1.15x10 -2 |
| 娜2 O | 1.25x10 -2 | 娜2 O | 1.25x10 -2 |
| K 2 O | 5.13x10 -2 | KOH | 6.12x10 -2 |
| 的MnO | 5.05x10 -4 | 的MnO | 9px;“> 5.05x10 -4|
| 二氧化钛 | 4.27x10 -3 | 二氧化钛 | 4.27x10 -3 |
| 总 | 9.81x10 -1 | 总 | 9.91x10 -1 |
表1列出的化学化合物。
1.准备了科技型中小企业
注：需要的设备包括微量天平，金属铲，陶瓷研钵，通风橱，乳胶手套，实验室外套，和护目镜。
- 混合的非放射性组件
- 获得至少65克石英砂（SiO 2）的15克的 Al 2 O 3的</子>粉末，10g的CaO粉剂的，2克的FeO粉末，将2克的MgO粉末，将2克的Na 2 O粉末，7克KOH颗粒，1克的MnO粉末和1g 的 TiO 2粉末（在表1中列出的化合物）。
- 使用微量天平和小抹刀精确地测量每种化合物的质量分数，如表1所列 。为了达到最佳效果制备100克非放射性前体基质的在同一时间。
- 使用研钵和杵粉碎（至〜：10-20微米大小的颗粒），并充分混合的化合物中，形成含有64.2克的 SiO 2，14.2克的 Al 2 O 3的，9.64克的CaO，1.97克的均匀粉末混合物的FeO，1.15克氧化镁，1.25克的Na 2 O的6.12克氢氧化钾，0.0505克的MnO和0.427克二氧化钛。
- 搅拌该混合物，用球混合器，下一步采取前不久。
- 用铀六水合硝酸混合STF的（UNH）
- Acqu愤怒至少为1g UNH的。
- 内部通风橱中，粉碎几UNH晶体（用研钵和研杵）以形成1-2微米的颗粒的细粉。
- 添加33.75微克UNH每克非放射性前体基质的（这个比率是合适的用于模拟一个简单的武器的1千吨的收率）。13
- 彻底混合粉末混合物，包括UNH，使用研钵和研杵。熔融步骤前不久完成最终混合。
2.生产1-克熔融玻璃样品
注：需要的设备包括额定在1600℃以上，高纯石墨坩埚，长的不锈钢坩埚钳，耐热手套和保护眼睛的HTF。耐热手套和保护眼睛应该引入或从炉中取出样品时佩戴。因为他们减少从炉强光有色护目镜（或太阳眼镜）是有用的。
- 生产非放射性样品
- 填充厚的陶瓷盘（诸如砂浆）与约100克的纯石英砂，并在室温保持邻近那里的样本将被熔化炉的位置。
- 预热导热油〜1500℃。
- 仔细测量将1.00g非放射性粉末混合物并将粉末在高纯度石墨坩埚中。
- 小心地在加热的HTF的坩埚（使用长对钢坩埚钳）和30分钟熔化混合物。
- 取出样品（再次使用夹钳）和熔融样品倒入充满沙子的砂浆。
- 让玻璃珠，以处理前冷却1-2分钟。
- 抛光珠以除去残余的砂（如有必要）。
- 的放射性样品的
- 重复步骤2.1.1和2.1.2以上。
- 仔细衡量1.00克放射性粉末混合物（包括UNH）和放置powd使用一个单独的刮刀和微量天平，以避免交叉污染ER在高纯度石墨坩埚。
- 重复步骤2.1.4 - 2.1.6以上。
- 监控炉子周围的区域（使用手持式辐射检测器和/或刷卡测定）来检查放射性污染。
3.样品激活
注意：下面的公式推导假设使用武器级（浓）金属铀。 UNH或氧化铀的数量将需要根据元素铀的质量分数和铀-235富集水平缩放。
- 一个熔融玻璃样品铀笛的激活
- 计算所需的使用低于 13（其中，m U表示的铀的质量分数和Y表示的武器收率）的方程样品铀金属的质量分数：
473 / 53473eq1.jpg“/> - 择：使用下面的等式计算的篡改（例如，天然铀，铅，钨）的质量分数：13
- 计算使用下面的等式13中的样品中的裂变的目标数，其中M s表示在克样品的质量和 N f表示照射期间在样品中产生的裂变的数目：
- 用低于 13的方程其中 m 235表示铀-235质量分数（丰度水平）和叔IRR是以秒的照射时间计算所需的照射时间：
- 照射样品为在4.0×10 14 N / 平方厘米/秒的热中子通量牛逼 IRR秒。例如，在气动管道1（PT-1）在HFIR一个60秒的照射（具有35的热，以共振比）将含有870 UNH微克（相当于410微克的样品中产生约1.1×10 11分体天然铀，或3.0微克的铀-235）。实现这一点的一个0.433克玻璃珠设计成模拟通过用0.1千吨收率武器产生的熔融玻璃样品。该样本已被彻底Cook等14分析。
- 按照适用的安全协议，用于处理放射性样品后照射。
- 计算所需的使用低于 13（其中，m U表示的铀的质量分数和Y表示的武器收率）的方程样品铀金属的质量分数：
- 一个熔融玻璃样品与钚燃料的激活（规划因素）
- 计算钚金属的质量分数所需的使用低于 13，其中m 莆 represen等式样品TS钚质量分数和Y表示的武器收率
- 重复步骤3.1.2和3.1.3以上。
- 确定，以获得熔融玻璃样品在裂变的期望数量的所需要的照射时间。这个时间将取决于钚的组成和品级以及中子能量光谱。
- 计算钚金属的质量分数所需的使用低于 13，其中m 莆 represen等式样品TS钚质量分数和Y表示的武器收率
注：应十分注意，当钚和其他分析处理将需要采取。在撰写本文时，只有铀已被用于在UT产生和照射HFIR合成熔融玻璃样本。
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Representative Results
在这项研究中产生的非放射性样品已相比trinitite和图1-3表明物理性质和形态确实相似。 图1提供了揭示这在宏观水平都观察到颜色和纹理的相似度照片。 图2示出了扫描电子显微镜（SEM）二次电子（SE）的图像其揭示相似的特征在微米级。用SEM和SEM软件进行扫描电镜分析。许多空隙在两个trinitite和合成样品观察。的缺陷和异质在两种以及类似 ，如图3提供的粉末X射线衍射（P-XRD）光谱trinitite和合成样品的比较。上trinitite和使用X射线衍射仪具有三维检测器合成的熔融玻璃样品进行的P-XRD分析。的X射线源是一个铜阳极设置在40mA和45千伏。狭缝的1/4°2θ窗口一起被一个1/8°2θ防散射衍射光栅使用。所有样品用硅（001）的无背景样品固定器测量并分别设置为旋转，在4转/秒。从10°2θ购入至100°2θ所有光谱。石英是存在于这两种情况下的唯一的矿物，和峰强度是相似的，这表明非晶3的可比程度。这些结果与trinitite 15,16,12,17的先前的研究和其他类型的核熔融玻璃的一致。18,19
trinitite和合成的核熔融玻璃的图1的肉眼比较。（A）的照片示出了trinitite样品的顶表面，（B）的照片示出了合成的核熔融玻璃样品全国生产的顶表面 ED在UT，（C）照片显示一个trinitite样品的内部结构（横截面图），（D）照片显示合成核熔化玻璃样品的内部结构。 请点击此处查看该图的放大版本。
trinitite和合成核熔化的玻璃图2.显微对比。SEM照片显示trinitite（顶部图像）的微观结构和合成核熔化玻璃（底部图像）的详细信息。 请点击此处查看该图的放大版本。
D / 53473 / 53473fig3.jpg“/>
trinitite和合成核熔化的玻璃图3结晶形态。trinitite（蓝线）和合成核熔化玻璃（红线）的P-XRD谱图。垂直线，虚线绿线代表一般与石英相关峰的位置。 请点击此处查看该图的放大版本。
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Discussion
注意有关步骤1.2.2和1.2.3：UNH的确切数额将根据场景变化被模拟。通过Giminaro 等人开发规划的公式可以用来选择铀适当的质量作为本文的“示例激活”一节中讨论给定的样本13。此外，氧化铀（UO 2或U 3 O 8）来代替UNH的使用，如果有的话，和铀-235的化合物（UNH或氧化铀是否）必须考虑的质量分数。对于这里所讨论的实验中UNH均匀混合所述前体基质内。可以预料，在熔化过程将影响铀和玻璃内的其他元素的分布。定性，玻璃似乎是多相的。然而，裂变径迹映射照射后没有进行充分分析的铀和裂变产物的玻璃内的分布。这是我为未来的研究SA的潜在话题。
石英是包括在该前体粉末矩阵的唯一的矿物，因为它是预计生存熔化过程中唯一的矿物质。3,10,12石英的剩余熔融样品中的量充当监视器以优化的熔融温度和时间炉5。据推测，一产生非晶的适当程度的一个样品最初包含石英方法将产生时等矿物质被包括在该前体类似的无定形样品。
在这项研究中产生的一个放射性样品通过在HFIR中子照射激活。铀燃料的内容和照射时间可以根据报告的国际原子能机构20以及关于武器产量和之间的关系计算初由Glasstone和杜兰21铀显著的数量来计算质量由核爆炸产生的熔融玻璃。这些概念整合在Giminaro 等人 13的分析。所述一个活化试样的分析通过Cook等进行 。14
这里所概述的新颖的方法可用于生产合成“trinitite”的样本，然后可以延伸到法医利益 （例如，城市核熔融玻璃）的其他方案。以前的努力，以产生替代核碎片都集中在玻璃的化学和放射性特性。这里提出的工作22的焦点是生产具有精确的物理，化学，和形态特征的替代的。该方法是独特的，因为它利用快速加热在炉中然后迅速冷却，在室温。有在熔融过程中没有斜坡上升或斜坡下降阶段和没有混合。由此产生的缺陷（ 如裂缝和空隙）和非均质性desiraBLE（作为势均力敌的比赛trinitite）。此外，这里列出的协议相对简单（相对于使用等离子体或激光器6方法），但结果相当准确，重复性好3。
在这项研究中所使用的导热油被设计来执行最好的时候，一个渐进的“坡道”和“减速”期间加热时采用。但是，对于该方法的逐渐降温阶段是不希望的，因为可能会发生重结晶，破坏样品的无定形性质。出于这个原因，在这种研究中生产的样品被引入炉后升至峰值温度，然后取出并迅速冷却的炉外。这就要求炉门被打开的两倍，而炉子是在峰值温度（这是不推荐的制造商）。此过程趋向于强调在加热元件和可在其寿命产生不利影响。这种风险是可以接受我们的purpoSES。然而，试样导入过程应慎重考虑和可能已修改的，这取决于所使用的特定的设备和所希望的最终产物。该方法的其他限制将在以下段落中讨论。
使用图形坩埚引入了一些碳污染到合成熔融玻璃样品（由于倾向石墨挥发在高温下）。这种污染可以通过抛光，合成后取出，或该样品可以被打破，只有“干净的”半留存用于分析。碳污染通常是局部的玻璃珠的底部附近。在露天使用的石墨坩埚也导致了无法控制的（因而未知）还原/氧化状态。铁将有可能被氧化和Fe / C合金可以制作。出于这个原因其他类型的坩埚进行了测试，包括铂和氧化锆，但是，石墨仍然是最好的OPTION的尽管潜在的碳污染和Fe / C的耦合问题。硅胶和铂结合使铂坩埚不切实际的。在淬火过程中氧化锆裂纹。进一步的研究可能会发现一个更好的选择，但截至发稿石墨是最经济和实验实用的选择。有多种方法来控制的熔炉内的环境 （例如，填充在管式炉用氩气），这些应该在未来进行探讨。对于这里所讨论的实验的熔炉内的环境下不操作，但所产生的玻璃样品的关键特性是适合他们的目的。应当指出，在一个核爆炸现有邻近地面零点环境还不是很清楚。
辐照样品中的气动管道系统在HFIR引入了代理人的放射性性能有一定的误差。这个错误的产生是由于鲜明的迪菲核武器和反应堆中子能谱之间伦斯。因此裂变产物谱将是一个反应器（由热中子谱。生产），而不是一个武器（由快中子能谱。生产）的特性。此外，裂变到活化产物的比率将不准确时两者都通过原位辐照产生。正在进行研究，以更好地理解和可能抵消这种效应。23变更前体基质的化学可能是必要的。
这里概述的方法将产生核熔融玻璃替代这在颜色，质地，孔隙率，微结构，矿物形态，组成的异质性，和非晶程度方面准确。基本上有这里提出三个关键步骤成功复制的结果：1）小心地按规格准备在STF粉末，2）安全，快速地加热该粉末至高温（远高于基质的熔点），和3）快速冷却（淬火），以避免重结晶。然而，注意，相同的程序不会产生相同的样品是很重要的，这是完全可以接受的情况也是如此真实核熔融玻璃（trinitite样品显示出高程度的可变性以及）。3
在该协议中最重要的步骤是步骤1.1.1至2.1.6。执行这些步骤将导致生产具有所需性能的非放射性的样品。一种放射性样品可以通过以下基本上与附加谨慎由于与放射性物质有关的危险的相同的步骤来制造。
此方法将被用于在未来产生城市核碎片替代物13，并且可以进一步扩大。的电位也存在采用该方法中的放射性废物的固定化的研究是重要的Nu的未来明确电力行业。
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Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| High Temperature Furnace (HTF) | Carbolite | HTF 18 | 1,800 °C HTF used to melt samples |
| High Temperature Drop Furnace | CM Inc. | 1706 BL | 1,700 °C Drop Furnace used to melt samples |
| Graphite Crucibles | SCP Science | 040-060-041 | 27 ml high purity graphite crucibles (10 pack) |
| Crucible Tongs | Grainger | 5ZPV0 | 26 in., stainless steele tongs for handling crucibles |
| Heat Resistent Gloves | Grainger | 8814-09 | Gloves used to protect hands from heat during sample intro/removal |
| Mortar & Pestle | Fisherbrand | S337631 | 300 ml, Ceramic mortar and pestle for powdering and mixing |
| Micro Balance | Grainger | 8NJG2 | 220 g Cap, high precision scale for measuring powder mass |
| Spatulas | Fisherbrand | 14374 | Metal spatulas for measure small quantities of powder |
| SiO2 | Sigma-Aldrich | 274739-5KG | Quartz Sand CAS Number: 14808-60-7 |
| Al2O3 | Sigma-Aldrich | 11028-1KG | Aluminum Oxide Powder CAS Number: 1344-28-1 |
| CaO | Sigma-Aldrich | 12047-2.5KG | Calcium Oxide Powder CAS Number: 1305-78-8 |
| FeO | Sigma-Aldrich | 400866-25G | Iron Oxide Powder CAS Number: 1345-25-1 |
| MgO | Sigma-Aldrich | 342793-250G | Magnesium Oxide Powder CAS Number: 1309-48-4 |
| Na2O | Sigma-Aldrich | 36712-25G | Sodium Oxide Powder CAS Number: 1313-59-3 |
| KOH | Sigma-Aldrich | 278904-250G | Potasium Hydroxide Pellets CAS Number: 12030-88-5 |
| MnO | Sigma-Aldrich | 377201-500G | Manganese Oxide Powder CAS Number: 1344-43-0 |
| TiO2 | Sigma-Aldrich | 791326-5G | Titanium Oxide Beads CAS Number: 12188-41-9 |
References
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