Protocol
注意：ここで説明するプロセスは、放射性物質の使用（例えば、ウラン六水和物）と、いくつかの腐食性物質を含んでいます。適切な防護服や機器は、サンプル調製中（白衣、手袋、眼の保護、およびヒュームフードを含む）を使用する必要があります。また、この作業に使用実験室面積は放射能汚染のために定期的に監視する必要があります。
注：必要に応じて化学化合物を 、表1に記載されているこの製剤は、先に検討することによって開発されたトリニタイトための組成データを報告し、ここで報告された10質量分率は、いくつかの異なるトリニタイトサンプルの質量分率を平均することによって決定された10 "欠落"塊。 （画分が1に合計しないように）燃料、タンパーを追加する際にある程度の柔軟性を可能にするために存在し、他の成分。いくつかのトリニタイトサンプルの我々の独立した分析は、石英のみ鉱物相であることを示唆していますトリニタイトで生存する。5そこで、石英は、当社の標準トリニタイト製剤（STF）に含まれる唯一の鉱物です。他の鉱物の遺物粒がトリニタイトで報告されているが、11これらは例外ではなく、ルールになる傾向があります。一般的には、石英、溶融ガラスに見られる唯一の鉱物である。10,12また、石英砂は、都市核溶融ガラスの形成に重要となるアスファルトやコンクリートの一般的な構成要素です。
| 平均化トリニタイトデータ | 標準トリニタイト製剤（STF） | ||
| 化合物 | 質量分率 | 化合物 | 質量分率 |
| SiO 2 | 6.42x10 -1 | SiO 2 | 6.42x10 -1 |
| Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 | Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 |
| CaO | 9.64x10 -2 | CaO | 9.64x10 -2 |
| FeO | 1.97x10 -2 | ">のFeO1.97x10 -2 | |
| MgOの | 1.15x10 -2 | MgOの | 1.15x10 -2 |
| Na 2 Oを | 1.25x10 -2 | Na 2 Oを | 1.25x10 -2 |
| K 2 O | 5.13x10 -2 | KOH | 6.12x10 -2 |
| MnO | 5.05x10 -4 | MnO | 9px; "> 5.05x10 -4|
| TiO 2の | 4.27x10 -3 | TiO 2の | 4.27x10 -3 |
| トータル | 9.81x10 -1 | トータル | 9.91x10 -1 |
化合物の表1。リスト。
STFの調製
注意：必要な機器は、マイクロバランス、金属ヘラ、セラミック乳鉢と乳棒、化学ヒュームフード、ゴム手袋、白衣、および眼の保護が含まれています。
- 非放射性成分の混合
- 石英砂の少なくとも65グラム（SiO 2）ではAl 2 O 3を15gを取得</サブ>粉末、酸化カルシウム粉末10g、のFeO粉末2g、MgO粉末2gを、Na 2 Oを粉末2g、KOHペレット7gの、酸化マンガン粉末1g及びTiO 2粉末1g（ 表1に列挙した化合物）。
- 表1に記載されているように正確に、各化合物の質量分率を測定するために、微量天秤と小さなへらを使用してください。最良の結果を一度に非放射性前駆体マトリックスの100グラムを準備するために。
- （〜10〜20ミクロンのサイズの顆粒に）粉砕する乳鉢と乳棒を使用して、徹底的に化合物を混合し、SiO 2を64.2グラムを含む均質な粉末混合物を形成する、 の Al 2 O 3、CaOを、1.97グラムの9.64グラムの14.2グラムFeO、MgOを1.15グラム、のNa 2 Oを 1.25グラムのKOHの6.12グラム、のMnOの0.0505グラム、及びTiO 2の0.427グラム。
- 次のステップが取られる直前に、ボールミキサーを使用して、混合物を撹拌します。
- ウラン六水和物（UNH）とSTFの混合
- AcquUNHの少なくとも1gをIRE。
- ヒュームフードの内側には、1〜2μmで顆粒の微粉末を形成する（乳鉢と乳棒を使用して）いくつかのUNH結晶を粉砕。
- （この比率は1キロトンの収率で単純な武器をシミュレートするために適切である）非放射性前駆体マトリックスのグラム当たりUNHの33.75μgのを追加します。13
- 乳鉢と乳棒を用いて、UNH含む、粉末混合物を混ぜます。溶融工程の直前に最終混合を完了します。
1グラムメルトガラスサンプルの2生産
注意：必要な機器は、1,600℃以上、高純度黒鉛ルツボ、長いステンレス製るつぼトング、耐熱手袋、眼の保護定格HTFが含まれています。炉からサンプルを導入するか、削除する際に耐熱手袋と目の保護を着用してください。彼らは炉からのまぶしさを軽減としてティント安全ゴーグル（または太陽メガネ）が便利です。
- 非放射性サンプルの製造
- 純粋な石英砂の〜100gで（例えばモルタルなど）の厚さのセラミックの皿を記入し、試料が溶融される炉の場所の近くに、室温で維持します。
- 1,500℃に予熱HTF。
- 慎重に非放射性粉末混合物の1.00グラムを測定し、高純度の黒鉛坩堝に粉末を配置します。
- 慎重に（鋼るつぼトングの長い対を用いて）加熱HTFでるつぼを配置し、30分間混合物を溶融します。
- （再びトングを使用して）サンプルを削除し、砂を充填したモルタルへの溶融サンプルを注ぎます。
- ガラスビーズを取り扱う前に1〜2分間冷却してください。
- （必要な場合）の残留砂を除去するために、ビーズを磨きます。
- 放射性試料の作製
- 繰り返しは、上記の2.1.1と2.1.2手順。
- 慎重に（UNH含む）放射性粉末混合物の1.00グラムを測定し、powdを配置相互汚染を避けるために、別個のへらと天秤を用いて高純度黒鉛坩堝におけるER。
- 上記2.1.6 - を繰り返し2.1.4手順。
- 放射能汚染をチェックする（手持ち放射線検出器および/またはスワイプアッセイを用いて）炉の周囲の領域を監視します。
3.サンプルのアクティベーション
注：下記の式は、兵器級（濃縮）ウラン金属の使用を想定して誘導しました。 UNHまたは酸化ウランの量は、元素のウランの質量分率と235 U濃縮のレベルに応じてスケーリングする必要があります。
- ウラン笛でメルトガラス試料の活性化
- （mは Uウラン質量分率を表し、Yは、武器の収率を示す）13以下の式を使用して、サンプルに必要なウラン金属の質量分率を計算します。
473 / 53473eq1.jpg "/> - オプション：以下の式を使用して、タンパ（例えば、天然ウラン、鉛、タングステン）の質量分率を計算します。13
- M sはグラムでのサンプルの質量を表し、N fは照射の間、サンプルにおいて生成さ核分裂の数を表し、以下の式13を用いて試料中の核分裂の目標数を計算します。
- M 235が 235 Uの質量分率（濃縮レベル）を表し、Tの IRRは、秒単位の照射時間である13以下の式を使用して、必要な照射時間を計算します。
- 以下のためのサンプルを照射4.0×10 14 N / cmで2 /秒の熱中性子束にIRR秒のt。例えば、（35の共振比が熱を持つ）HFIRで気送管1（PT-1）で60秒照射はUNHの870μgの410μgのに（等価を含む試料では約1.1×10 11核分裂が生成されます天然ウラン、または235 Uの3.0μgの）。これは、0.1キロトンの収率で武器によって生成溶融ガラスサンプルをシミュレートするように設計された1つ0.433グラムのガラスビーズのために達成されています。この試料を十分にクックらによって分析された。14
- 放射性試料照射後の処理に適用される安全なプロトコルに従ってください。
- （mは Uウラン質量分率を表し、Yは、武器の収率を示す）13以下の式を使用して、サンプルに必要なウラン金属の質量分率を計算します。
- プルトニウム燃料（計画要因）とメルトガラス試料の活性化
- 13 ここで、m プルトニウム represen以下の式を使用して、サンプルに必要なプルトニウム金属の質量分率を計算しますプルトニウム質量分率TS と Y は、武器の収量を表しています。
- 手順を繰り返し上記の3.1.2と3.1.3。
- 溶融ガラス試料中の核分裂の所望の数を得るために必要な照射時間を決定します。この時間は、組成やグレードプルトニウムだけでなく、中性子エネルギースペクトルに依存します。
- 13 ここで、m プルトニウム represen以下の式を使用して、サンプルに必要なプルトニウム金属の質量分率を計算しますプルトニウム質量分率TS と Y は、武器の収量を表しています。
注意：必要とされるプルトニウム、追加の分析を扱うときに細心の注意を払うべきです。この記事の執筆時点では、唯一のウランは、合成溶融ガラス試料UTで生産し、HFIRで照射に使用されています。
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Representative Results
本研究で生産非放射性サンプルはトリニタイトに比べて1〜3は、物理的特性および形態が実際に類似していることを示しますされている。 図1は、巨視的レベルで観察された色と質感の類似性を明らかに写真を提供します。 図2は、ミクロンレベルでの類似の特徴を明らかに走査型電子顕微鏡（SEM）二次電子（SE）画像を示します。 SEM分析は、SEM及びSEMソフトウェアを用いて行きました。多数のボイドがトリニタイトと合成サンプルの両方で観察されています。欠陥や不均一性は、同様に、両方で類似している。 図3トリニタイトおよび合成の試料について粉末X線回折（P-XRD）スペクトルの比較を提供します。 P-XRD分析はトリニタイトと3D検出器をX線回折装置を用いて合成溶融ガラス試料について行きました。 X線源は40ミリアンペアと45キロボルトに設定されたCuアノードました。スリット1月4日°2θの窓は格子1月8日°2θの散乱防止回折と一緒に使用されました。全てのサンプルは、シリコン（001）無バックグラウンドサンプルホルダーを使用して測定し、4回転/秒で回転するように設定しました。すべてのスペクトルは、100°の2θに10°2θから取得しました。石英は、両方の場合においてのみ鉱物存在し、ピーク強度は、非晶質3の同等の程度を示唆する、類似しています。これらの結果は、トリニタイト15,16,12,17の以前の研究と核溶融ガラスの他のタイプと一致している。18,19
合成核溶融ガラス試料な生産の上面を示す図1トリニタイト合成核溶融ガラスの肉眼比較。トリニタイト試料の上面を示す図（A）写真、（B）写真 UTでED、（C）写真トリニタイトサンプルの内部構造（断面図）を示す、合成核溶融ガラス試料の内部構造を示す（D）写真。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
トリニタイト合成核溶融ガラスの図2.顕微鏡比較。トリニタイトの微細構造の詳細を示すSEM像（上画像）と合成核溶融ガラス（下の画像）。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
D / 53473 / 53473fig3.jpg "/>
トリニタイト合成核溶融ガラスの図3.結晶形態。トリニタイトのP-XRDスペクトル（青線）と合成核溶融ガラス（赤線）。縦、破線の緑の線は、一般的に石英に関連するピークの位置を表す。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
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Discussion
ステップ1.2.2と1.2.3に関する注意：UNHの正確な量は、シミュレートされるシナリオによって異なります。 Giminaro らによって開発された計画の式は、このペーパーの「サンプル活性化」の項で説明したように、与えられたサンプル13のためのウランの適切な量を選択するために使用することができます。また、酸化ウラン（UO 2またはU 3 O 8）が利用可能な場合、UNHの代わりに使用し、（UNHまたは酸化ウランがいるかどうか）を考慮しなければならない化合物中の235 Uの質量分率することができます。ここで説明する実験にUNHは、前駆体マトリックス中に均一に混合しました。これは、溶融プロセスは、ウランとガラス中の他の元素の分布に影響を与えることが予想されます。定性的には、ガラスが不均一であるように思われます。しかし、フィッショントラックマッピング照射後は、完全にガラス内のウランと核分裂生成物の分布を分析するために実施しませんでした。この私今後の研究のためのsaの潜在的なトピック。
それが溶融プロセスに耐えることが期待だけ鉱物であるため、石英は、前駆体粉末マトリックスに含まれる唯一の鉱物である。3,10,12溶融した試料中に残存する石英の量で溶融温度および時間を最適化するためのモニターとして機能します炉 5。これは、他の鉱物は、前駆体に含まれている場合、最初に石英を含む、試料中の非晶質の適切な度合いを生成する方法も同様に非晶サンプルを生成すると仮定されます。
この研究で製造されたもの放射性サンプルをHFIRに中性子照射によって活性化しました。ウラン燃料の内容や照射時間はウラン国際原子力機関20で報告されたかなりの量だけでなく、武器の収量との関係について、グラストンとドーラン21による初期の計算に基づいて計算することができます核爆発によって生成される溶融ガラスの塊。これらの概念はGiminaro ら 13の分析に連結されています。 1活性化した試料の分析は、クックらによって行われた。14
ここで概説した新規の方法は、合成」トリニタイト」サンプルを生成するために使用することができ、その後、法医学目的の他のシナリオ（例えば、都市核溶融ガラス）に拡張することができます。代理核破片を製造するための以前の努力は、ガラスの化学的および放射性特性に焦点を当てている。22ここで提示作業の焦点は正確な物理的、化学的、および形態学的特徴を持つサロゲートの製造です。この方法は、室温で急速に冷却した炉内で急速加熱を利用することで独特です。溶融プロセスの間に何のランプアップまたはランプダウンフェーズと無混合はありません。結果の欠陥（ 例えば、クラックやボイド）と不均質性はdesiraですBLE（トリニタイトに近い一致として）。また、ここで概説プロトコルは（プラズマやレーザー6を用いた方法に比べて）比較的簡単で、まだ結果が合理的に正確で再現性がある3。
本研究で用いたHTFは、漸進的な「ランプアップ」および「ランプダウン」期間は、加熱中に使用されたときに最も良く実行するように設計されています。再結晶は、試料の無定形の性質を破壊し、発生する可能性がしかし、この方法のための段階的なクールダウン段階は望ましくありません。炉をピーク温度まで上げ、その後、除去され、炉の外側に急速に冷却した後、この理由のため、本研究で作製した試料を導入しました。これは、炉は（製造業者によって推奨されていない）のピーク温度にあった炉のドアが二回開かれている必要がありました。このプロセスは、加熱要素を強調する傾向があり、悪その寿命に影響を与え得ます。このリスクは、当社のpurpoのために許容できるものでしたSES。しかし、試料導入プロセスは慎重に考慮されるべきであり、潜在的に使用される特定の装置および所望の最終製品に応じて、変更されました。この方法の他の制限は、以下の段落に記載されています。
グラフィックるつぼの使用は（これはグラファイトは高温で揮発する傾向に）合成溶融ガラス試料にいくつかの炭素汚染を導入しています。この汚染は、合成後、研磨により除去することができる、またはサンプルが破壊されることができ、唯一の "クリーン"半分を分析のために保持されます。炭素汚染は、通常、ガラスビーズの底部近くにローカライズされています。開放空気中で黒鉛ルツボを使用すると、制御不能な（したがって、未知の）還元/酸化状態をもたらします。鉄は、おそらく酸化されるとFe / C合金を製造することができます。るつぼの他のタイプは、白金及び酸化ジルコニウムを含む、試験されたこのような理由から、しかし、黒鉛は最良OPTIOままn個の潜在的な炭素汚染およびFe / Cカップリングの問題にもかかわらずです。シリカ白金結合は、白金坩堝は非実用的。焼入れプロセス中に酸化ジルコニウムひび割れ。さらなる研究は、より良い選択肢を明らかにすることができるが、この書き込みグラファイトのよう最も経済的かつ実験的に現実的な選択です。あり（アルゴンでチューブ炉を埋めるなど、）炉内の環境を制御するための様々な方法があり、これらは今後検討されるべきです。ここで説明する実験のために、炉内の環境を操作していなかったし、まだ製造されたガラスサンプルの主要な特徴は、その目的のために適切でした。これは、核爆発時に爆心地に近い既存の環境が十分に理解されていないことに留意すべきです。
HFIRで気送管システム内のサンプルを照射すると、サロゲートの放射性特性のいくつかのエラーを紹介します。このエラーは個別のdiffeに起因して生じます核兵器や原子炉の中性子エネルギースペクトルの間rence。核分裂生成物のスペクトルは、このように（熱中性子スペクトル製）の反応器ではなく、（高速中性子スペクトル製）武器の特徴であろう。両方をその場での照射によって生成されたときに加えて、活性化産物への分裂の比率が不正確になります。研究が必要であり得るより良い23は、前駆体マトリックスの化学的性質の変更を理解し、おそらくこの効果に対抗するために進行中です。
ここで説明する方法は、色、テクスチャ、気孔率、微細構造、鉱物の形態、組成の不均一性、及び非晶質度の点で正確である核溶融ガラスサロゲートを生成します。正常にここに提示された結果を再現するための3つの重要なステップは基本的にあります：1）慎重に仕様に従ってSTF粉末を作製、2）安全かつ迅速に高温に粉末を加熱（よく上記マトリックスの融点）、及び3）再結晶化を避けるために、迅速に（クエンチ）冷却します。これは、同一の手順は同一のサンプルを生成しませんし、同じことが（トリニタイトサンプルも同様に変動性の高い度を示す）は、実の核溶融ガラスのそうであるように、これは完全に許容可能であること、しかし、注意することが重要である。3
プロトコルの中で最も重要なステップは、2.1.6からステップ1.1.1です。これらの手順を実行すると、所望の特性を有する非放射性サンプルの生産につながります。放射性試料は、本質的に起因する放射性物質に関連する危険性への追加注意して、同様の手順で製造することができます。
この方法は、13サロゲート、さらに拡張することができる都市核破片を製造するために、将来的に使用されます。電位もNUの将来にとって重要である放射性廃棄物の固定化の研究では、この方法を採用するために存在します明確な電力業界。
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Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| High Temperature Furnace (HTF) | Carbolite | HTF 18 | 1,800 °C HTF used to melt samples |
| High Temperature Drop Furnace | CM Inc. | 1706 BL | 1,700 °C Drop Furnace used to melt samples |
| Graphite Crucibles | SCP Science | 040-060-041 | 27 ml high purity graphite crucibles (10 pack) |
| Crucible Tongs | Grainger | 5ZPV0 | 26 in., stainless steele tongs for handling crucibles |
| Heat Resistent Gloves | Grainger | 8814-09 | Gloves used to protect hands from heat during sample intro/removal |
| Mortar & Pestle | Fisherbrand | S337631 | 300 ml, Ceramic mortar and pestle for powdering and mixing |
| Micro Balance | Grainger | 8NJG2 | 220 g Cap, high precision scale for measuring powder mass |
| Spatulas | Fisherbrand | 14374 | Metal spatulas for measure small quantities of powder |
| SiO2 | Sigma-Aldrich | 274739-5KG | Quartz Sand CAS Number: 14808-60-7 |
| Al2O3 | Sigma-Aldrich | 11028-1KG | Aluminum Oxide Powder CAS Number: 1344-28-1 |
| CaO | Sigma-Aldrich | 12047-2.5KG | Calcium Oxide Powder CAS Number: 1305-78-8 |
| FeO | Sigma-Aldrich | 400866-25G | Iron Oxide Powder CAS Number: 1345-25-1 |
| MgO | Sigma-Aldrich | 342793-250G | Magnesium Oxide Powder CAS Number: 1309-48-4 |
| Na2O | Sigma-Aldrich | 36712-25G | Sodium Oxide Powder CAS Number: 1313-59-3 |
| KOH | Sigma-Aldrich | 278904-250G | Potasium Hydroxide Pellets CAS Number: 12030-88-5 |
| MnO | Sigma-Aldrich | 377201-500G | Manganese Oxide Powder CAS Number: 1344-43-0 |
| TiO2 | Sigma-Aldrich | 791326-5G | Titanium Oxide Beads CAS Number: 12188-41-9 |
References
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