本文报道了一种由碳纳米管和钛酸盐纳米线组成的双功能电活性滤膜的理性设计方法，并展示了其在Sb(III)氧化与固定方面的环境应用。
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本文内容
摘要
摘要
我们设计了一种简便的方法，用于合成由两种一维材料——钛酸盐纳米线和碳纳米管组成的双功能电化学滤膜。该钛酸盐-碳纳米管复合滤膜通过超声处理结合后续过滤工艺制备而成。由于暴露的吸附位点数量增加、电化学反应活性提高、钛酸盐-碳纳米管网络孔径小以及流通式结构设计的协同作用，可实现Sb(III)的同步氧化与截留。原子荧光光谱技术表明，外加电场可加速Sb(III)的转化，生成的Sb(V)能被钛酸盐纳米线有效吸附，这归因于其对Sb元素的特异性吸附能力。该方法为高效去除高毒性Sb(III)及其他类似重金属离子提供了切实可行的解决方案。
引言
近年来，新兴污染物锑（Sb）引发的环境污染问题已引起广泛关注1,2。大量研究表明，尽管环境中锑化合物浓度较低，但其对人类和微生物具有高毒性3,4。更严重的是，由于这些新兴污染物浓度低且毒性高，传统的物理化学或生物处理方法通常难以有效去除5。环境中最主要的锑形态为Sb(V)和Sb(III)，其中后者毒性更强。
在目前可用的处理方法中，吸附法因其高效、低成本和操作简便，被认为是一种具有前景且可行的替代方案6,7。迄今为止，已开发出多种具有可调微结构、高比表面积和对锑（Sb）具有特异性的纳米级吸附剂，例如 TiO28、MnO29、钛酸盐10、零价铁11、铁氧化物及其他二元金属氧化物12,....
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方案
警告：请在使用前仔细阅读所有化学品的相关安全数据表（SDS），并穿戴适当的个人防护装备（PPE）。部分化学品具有毒性或刺激性。操作碳纳米管时需格外小心，因其若被吸入或与皮肤接触，可能存在额外危害。
1. 电活性钛酸盐-碳纳米管滤膜的制备
- 钛酸盐纳米线的制备16
- 在剧烈搅拌下，将 56 g 氢氧化钾（KOH）溶解于 100 mL 去离子水中。
- 将 3 g 二氧化钛（TiO2）粉末加入上述已溶解的 KOH 溶液中。
- 将上述溶液转移至聚四氟乙烯内衬反应釜中，在 200 °C 下保持 24 小时。
- 用 0.1 mol/L 盐酸（HCl）和去离子水洗涤所得白色沉淀，直至流出液 pH 呈中性。将产物在 60 °C 下真空干燥过夜。
- 将产物转移至管式炉中，以 1 °C/min 的升温速率加热至 600 °C，并保持 2 小时。
- 钛酸盐-碳纳米管滤膜的制备17
- 将 20 mg 碳纳米管（CNTs）加入 40 mL N-甲基吡咯烷酮（NMP）中，超声探头处理 40 分钟，获得均一溶液。
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结果
所采用的电活性过滤装置是一种经电化学改性的聚碳酸酯过滤外壳（图1）。采用场发射扫描电子显微镜（FESEM）和透射电子显微镜（TEM）技术对钛酸盐-碳纳米管滤膜的形貌进行表征（图2）。为验证电化学过滤系统的有效性，测定了总锑（Sbtotal）及其价态随时间的变化情况（图3）。
钛酸盐-CNT滤膜的场发射扫描电镜图像表明其表面粗糙。透射电镜表征显示，这些碳纳米管与钛酸盐纳米线相互缠绕。这表明我们已成功合成了钛酸盐-CNT杂化材料（图2）。
在2 V条件下，Sbtotal及Sb价态随时间的变化情况如（图3）所示。结果表明，Sb(V)浓度在初始0.5 h内迅速上升，在循环模式下持续过滤1 h后，S.......
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讨论
该技术的关键在于制备一种具有高锑特异性的电活性、导电且多孔的杂化滤膜。为此，在制备过程中需格外注意。由于滤膜的电导率与比表面积之间存在“权衡”效应，钛酸盐纳米线的用量必须精确控制。
此外，还应注意施加适当的电压是必要的。一旦施加的电压过高（例如，>3 V），可能会引发其他竞争性反应，如水的分解，导致电极表面产生大量气泡（阳极产生 O2，阴极产生 H2），这可能会阻塞活性位点，从而对 Sb(III) 的去除性能产生负面影响。
长期运行中的系统稳定性是另一个令人关注的问题，因为锑物种在滤膜表面的积累是不可避免的。这需要定期清洗滤膜以再生活性表面位点（尤其是化学清洗）。
同时，这种电活性钛酸盐-碳纳米管滤膜的成本仍需考虑。尽管由于过去几十年生产技术的进步，碳纳米管的价格已显著降低，但其价格仍远高于广泛使用的活性炭及其他碳材料。
此外，值得注意的是，目前的实验结果主要来自实.......
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披露
我们没有需要披露的内容。
致谢
本工作得到中国上海市自然科学基金（编号：18ZR1401000）、上海市浦江人才计划（编号：18PJ1400400）以及中国国家重点研发计划（编号：2018YFF0215703）的支持。
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材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 原子荧光光谱仪 | Ruili Co., Ltd | ||
| 碳纳米管（CNT） | TimesNano Co., Ltd | ||
| 直流电源 | Dahua Co., Ltd | ||
| 乙醇，96% | Sinopharm | ||
| 盐酸，36% | Sinopharm | 腐蚀性 | |
| L-酒石酸锑钾 | Sigma-Aldrich | 剧毒 | |
| N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP），99.5% | Sinopharm | 剧毒 | |
| 氢氧化钾，85% | Sinopharm | 腐蚀性 | |
| 蠕动泵 | Ismatec Co., Ltd | ||
| 二氧化钛粉末 | Sinopharm |
参考文献
- Sun, W. M., et al. Profiling microbial community in a watershed heavily contaminated by an active antimony (Sb) mine in Southwest China. Science of the Total Environment. 550, 297-308 (2016).
- Herath, I., Vithanage, M., Bundschuh, J.
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重印与许可
