JoVE Journal > Chemistry
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Ergebnisse
Discussion
Offenlegungen
Acknowledgements
Materials
Referenzen
Automatische Übersetzung
Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.
Chemie

In Situ SIMS en IR spectroscopie van Well-gedefinieerde oppervlakken die zachte landing van Mass-geselecteerde Ionen

Published: June 16, 2014
doi:
10.3791/51344
, ,
1Physical Sciences Division,Pacific Northwest National Laboratory

Summary

Zachte landing van in massa geselecteerde ionen op oppervlakken is een krachtige aanpak voor de zeer gecontroleerde bereiding van nieuwe materialen. In combinatie met de analyse door in situ secundaire ionen massaspectrometrie (SIMS) en infrarood reflectie absorptie spectroscopie (IRRAS), zachte landing biedt ongekende inzichten in de interacties van welbepaalde soorten met oppervlakken.

Abstract

Zachte landing van in massa geselecteerde ionen op oppervlakken is een krachtige aanpak voor de zeer gecontroleerde bereiding van materialen die niet toegankelijk zijn met behulp van conventionele synthese technieken. Koppeling zachte landing met in situ karakterisering met behulp van secundaire ionen massaspectrometrie (SIMS) en infrarood reflectie absorptie spectroscopie (IRRAS) maakt analyses van goed gedefinieerde oppervlakken onder schoon vacuüm omstandigheden. De mogelijkheden van drie zachte landing meetmiddelen, vervaardigd in ons laboratorium worden geïllustreerd voor het vertegenwoordigende stelsel van oppervlakte gebonden Organometallics bereid door zachte landing van in massa geselecteerde ruthenium tris (bipyridine) dications, [Ru (bpy) 3] 2 + (bpy = bipyridine), op carbonzuur beëindigd zelf-geassembleerde monolaag oppervlakken op goud (COOH-SAM). In situ time-of-flight (TOF)-SIMS geeft inzicht in de reactiviteit van de soft-landde ionen. Bovendien, de kinetiek van ladingsreductietijd, neutralisatie en desorptie zich op de COOH-SAM tijdens en na ion zachte landing bestudeerd middels in situ Fourier transform ion cyclotron resonantie (FT-ICR) SIMS-metingen. In situ IRRAS experimenten geven inzicht in de structuur van organische liganden omringende metaal centra verstoord door immobilisatie van organometallic ionen op COOH-SAM oppervlakken door zachte landing. Gezamenlijk de drie instrumenten geven aanvullende informatie over de chemische samenstelling, reactiviteit en structuur van goed gedefinieerde soorten ondersteund op oppervlakken.

Introduction

Zachte landing van in massa geselecteerde ionen op oppervlakken blijft een onderwerp van lopend onderzoek van belang vanwege de aangetoonde mogelijkheden van de techniek voor de zeer gecontroleerde bereiding van nieuwe materialen 1-6. Recente inspanningen hebben aangegeven mogelijke toekomstige toepassingen van zachte landing van massa geselecteerde ionen in de bereiding van peptide en eiwit arrays voor gebruik in high-throughput biologisch 7,8, scheiding van eiwitten en conformationele verrijking van peptiden 9-12, covalente aanhechting van peptiden aan oppervlakken 9,10,13,14, chirale verrijking van organische verbindingen 15, elektrochemische karakterisering van specifieke redox-actieve eiwitten 16-18, productie van dunne moleculaire films 19,20, verwerking van macromoleculen, zoals grafeen 21 en voorbereiding van model katalysator-systemen door middel van zachte landing van ionische clusters 22-39, 40-48 nanodeeltjes en organometaaloligomeren complexes op ondersteunende materialen 19,49-56. Het begrip modificeren oppervlakken op zachte landing van polyatomaire ionen werd aanvankelijk kookt en medewerkers voorgesteld in 1977 57. In de daaropvolgende jaren diverse instrumentele benaderingen zijn ontwikkeld voor de gecontroleerde depositie van massa-ionen gekozen uit de gas- fase op oppervlakken 1,4,5. Ionen, zijn geproduceerd door middel van processen zoals elektrosprayionisatie (ESI) 10,58,59, matrix-assisted laser desorptie / ionisatie (MALDI) 21, elektronenimpact ionisatie (EI) 60,61, gepulste boogontlading 62, inert gas condensatie 36 , 63, magnetron sputteren 64,65 en laservaporisatie 25,66,67. Massa selectie van gasfase-ionen voorafgaand aan zachte landing is bereikt voornamelijk gebruik quadrupool massa filters 58,68,69, magnetische afbuiginrichtingen 70, en lineaire ion trap instrumenten 8,59. Een bijzonder notable vooraf ion zachte landing methodiek plaatsgevonden onlangs met de succesvolle implementatie van ambient ion soft-en reactieve landing door koks en medewerkers 71,72. Met behulp van deze verschillende ionisatie en massa-selectie technieken, zijn de interacties van hyperthermal (<100 eV) polyatomaire ionen met oppervlakken bestudeerd om beter inzicht in de factoren die de efficiëntie van ion zachte landing en de concurrerende processen van reactieve en niet-reactieve verstrooiing als evenals oppervlak geïnduceerde dissociatie 4,73-75.

De bereiding van goed gedefinieerde model katalysatoren voor onderzoeksdoeleinden is een bijzonder vruchtbaar toepassing van zachte landing van in massa geselecteerde ionen 25,34,35,56,76-81 geweest. In het groottebereik van nanoschaal clusters, waar fysische of chemische gedrag niet lineair schaal met clustergrootte, is aangetoond dat de toevoeging of verwijdering van afzonderlijke atomen of clusters drastisch kan beïnvloeden their chemische reactiviteit 82-84. Dit verschijnsel nanoschaal, die voortvloeit uit kwantumopsluiting werd overtuigend aangetoond door Heiz en medewerkers 85 voor een model katalysator bestaande uit zachte aangevoerde clusters van acht gouden atomen (Au 8) ondersteund op een defect MgO-rijke oppervlak. Verscheidene studies hebben aanvullend bewijs van de grootte-afhankelijke reactiviteit van clusters ondersteund op oppervlakken 34,77,86,87 ontvangen. Bovendien hoge resolutie elektronenmicroscopie beelden geven aan dat clusters met slechts tien 88 en vijfenvijftig 89 atomen grotendeels verantwoordelijk voor de superieure activiteit van bulk gesynthetiseerde goud katalysatoren gedragen op ijzeroxiden zijn. Gebruikmakend zachte landing van in massa geselecteerde ionen, is het mogelijk om stabiele arrays van grootte geselecteerde clusters en nanodeeltjes die niet diffunderen en agglomereren tot grotere structuren op het oppervlak van dragermaterialen 90-92 bereiden. Deze eerdere studies geven aan dat contiing ontwikkeling, kan zachte landing van in massa geselecteerde clusters en nanodeeltjes een veelzijdige techniek voor het creëren van zeer actieve heterogene katalysatoren die de emergent gedrag van grote aantallen identieke clusters en nanodeeltjes in uitgebreide arrays op oppervlakken exploiteren geworden. Deze zeer goed gedefinieerde systemen kunnen worden gebruikt voor onderzoeksdoeleinden te begrijpen hoe kritische parameters zoals clustergrootte, morfologie, elementaire samenstelling en oppervlaktebedekking invloed katalytische activiteit, selectiviteit en duurzaamheid.

Organometaalcomplexen die doorgaans worden gebruikt in oplossing-fase als homogene katalysatoren kunnen ook worden geïmmobiliseerd op oppervlakken op zachte landing van massa geselecteerde ionen 56,80,81. Bevestigen van ionische metaal-ligand complexen aan vaste dragers naar hybride organisch-anorganische materialen te produceren is momenteel een actief gebied van onderzoek in de katalyse en oppervlaktekunde gemeenschappen 93. Het algemene doel is om de hoge verkrijgenselectiviteit voor een gewenst product van oplossing-fase metaal-ligand-complexen terwijl een eenvoudiger scheiding van producten van katalysator en reactanten in oplossing blijft vergemakkelijken. Op deze wijze oppervlak geïmmobiliseerde organometaalcomplexen profiteren van zowel homogene als heterogene katalysatoren. Door keuze van een geschikt substraat is het mogelijk te handhaven of zelfs verbeteren van de organische ligand omgeving rond het actieve metaalcentrum tegelijkertijd bereiken sterke oppervlakte immobilisatie 94. Zelf-geassembleerde monolaag oppervlakken (SAMs) op goud kunnen met een aantal verschillende functionele groepen worden beëindigd en zijn daarom ideaal systemen om de haalbaarheid van tethering organometallische complexen oppervlakken op zachte landing van massa geselecteerde ionen 95 onderzoeken. Bovendien ionisatie werkwijzen zoals atmosferische druk thermische desorptie ionisatie (APTDI) zijn eerder aangetoond gasfase gemengde metaal anorganische complexen opleverendie niet toegankelijk zijn via synthese in oplossing 96. In dezelfde geest, niet-thermische kinetisch-beperkte synthese en ionisatie technieken zoals magnetronsputteren 65, gas aggregatie 63 en laservaporisatie 66 kan ook worden gekoppeld aan ion zachte landing instrumentatie een veelzijdige route naar nieuwe anorganische clusters en nanodeeltjes ondersteund op bieden oppervlakken.

Om zachte landing van massa geselecteerde ionen ontwikkelen tot een volwassen technologie voor de bereiding van de materialen, is het essentieel dat informatief analysemethoden worden gekoppeld zachte landing instrumentatie voor de chemische en fysische eigenschappen van oppervlakken sonde, tijdens en na de depositie van ionen. Tot op heden hebben een veelheid aan technieken toegepast voor dit doel inclusief secundaire ionen massaspectrometrie (SIMS) 19,97-100, temperatuur geprogrammeerde desorptie en reactie 50,52, laser desorptie en ionisatie 101, gepulste moleculaire bundel reactie 102, infrarood spectroscopie (FTIR en Raman) 98103104, surface enhanced Raman spectroscopie 103.105, holte reactiesig spectroscopie 106, x-ray foto-elektron spectroscopie 35.107, scanning tunneling microscopie 33,108-111, atomic force microscopie 112-114, en transmissie-elektronenmicroscopie 39. Echter, op oppervlakken of gemodificeerd door ion zachte landing meest nauwkeurig karakteriseren, is het cruciaal dat de analyse in situ worden uitgevoerd zonder blootstelling van het substraat aan het milieu in het laboratorium. Eerdere analyses uitgevoerd in situ hebben inzicht gegeven in fenomenen zoals de vermindering van de ionische lading van zacht landde ionen in de tijd 37,38,115,116, de desorptie van zacht geland ionen uit oppervlakken 52, de efficiëntie en de kinetische energie-afhankelijkheid van ion reactieve landing 14,81 en de invloed van de grootteop de katalytische activiteit van clusters en nanodeeltjes afgezet op oppervlakken 117. Bij wijze van voorbeeld, in ons laboratorium hebben we systematisch bestudeerd ladingsreductietijd kinetiek van geprotoneerd peptiden op het oppervlak van verschillende SAMs 3. Deze experimenten werden uitgevoerd met een unieke zachte landing instrument gekoppeld met een Fourier transform ion cyclotron resonantie secundaire ionen massaspectrometer (FT-ICR-SIMS) waarmee in situ analyse van oppervlakken tijdens en na zachte landing van ionen 97. Uit te breiden deze analytische vermogens, werd een ander instrument gebouwd waarmee in situ karakterisering van zacht geland ionen op oppervlakken met behulp IRRAS 104. Dit oppervlak-gevoelige infrarood techniek maakt bindingsvorming en vernietiging processen en conformationele veranderingen in complexe ionen en oppervlaktelagen te controleren in reële tijd tijdens en na zachte landing 12. Bijvoorbeeld, met IRRAS wasaangetoond dat ion zachte landing mag worden covalent immobiliseren massa geselecteerde peptiden op N-hydroxysuccinimidylester gefunctionaliseerde SAM 13,14.

Hierin, illustreren we de mogelijkheden van drie unieke klantspecifieke instrumenten ligt aan de Pacific Northwest National Laboratory die zijn ontworpen voor in situ TOF-SIMS, FT-ICR-SIMS en IRRAS analyse van substraten geproduceerd door middel van een zachte landing van in massa geselecteerde ionen op oppervlakken. Als vertegenwoordiger systeem, presenteren we de resultaten voor zachte landing van in massa geselecteerde organometallic ruthenium tris (bipyridine) dications [Ru (bpy) 3] 2 + op carbonzuur beëindigd SAM (COOH-SAM) aan geïmmobiliseerd organometaalcomplexen bereiden. Het blijkt dat in situ TOF-SIMS biedt de voordelen van extreem hoge gevoeligheid en grote totale dynamische bereik die identificatie van lage abondantie van soorten waaronder reactieve tussenproducten faciliteert die alleen kan voorafliet korte tijd op de oppervlakken. TOF-SIMS geeft ook inzicht in hoe het verwijderen van een ligand uit een organometallische ionen in de gasfase, voor zachte landing, beïnvloedt de efficiëntie richting immobilisatie op oppervlakken en chemische reactiviteit op gasmoleculen. Aanvullende karakterisering middels in situ FT-ICR-SIMS geeft inzicht in de ladingsreductietijd, neutralisatie en desorptie kinetiek van de dubbel geladen ionen op het oppervlak, terwijl in situ IRRAS tast de structuur van de organische liganden rond het geladen metalen centra die kunnen beïnvloeden elektronische eigenschappen en reactiviteit van het geïmmobiliseerde ionen. Collectief, illustreren we hoe zachte landing van in massa geselecteerde ionen in combinatie met in situ analyse door SIMS en IRRAS geeft inzicht in de interacties tussen welbepaalde soorten en oppervlakken die gevolgen hebben voor een breed scala aan wetenschappelijke inspanningen hebben.

Protocol

1. Voorbereiding van de COOH-SAM coating op Goud voor zachte landing van Mass-geselecteerde Ionen Verkrijgen plat goud substraten op silicium (Si) of mica dragers. Als alternatief bereiden goudfilms op Si of mica oppervlakken volgens de procedures die in de literatuur 118.119 beschreven. Opmerking: Gebruik oppervlakken die aan de volgende specificaties: 1 cm 2 of cirkelvormig en 5 mm in diameter, 525 micrometer dikke laag Si, 50 A dik Ti hechtlaag, 1000 Å Au-laag. …

Representative Results

1. Onderzoek naar de reactiviteit van Ru (bpy) 3 2 + op COOH-SAM Met behulp van In Situ TOF-SIMS Zachte landing van in massa geselecteerde organometaal ionen op gefunctionaliseerde monolagen eerst geïllustreerd middels in situ TOF-SIMS maximale gevoeligheid op de detectie van adducten gevormd tussen de gedeponeerde ionen en de individuele moleculen in de monolagen alsmede producten van chemische reacties na blootstelling van de oppervlakken reactieve ga…

Discussion

Zachte landing van in massa geselecteerde ionen wordt in het algemeen uitgevoerd in dienst unieke custom-built instrumentatie die bestaat in verschillende laboratoria over de hele wereld die speciaal zijn uitgerust voor deze experimenten. Wijzigingen worden voortdurend aan deze instrumenten aan de ionisatie van een bredere reeks verbindingen vergemakkelijken grotere ionen stromen en depositie kortere tijd bereiken, zachte landing multiplexen en daardoor bereiken gelijktijdige afzetting van verscheidene species op versch…

Offenlegungen

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Dit onderzoek werd gefinancierd door het Bureau van Basic Energy Sciences, gebied Chemische Wetenschappen, Geowetenschappen en Biosciences van het Amerikaanse Department of Energy (DOE). GEJ erkent steun van het Linus Pauling Fellowship en het Laboratorium Geregisseerd Research and Development Program aan de Pacific Northwest National Laboratory (PNNL). Dit werk werd uitgevoerd met behulp van EMSL, een nationale wetenschappelijke gebruikersfaciliteit gesponsord door het ministerie van Bureau van biologische en milieu-onderzoek Energie en gelegen op PNNL. PNNL wordt beheerd door Battelle voor de Amerikaanse DOE.

Materials

Gold on Silicon Substrates 1 cm2 Platypus Technologies Au.1000.SL1custom
Gold on Silicon Substrates 4.8 mm diameter circular SPI Supplies 4176GSW-AB
Glass Scintillation Vials Fisher Scientific 03-337-14
Non-denatured Ethanol Sigma-Aldrich 459836-1L
Ultraviolet Cleaner Boekel Scientific
16-Mercaptohexadecanoic Acid Sigma-Aldrich 448303-5G
Hydrochloric Acid Sigma-Aldrich 320331-500ML
Aluminum Foil Sigma-Aldrich Z185140-1EA
Metal Forceps/Tweezers Wiha 49185
Nitrile Gloves Fisher Scientific S66383
Tris(2,2′-bipyridine)dichlororuthenium(II) hexahydrate Sigma-Aldrich 224758-1G
Methanol Sigma-Aldrich 322415-1L
1 mL Gas Tight Glass Syringe Hamilton
Syringe Pump KD Scientific 100
360 um ID Fused Silica Capillary Polymicro Technologies TSP075375
High Resistance Electrometer Keithley 6517A
Commercial TOF-SIMS Instrument Physical Electronics TRIFT
Ultra High Purity Oxygen Matheson G1979175
Research Purity Ethylene Matheson G2250178
Cesium Ion Source Heat Wave Labs 101502
Commercial FTIR Spectrometer Bruker Vertex 70

DOWNLOAD MATERIALS LIST

Referenzen

  1. Gologan, B., Green, J. R., Alvarez, J., Laskin, J., Cooks, R. G. Ion/surface reactions and ion soft-landing. Physical Chemistry Chemical Physics. 7, 1490-1500 (2005).
  2. Perez, A., et al. Functional nanostructures from clusters. Int J Nanotechnol. 7, 523-574 (2010).
  3. Laskin, J., Wang, P., Hadjar, O. Soft-landing of peptide ions onto self-assembled monolayer surfaces: an overview. Physical Chemistry Chemical Physics. 10, 1079-1090 (2008).
  4. Cyriac, J., Pradeep, T., Kang, H., Souda, R., Cooks, R. G. Low-Energy Ionic Collisions at Molecular Solids. Chem Rev. 112, 5356-5411 (2012).
  5. Verbeck, G., Hoffmann, W., Walton, B. Soft-landing preparative mass spectrometry. Analyst. 137, 4393-4407 (2012).
  6. Johnson, G. E., Hu, Q. C., Laskin, J. Soft Landing of Complex Molecules on Surfaces. Annu Rev Anal Chem. 4, 83-104 (2011).
  7. Ouyang, Z., et al. Preparing protein microarrays by soft-landing of mass-selected ions. Science. 301, 1351-1354 (2003).
  8. Blake, T. A., et al. Preparative linear ion trap mass spectrometer for separation and collection of purified proteins and peptides in arrays using ion soft landing. Anal Chem. 76, 6293-6305 (2004).
  9. Blacken, G. R., Volny, M., Vaisar, T., Sadilek, M., Turecek, F. In situ enrichment of phosphopeptides on MALDI plates functionalized by reactive landing of zirconium(IV)-n-propoxide ions. Anal Chem. 79, 5449-5456 (2007).
  10. Blacken, G. R., et al. Reactive Landing of Gas-Phase Ions as a Tool for the Fabrication of Metal Oxide Surfaces for In Situ Phosphopeptide Enrichment. J Am Soc Mass Spectr. 20, 915-926 (2009).
  11. Wang, P., Laskin, J. Helical peptide arrays on self-assembled monolayer surfaces through soft and reactive landing of mass-selected ions. Angew Chem Int Edit. 47, 6678-6680 (2008).
  12. Hu, Q. C., Wang, P., Laskin, J. Effect of the surface on the secondary structure of soft landed peptide ions. Phys Chem Chem Phys. 12, 12802-12810 (2010).
  13. Wang, P., Hadjar, O., Laskin, J. Covalent immobilization of peptides on self-assembled monolayer surfaces using soft-landing of mass-selected ions. J Am Chem Soc. 129, 8682-8683 (2007).
  14. Wang, P., Hadjar, O., Gassman, P. L., Laskin, J. Reactive landing of peptide ions on self-assembled monolayer surfaces: an alternative approach for covalent immobilization of peptides on surfaces. Physical Chemistry Chemical Physics. 10, 1512-1522 (2008).
  15. Nanita, S. C., Takats, Z., Cooks, R. G., Myung, S., Clemmer, D. E. Chiral enrichment of serine via formation, dissociation, and soft-landing of octameric cluster ions. J Am Soc Mass Spectr. 15, 1360-1365 (2004).
  16. Pepi, F., et al. Soft landed protein voltammetry. (33), 3494-3496 (2007).
  17. Mazzei, F., et al. Soft-landed protein voltammetry: A tool for redox protein characterization. Anal Chem. 80, 5937-5944 (2008).
  18. Mazzei, F., Favero, G., Frasconi, M., Tata, A., Pepi, F. Electron-Transfer Kinetics of Microperoxidase-11 Covalently Immobilised onto the Surface of Multi-Walled Carbon Nanotubes by Reactive Landing of Mass-Selected Ions. Chemistry-a European Journal. 15, 7359-7367 (2009).
  19. Rauschenbach, S., et al. Electrospray Ion Beam Deposition: Soft-Landing and Fragmentation of Functional Molecules at Solid Surfaces. Acs Nano. 3, 2901-2910 (2009).
  20. Saf, R., et al. Thin organic films by atmospheric-pressure ion deposition. Nat Mater. 3, 323-329 (2004).
  21. Rader, H. J., et al. Processing of giant graphene molecules by soft-landing mass spectrometry. Nature Materials. 5, 276-280 (2006).
  22. Xirouchaki, C., Palmer, R. E. Pinning and implantation of size-selected metal clusters: a topical review. Vacuum. 66, 167-173 (2002).
  23. Xirouchaki, C., Palmer, R. E. Deposition of size-selected metal clusters generated by magnetron sputtering and gas condensation: a progress review. Philos T Roy Soc A. 362, 117-124 (2004).
  24. Li, Z. Y., et al. Three-dimensional atomic-scale structure of size-selected gold nanoclusters. Nature. 451, (2008).
  25. Heiz, U., Vanolli, F., Trento, L., Schneider, W. D. Chemical reactivity of size-selected supported clusters: An experimental setup. Rev Sci Instrum. 68, 1986-1994 (1997).
  26. Heiz, U., et al. Chemical reactions on size-selected clusters on surfaces. Nobel Symp. 117, 87-98 (2001).
  27. Kunz, S., et al. Size-selected clusters as heterogeneous model catalysts under applied reaction conditions. Phys Chem Chem Phys. 12, 10288-10291 (2010).
  28. Wepasnick, K. A., et al. Surface Morphologies of Size-Selected Mo-100 +/- 2.5 and (MoO3)(67+/-1.5) Clusters Soft-Landed onto HOPG. J Phys Chem C. 115, 12299-12307 (2011).
  29. Lim, D. C., Dietsche, R., Gantefor, G., Kim, Y. D. Size-selected Au clusters deposited on SiO2/Si: Stability of clusters under ambient pressure and elevated temperatures. Appl Surf Sci. 256, 1148-1151 (2009).
  30. Woodward, W. H., Blake, M. M., Luo, Z. X., Weiss, P. S., Castleman, A. W. Soft-Landing Deposition of Al-17(-) on a Hydroxyl-Terminated Self-Assembled Monolayer. J Phys Chem C. 115, 5373-5377 (2011).
  31. Benz, L., et al. Landing of size-selected Ag-n(+) clusters on single crystal TiO2 (110)-(1×1) surfaces at room temperature. J Chem Phys. 122, (2005).
  32. Tong, X., et al. Intact size-selected Au-n clusters on a TiO2(110)-(1 x 1) surface at room temperature. J Am Chem Soc. 127, 13516-13518 (2005).
  33. Kahle, S., et al. The Quantum Magnetism of Individual Manganese-12-Acetate Molecular Magnets Anchored at Surfaces. Nano Lett. 12, 518-521 (2012).
  34. Proch, S., Wirth, M., White, H. S., Anderson, S. L. Strong Effects of Cluster Size and Air Exposure on Oxygen Reduction and Carbon Oxidation Electrocatalysis by Size-Selected Pt-n (n <= 11) on Glassy Carbon Electrodes. J Am Chem Soc. 135, 3073-3086 (2013).
  35. Kaden, W. E., Wu, T. P., Kunkel, W. A., Anderson, S. L. Electronic Structure Controls Reactivity of Size-Selected Pd Clusters Adsorbed on TiO2 Surfaces. Science. 326, 826-829 (2009).
  36. Binns, C. Nanoclusters deposited on surfaces. Surf Sci Rep. 44, 1-49 (2001).
  37. Johnson, G. E., Priest, T., Laskin, J. Coverage-Dependent Charge Reduction of Cationic Gold Clusters on Surfaces Prepared Using Soft Landing of Mass-Selected Ions. J Phys Chem C. 116, 24977-24986 (2012).
  38. Johnson, G. E., Priest, T., Laskin, J. Charge Retention by Gold Clusters on Surfaces Prepared Using Soft Landing of Mass Selected Ions. Acs Nano. 6, 573-582 (2012).
  39. Johnson, G. E., Wang, C., Priest, T., Laskin, J. Monodisperse Au-11 Clusters Prepared by Soft Landing of Mass Selected Ions. Anal Chem. 83, 8069-8072 (2011).
  40. Zachary, A. M., Bolotin, I. L., Asunskis, D. J., Wroble, A. T., Hanley, L. Cluster Beam Deposition of Lead Sulfide Nanocrystals into Organic Matrices. Acs Appl Mater Inter. 1, 1770-1777 (2009).
  41. Ayesh, A. I., Qamhieh, N., Ghamlouche, H., Thaker, S., El-Shaer, M. Fabrication of size-selected Pd nanoclusters using a magnetron plasma sputtering source. J Appl Phys. 107, (2010).
  42. Ayesh, A. I., Thaker, S., Qamhieh, N., Ghamlouche, H. Size-controlled Pd nanocluster grown by plasma gas-condensation method. J Nanopart Res. 13, 1125-1131 (2011).
  43. Ayesh, A. I., Qamhieh, N., Mahmoud, S. T., Alawadhi, H. Fabrication of size-selected bimetallic nanoclusters using magnetron sputtering. J Mater Res. 27, 2441-2446 (2012).
  44. Datta, D., Bhattacharyya, S. R., Shyjumon, I., Ghose, D., Hippler, R. Production and deposition of energetic metal nanocluster ions of silver on Si substrates. Surf Coat Tech. 203, 2452-2457 (2009).
  45. Majumdar, A., et al. Surface morphology and composition of films grown by size-selected Cu nanoclusters. Vacuum. 83, 719-723 (2008).
  46. Tang, J., Verrelli, E., Tsoukalas, D. Assembly of charged nanoparticles using self-electrodynamic focusing. Nanotechnology. 20, 10 (2009).
  47. Gracia-Pinilla, M. A., Martinez, E., Vidaurri, G. S., Perez-Tijerina, E. Deposition of Size-Selected Cu Nanoparticles by Inert Gas Condensation. Nanoscale Res Lett. 5, 180-188 (2010).
  48. Banerjee, A. N., Krishna, R., Das, B. Size controlled deposition of Cu and Si nano-clusters by an ultra-high vacuum sputtering gas aggregation technique. Appl Phys. 90, 299-303 (2008).
  49. Judai, K., et al. A soft-landing experiment on organometallic cluster ions: infrared spectroscopy of V(benzene)(2) in Ar matrix. Chemical Physics Letters. 334, 277-284 (2001).
  50. Mitsui, M., Nagaoka, S., Matsumoto, T., Nakajima, A. Soft-landing isolation of vanadium-benzene sandwich clusters on a room-temperature substrate using n-alkanethiolate self-assembled monolayer matrixes. J Phys Chem B. 110, 2968-2971 (2006).
  51. Nagaoka, S., Matsumoto, T., Okada, E., Mitsui, M., Nakajima, A. Room-temperature isolation of V(benzene)(2) sandwich clusters via soft-landing into n-alkanethiol self-assembled monolayers. J Phys Chem B. 110, 16008-16017 (2006).
  52. Nagaoka, S., Matsumoto, T., Ikemoto, K., Mitsui, M., Nakajima, A. Soft-landing isolation of multidecker V-2(benzene)(3) complexes in an organic monolayer matrix: An infrared spectroscopy and thermal desorption study. J Am Chem Soc. 129, 1528-1529 (2007).
  53. Nagaoka, S., Ikemoto, K., Matsumoto, T., Mitsui, M., Nakajima, A. Soft-landing isolation of gas-phase-synthesized transition metal-benzene complexes into a fluorinated self-assembled monolayer matrix. J Phys Chem C. 112, 15824-15831 (2008).
  54. Ikemoto, K., Nagaoka, S., Matsumoto, T., Mitsui, M., Nakajima, A. Soft-Landing Experiments of Cr(benzene)(2) Sandwich Complexes onto a Carboxyl-Terminated Self-Assembled Monolayer Matrix. J Phys Chem C. 113, 4476-4482 (2009).
  55. Nagaoka, S., Ikemoto, K., Horiuchi, K., Nakajima, A. Soft- and Reactive-Landing of Cr(aniline)(2) Sandwich Complexes onto Self-Assembled Monolayers: Separation between Functional and Binding Sites. J Am Chem Soc. 133, 18719-18727 (2011).
  56. Pepi, F., et al. Chemically Modified Multiwalled Carbon Nanotubes Electrodes with Ferrocene Derivatives through Reactive Landing. J Phys Chem C. 115, 4863-4871 (2011).
  57. Franchetti, V., Solka, B. H., Baitinger, W. E., Amy, J. W., Cooks, R. G. Soft Landing of Ions as a Means of Surface Modification. International Journal of Mass Spectrometry and Ion Processes. 23, 29-35 (1977).
  58. Hadjar, O., et al. Design and performance of an instrument for soft landing of Biomolecular ions on surfaces. Anal Chem. 79, 6566-6574 (2007).
  59. Peng, W. P., et al. Ion soft landing using a rectilinear ion trap mass spectrometer. Anal Chem. 80, 6640-6649 (2008).
  60. Shen, J. W., et al. Soft landing of ions onto self-assembled hydrocarbon and fluorocarbon monolayer surfaces. Int J Mass Spectrom. 182, 423-435 (1999).
  61. Bottcher, A., Weis, P., Bihlmeier, A., Kappes, M. M. C-58 on HOPG: Soft-landing adsorption and thermal desorption. Physical Chemistry Chemical Physics. 6, 5213-5217 (2004).
  62. Klipp, B., et al. Deposition of mass-selected cluster ions using a pulsed arc cluster-ion source. Appl Phys a-Mater. 73, 547-554 (2001).
  63. Baker, S. H., et al. The construction of a gas aggregation source for the preparation of size-selected nanoscale transition metal clusters. Rev Sci Instrum. 71, 3178-3183 (2000).
  64. Haberland, H., Karrais, M., Mall, M., Thurner, Y. Thin-Films from Energetic Cluster Impact – a Feasibility Study. J Vac Sci Technol A. 10, 3266-3271 (1992).
  65. Pratontep, S., Carroll, S. J., Xirouchaki, C., Streun, M., Palmer, R. E. Size-selected cluster beam source based on radio frequency magnetron plasma sputtering and gas condensation. Rev Sci Instrum. 76, (2005).
  66. Duncan, M. A. Invited Review Article: Laser vaporization cluster sources. Rev Sci Instrum. 83, (2012).
  67. Wagner, R. L., Vann, W. D., Castleman, A. W. A technique for efficiently generating bimetallic clusters. Rev Sci Instrum. 68, 3010-3013 (1997).
  68. Harbich, W., et al. Deposition of Mass Selected Silver Clusters in Rare-Gas Matrices. J Chem Phys. 93, 8535-8543 (1990).
  69. Denault, J. W., Evans, C., Koch, K. J., Cooks, R. G. Surface modification using a commercial triple quadrupole mass spectrometer. Anal Chem. 72, 5798-5803 (2000).
  70. Mayer, P. S., et al. Preparative separation of mixtures by mass spectrometry. Anal Chem. 77, 4378-4384 (2005).
  71. Badu-Tawiah, A. K., Wu, C. P., Cooks, R. G. Ambient Ion Soft Landing. Anal Chem. 83, 2648-2654 (2011).
  72. Badu-Tawiah, A. K., Campbell, D. I., Cooks, R. G. Reactions of Microsolvated Organic Compounds at Ambient Surfaces: Droplet Velocity, Charge State, and Solvent Effects. J Am Soc Mass Spectr. 23, 1077-1084 (2012).
  73. Laskin, J., Futrell, J. H. Activation of large ions in FT-ICR mass spectrometry. Mass Spectrom Rev. 24, 135-167 (2005).
  74. Laskin, J., Futrell, J. H. Collisional activation of peptide ions in FT-ICR mass spectrometry. Mass Spectrom Rev. 22, 158-181 (2003).
  75. Wysocki, V. H., Joyce, K. E., Jones, C. M., Beardsley, R. L. Surface-induced dissociation of small molecules, peptides,and non-covalent protein complexes. J Am Soc Mass Spectr. 19, 190-208 (2008).
  76. Abbet, S., Judai, K., Klinger, L., Heiz, U. Synthesis of monodispersed model catalysts using softlanding cluster deposition. Pure Appl Chem. 74, 1527-1535 (2002).
  77. Molina, L. M., et al. Size-dependent selectivity and activity of silver nanoclusters in the partial oxidation of propylene to propylene oxide and acrolein: A joint experimental and theoretical study. Catal Today. 160, 116-130 (2011).
  78. Lei, Y., et al. Increased Silver Activity for Direct Propylene Epoxidation via Subnanometer Size Effects. Science. 328, 224-228 (2010).
  79. Lee, S., et al. Selective Propene Epoxidation on Immobilized Au6-10 Clusters: The Effect of Hydrogen and Water on Activity and Selectivity. Angew Chem Int Edit. 48, 1467-1471 (2009).
  80. Peng, W. P., et al. Redox chemistry in thin layers of organometallic complexes prepared using ion soft landing. Phys Chem Chem Phys. 13, 267-275 (2011).
  81. Johnson, G. E., Laskin, J. Preparation of Surface Organometallic Catalysts by Gas-Phase Ligand Stripping and Reactive Landing of Mass-Selected Ions. Chem-Eur J. 16, 14433-14438 (2010).
  82. Castleman, A. W., Jena, P. Clusters: A bridge between disciplines. P Natl Acad Sci USA. 103, 10552-10553 (2006).
  83. Jena, P., Castleman, A. W. Clusters: A bridge across the disciplines of physics and chemistry. P Natl Acad Sci USA. 103, 10560-10569 (2006).
  84. Castleman, A. W., Jena, P. Clusters: A bridge across the disciplines of environment, materials science, and biology. P Natl Acad Sci USA. 103, 10554-10559 (2006).
  85. Yoon, B., et al. Charging effects on bonding and catalyzed oxidation of CO on Au-8 clusters on MgO. Science. 307, 403-407 (2005).
  86. Landman, U., Yoon, B., Zhang, C., Heiz, U., Arenz, M. Factors in gold nanocatalysis: oxidation of CO in the non-scalable size regime. Top Catal. 44, 145-158 (2007).
  87. Habibpour, V., et al. Novel Powder-Supported Size-Selected Clusters for Heterogeneous Catalysis under Realistic Reaction Conditions. J Phys Chem C. 116, 26295-26299 (2012).
  88. Herzing, A. A., Kiely, C. J., Carley, A. F., Landon, P., Hutchings, G. J. Identification of active gold nanoclusters on iron oxide supports for CO oxidation. Science. 321, 1331-1335 (2008).
  89. Turner, M., et al. Selective oxidation with dioxygen by gold nanoparticle catalysts derived from 55-atom clusters. Nature. 454, (2008).
  90. Yin, F., Xirouchaki, C., Guo, Q. M., Palmer, R. E. High-temperature stability of size-selected gold nanoclusters pinned on graphite. Adv Mater. 17, 731-734 (2005).
  91. Palomba, S., Palmer, R. E. Patterned films of size-selected Au clusters on optical substrates. J Appl Phys. 101, (2007).
  92. Yin, F., Lee, S. S., Abdela, A., Vajda, S., Palmer, R. E. Communication: Suppression of sintering of size-selected Pd clusters under realistic reaction conditions for catalysis. J Chem Phys. 134, (2011).
  93. Zamboulis, A., Moitra, N., Moreau, J. J. E., Cattoen, X., Man, M. W. C. Hybrid materials: versatile matrices for supporting homogeneous catalysts. J Mater Chem. 20, 9322-9338 (2010).
  94. Notestein, J. M., Katz, A. Enhancing heterogeneous catalysis through cooperative hybrid organic-inorganic interfaces. Chem-Eur J. 12, 3954-3965 (2006).
  95. Love, J. C., Estroff, L. A., Kriebel, J. K., Nuzzo, R. G., Whitesides, G. M. Self-assembled monolayers of thiolates on metals as a form of nanotechnology. Chem Rev. 105, 1103-1169 (2005).
  96. Peng, W. P., Goodwin, M. P., Chen, H., Cooks, R. G., Wilker, J. Thermal formation of mixed-metal inorganic complexes at atmospheric pressure. Rapid Commun Mass Sp. 22, 3540-3548 (2008).
  97. Alvarez, J., et al. Preparation and in situ characterization of surfaces using soft landing in a Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometer. Anal Chem. 77, 3452-3460 (2005).
  98. Cyriac, J., Li, G. T., Cooks, R. G. Vibrational Spectroscopy and Mass Spectrometry for Characterization of Soft Landed Polyatomic Molecules. Anal Chem. 83, 5114-5121 (2011).
  99. Johnson, G. E., Lysonski, M., Laskin, J. In Situ Reactivity and TOF-SIMS Analysis of Surfaces Prepared by Soft and Reactive Landing of Mass-Selected Ions. Anal Chem. 82, 5718-5727 (2010).
  100. Nie, Z. X., et al. In Situ SIMS Analysis and Reactions of Surfaces Prepared by Soft Landing of Mass-Selected Cations and Anions Using an Ion Trap Mass Spectrometer. J Am Soc Mass Spectr. 20, 949-956 (2009).
  101. Gologan, B., et al. Ion soft-landing into liquids: Protein identification, separation, and purification with retention of biological activity. J Am Soc Mass Spectr. 15, 1874-1884 (2004).
  102. Judai, K., Abbet, S., Worz, A. S., Rottgen, M. A., Heiz, U. Turn-over frequencies of catalytic reactions on nanocatalysts measured by pulsed molecular beams and quantitative mass spectrometry. Int J Mass Spectrom. 229, 99-106 (2003).
  103. Cyriac, J., Wleklinski, M., Li, G. T., Gao, L., Cooks, R. G. In situ Raman spectroscopy of surfaces modified by ion soft landing. Analyst. 137, 1363-1369 (2012).
  104. Hu, Q. C., Wang, P., Gassman, P. L., Laskin, J. In situ Studies of Soft- and Reactive Landing of Mass-Selected Ions Using Infrared Reflection Absorption Spectroscopy. Anal Chem. 81, 7302-7308 (2009).
  105. Volny, M., et al. Surface-enhanced Raman spectroscopy of soft-landed polyatomic ions and molecules. Anal Chem. 79, 4543-4551 (2007).
  106. Kartouzian, A., et al. Cavity ring-down spectrometer for measuring the optical response of supported size-selected clusters and surface defects in ultrahigh vacuum. J Appl Phys. 104, (2008).
  107. Kaden, W. E., Kunkel, W. A., Roberts, F. S., Kane, M., Anderson, S. L. CO adsorption and desorption on size-selected Pdn/TiO2(110) model catalysts: Size dependence of binding sites and energies, and support-mediated adsorption. J Chem Phys. 136, (2012).
  108. Price, S. P., et al. STM characterization of size-selected V-1, V-2, VO and VO2 clusters on a TiO2 (110)-(1 x 1) surface at room temperature. Surf Sci. 605, 972-976 (2011).
  109. Benz, L., et al. Pinning mononuclear Au on the surface of titania. J Phys Chem B. 110, 663-666 (2006).
  110. Deng, Z. T., et al. A Close Look at Proteins: Submolecular Resolution of Two- and Three-Dimensionally Folded Cytochrome c at Surfaces. Nano Lett. 12, 2452-2458 (2012).
  111. Di Vece, M., Palomba, S., Palmer, R. E. Pinning of size-selected gold and nickel nanoclusters on graphite. Phys Rev B. , (2005).
  112. Benesch, J. L. P., et al. Separating and visualising protein assemblies by means of preparative mass spectrometry and microscopy. J Struct Biol. 172, 161-168 (2010).
  113. Davila, S. J., Birdwell, D. O., Verbeck, G. F. Drift tube soft-landing for the production and characterization of materials: Applied to Cu clusters. Rev Sci Instrum. 81, (2010).
  114. Rauschenbach, S., et al. Electrospray ion beam deposition of clusters and biomolecules. Small. 2, 540-547 (2006).
  115. Hadjar, O., Futrell, J. H., Laskin, J. First observation of charge reduction and desorption kinetics of multiply protonated peptides soft landed onto self-assembled monolayer surfaces. J Phys Chem C. 111, 18220-18225 (2007).
  116. Hadjar, O., Wang, P., Futrell, J. H., Laskin, J. Effect of the Surface on Charge Reduction and Desorption Kinetics of Soft Landed Peptide Ions. J Am Soc Mass Spectr. 20, 901-906 (2009).
  117. Heiz, U., Bullock, E. L. Fundamental aspects of catalysis on supported metal clusters. J Mater Chem. 14, 564-577 (2004).
  118. Nogues, C., Wanunu, M. A rapid approach to reproducible, atomically flat gold films on mica. Surf Sci. 573, (2004).
  119. Kawasaki, M., Uchiki, H. Sputter deposition of atomically flat Au(111) and Ag(111) films. Surf Sci. 388, (1997).
  120. Laskin, J., Denisov, E. V., Shukla, A. K., Barlow, S. E., Futrell, J. H. Surface-induced dissociation in a Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometer: Instrument design and evaluation. Anal Chem. 74, 3255-3261 (2002).
  121. Mize, T. H., et al. A modular data and control system to improve sensitivity, selectivity, speed of analysis, ease of use, and transient duration in an external source FTICR-MS. Int J Mass Spectrom. 235, 243-253 (2004).
  122. Mallick, P. K., Danzer, G. D., Strommen, D. P., Kincaid, J. R. Vibrational-Spectra and Normal-Coordinate Analysis of Tris(Bipyridine)Ruthenium(Ii). J Phys Chem-Us. 92, 5628-5634 (1988).
  123. Strommen, D. P., Mallick, P. K., Danzer, G. D., Lumpkin, R. S., Kincaid, J. R. Normal-Coordinate Analyses of the Ground and 3mlct Excited-States of Tris(Bipyridine)Ruthenium(Ii). J Phys Chem-Us. 94, 1357-1366 (1990).
  124. Kim, H., Lee, H. B. R., Maeng, W. J. Applications of atomic layer deposition to nanofabrication and emerging nanodevices. Thin Solid Films. 517, 2563-2580 (2009).
  125. Du, Y., George, S. M. Molecular layer deposition of nylon 66 films examined using in situ FTIR spectroscopy. J Phys Chem C. 111, 8509-8517 (2007).
  126. Yoshimura, T., Tatsuura, S., Sotoyama, W. Polymer-Films Formed with Monolayer Growth Steps by Molecular Layer Deposition. Appl Phys Lett. 59, 482-484 (1991).
  127. Loscutoff, P. W., Zhou, H., Clendenning, S. B., Bent, S. F. Formation of Organic Nanoscale Laminates and Blends by Molecular Layer Deposition. Acs Nano. 4, 331-341 (2010).
  128. George, S. M., Yoon, B., Dameron, A. A. Surface Chemistry for Molecular Layer Deposition of Organic and Hybrid Organic-Inorganic Polymers. Accounts Chem Res. 42, 498-508 (2009).
  129. Marginean, I., Page, J. S., Tolmachev, A. V., Tang, K. Q., Smith, R. D. Achieving 50% Ionization Efficiency in Subambient Pressure Ionization with Nanoelectrospray. Anal Chem. 82, 9344-9349 (2010).
  130. Page, J. S., Tang, K., Kelly, R. T., Smith, R. D. Subambient pressure ionization with nanoelectrospray source and interface for improved sensitivity in mass spectrometry. Anal Chem. 80, 1800-1805 (2008).
  131. Kelly, R. T., Page, J. S., Tang, K. Q., Smith, R. D. Array of chemically etched fused-silica emitters for improving the sensitivity and quantitation of electrospray ionization mass spectrometry. Anal Chem. 79, 4192-4198 (2007).
  132. Spraggins, J. M., Caprioli, R. High-Speed MALDI-TOF Imaging Mass Spectrometry: Rapid Ion Image Acquisition and Considerations for Next Generation Instrumentation. J Am Soc Mass Spectr. 22, 1022-1031 (2011).
  133. Majumdar, A., et al. Development of metal nanocluster ion source based on dc magnetron plasma sputtering at room temperature. Rev Sci Instrum. 80, (2009).
  134. Ganeva, M., Pipa, A. V., Hippler, R. The influence of target erosion on the mass spectra of clusters formed in the planar DC magnetron sputtering source. Surf Coat Tech. , 213-241 (2012).
  135. Tang, J., Verrelli, E., Tsoukalas, D. Selective deposition of charged nanoparticles by self-electric focusing effect. Microelectron Eng. 86, 898-901 (2009).

Tags

Soft LandingMass-selected IonsIn Situ CharacterizationSecondary Ion Mass Spectrometry (SIMS)Infrared Reflection Absorption Spectroscopy (IRRAS)OrganometallicsSelf-assembled MonolayersRuthenium Tris(bipyridine) DicationsTime-of-flight (TOF)-SIMSFourier Transform Ion Cyclotron Resonance (FT-ICR)-SIMS

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Diesen Artikel zitieren
Johnson, G. E., Gunaratne, K. D. D., Laskin, J. In Situ SIMS and IR Spectroscopy of Well-defined Surfaces Prepared by Soft Landing of Mass-selected Ions. J. Vis. Exp. (88), e51344, doi:10.3791/51344 (2014).
Zitat herunterladen
Nachdrucke und Berechtigungen

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image