Ortofim Ortamlarda Mesafor MCM-41'li olsun olmasın Ultrafine Alüminyum Hidroksit Parçacıklarının Kolay Hazırlanması
Summary
Çok ince bir alüminyum hidroksit nanoparçacık süspansiyonu, MCM-41'in mezogözenekli kanalları içinde kafes efekti kısıtlaması olmaksızın ve olmadan 4.6'ya kadar L-arginin ile [Al (H20)] 3'ün kontrollü titrasyonu ile hazırlandı.
Abstract
Nanogibbsite ait sulu bir süspansiyon, alüminyum su asidi [Al (H20) 6 ] 3+ 'nın L-arginin ile pH 4.6'ya titrasyonu ile sentezlendi. Sulu alüminyum tuzlarının hidrolizinin, geniş bir boyut dağılımı dağılımına sahip geniş bir ürün yelpazesi ürettiği bilinmekle birlikte, çeşitli son teknoloji cihazlar ( yani, 27 Al / 1 H NMR, FTIR, ICP-OES , TEM-EDX, XPS, XRD ve BET), sentez ürünlerini ve yan ürünlerin tanımlanmasını karakterize etmek için kullanıldı. Nanopartiküllerden (10-30 nm) oluşan ürün, jel permeasyon kromatografisi (GPC) sütun tekniği kullanılarak izole edildi. Fourier transform infrared (FTIR) spektroskopisi ve toz X-ışını kırınımı (PXRD) saflaştırılmış materyali alüminyum hidroksitin gibbsite polimorfu olarak tanımladı. İnorganik tuzların ( örn. , NaCl) ilavesi, süspansiyonun elektrostatik istikrarsızlaştırılmasına yol açtı, böylece nanoparçacıkların yoğundurulması sağlandıAl Al (OH) 3 , büyük parçacık boyutlarıyla çökelir. Burada tarif edilen yeni sentetik metodu kullanarak Al (OH) 3 , MCM-41'in yüksek derecede düzenlenmiş mezo-gözenekli çerçevesinin içinde ortalama gözenek boyutları 2.7 nm olan kısmen yüklendi ve hem oktahedral hem de tetrahedral Al (O / saat) ile bir alüminosilikat malzeme üretti. T d = 1.4). Enerji dağılımlı X-ışını spektrometresi (EDX) kullanılarak ölçülen toplam Al içeriği,% 2.9 Si / Al molar oranı ile% 11 idi. Toplu EDX'in yüzey X-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS) element analizi ile karşılaştırılması, alüminosilikat materyal içindeki Al dağılımı hakkında bilgi sağlamıştır. Dahası, dış yüzeyde (3.6) hacim (2.9) ile karşılaştırıldığında Si / Al oranının daha yüksek olduğu görülmüştür. O / Al oranlarının yaklaşıklıkları sırasıyla çekirdeğin ve dış yüzeyin yakınında daha yüksek bir Al (O) 3 ve Al (O) 4 konsantrasyonuna işaret etmektedir. Al-MCM-41'in yeni geliştirilmiş sentezi,Sıralı yüksek silisyum dioksit muhteviyatı sağlarken, sıralı silis çerçevesinin bütünlüğünü korur ve hidratlı veya susuz AI203 nanopartiküllerin avantajlı olduğu uygulamalar için kullanılabilir.
Introduction
Alüminyum hidroksit malzemelerin kataliz, ilaç, su arıtma ve kozmetik dahil olmak üzere endüstriyel uygulamalar için umut vadeden adaylar vardır. 1 , 2 , 3 , 4 Yüksek sıcaklıklarda, alüminyum hidroksit (Al2O3) üretmek için parçalanma esnasında önemli miktarda ısı emer ve bu da alev geciktirici bir ajan haline gelir. Alüminyum hidroksitin bilinen dört polimorfu ( yani , gibbsite, bayerit, nordstrandit ve doyleit) hesaplama ve deney yöntemleriyle araştırılarak oluşum ve yapılarının anlaşılması 6 . Nano ölçekli parçacıkların hazırlanması, kuantum efektleri sergileme potansiyeli ve teorilerinkinden farklı özelliklere sahip olması nedeniyle özellikle ilgi çekicidirR toplu meslektaşları. 100 nm düzeyindeki boyutlara sahip nanogibsit parçacıkları çeşitli koşullar altında kolaylıkla hazırlanır 7 , 8 , 9 , 10 , 11 , 12 , 13 , 14 .
Parçacık boyutlarını daha da azaltmakla ilgili olarak ortaya çıkan zorlukların üstesinden gelmek zordur; Bu nedenle, nanogibbsite parçacıkların boyutları 50 nm civarında olduğu yalnızca birkaç durum mevcuttur. 14 , 15 , 16 , 17 Bildiğimiz kadarıyla, 50 nm'den daha küçük nanogibit partikülleri raporu bulunmamaktadır. Kısmen, nanoparçacıkların elektrostatik istikrarsızlıktan ötürü yığılma eğilimi gösterdiği düşünülmektedirVe özellikle polar protik çözücülerde koloidal partiküller arasında hidrojen bağlarının oluşma ihtimali yüksektir. Amacımız, yalnızca güvenli maddeleri ve öncülleri kullanarak küçük Al (OH) 3 nanopartiküllerini sentezlemekti. Mevcut çalışmada, bir tampon ve stabilizör olarak bir amino asit ( yani , L-arginin) eklenerek sulu parçacık agregasyonu engellendi. Dahası guanidinyum içeren argininin, alüminyum hidroksit parçacıklarının büyümesini ve toplanmasını önlediği ve ortalama parçacık boyutları 10-30 nm olan sulu bir koloidal süspansiyon oluşturduğu bildirilmektedir. Argininin amfoterik ve zvitteriyonik özelliklerinin, hafif hidroliz sırasında alüminyum hidroksit nanopartikülleri yüzey yükünü hafiflettiği ve 30 nm'nin ötesinde partikül büyümesini hafiflettiği önerilir. Arginin, parçacık boyutunu 10 nm'nin altına düşürememekle birlikte, bu parçacıklar, "kafes" sınırlandırıcı etkiden yararlanılarak elde edilmiştirMCM-41'in mezo gözeneklerinde. Al-MCM-41 bileşik maddesinin karakterizasyonu, 2.7 nm'lik bir ortalama gözenek boyutuna sahip olan mezo-gözenekli silisyum içinde ultra ince alüminyum hidroksit nanopartiküllerini ortaya çıkarmıştır.
Protocol
Representative Results
Discussion
Sulu bir alüminyum klorür çözeltisinin hazırlanması, alüminyum kloridin kristal halinde bir hekzahidrat tuzunun kullanılmasını gerektirdi. Susuz form da kullanılabilmesine rağmen, önemli higroskopik özelliklerinden dolayı tercih edilmemektedir; bu da, alüminyum konsantrasyonunu kontrol etmek ve kontrol etmek zorlaşmaktadır. Alüminyum klorür çözeltisinin hazırlığın birkaç gün içinde kullanılması gerektiğini dikkate alarak dikkatli olun çünkü zamanla [Al (H20) 6 ] 3 +</su…
Divulgaciones
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Yazarlar, küçük açılı X-ışını kırınımı ve toz X-ışını kırınımı konusundaki analizleri ve uzmanlıkları için Rutgers Üniversitesi'nden Dr. Thomas J. Emge ve Wei Liu'ya teşekkürlerini sunar. Yazarlar ayrıca Hao Wang'ı N 2 adsorpsiyon deneyleriyle desteklediği için onaylarlar.
Materials
| aluminum chloride hexahydrate | Alfa Aesar | 12297 | |
| L-arginine | BioKyowa | N/A | |
| aluminum hydroxide | Sigma Aldrich | 239186 | |
| Bio-Gel P-4 Gel | Bio-Rad | 150-4128 | |
| Mesoporous siica (MCM-41 type) | Sigma Aldrich | 643645 |
Referencias
- Laden, K. . Antiperspirants and Deodorants. , (1999).
- Kumara, C. K., Ng, W. J., Bandara, A., Weerasooriya, R. Nanogibbsite: Synthesis and characterization. J. Colloid Interface Sci. 352 (2), 252-258 (2010).
- Demichelis, R., Noel, Y., Ugliengo, P., Zicovich-Wilson, C. M., Dovesi, R. Physico-Chemical Features of Aluminum Hydroxides As Modeled with the Hybrid B3LYP Functional and Localized Basis Functions. J.Phys. Chem. C. 115 (27), 13107-13134 (2011).
- Elderfield, H., Hem, J. D. The development of crystalline structure in aluminum hydroxide polymorphs on ageing. Mineral. Mag. 39, 89-96 (1973).
- Wang, S. L., Johnston, C. T. Assignment of the structural OH stretching bands of gibbsite. Am. Mineral. 85, 739-744 (2000).
- Balan, E., Lazzer, M., Morin, G., Mauri, F. First-principles study of the OH-stretching modes of gibbsite. Am. Mineral. 91 (1), 115-119 (2006).
- Scherrer, P. Bestimmung der Grosse und der inneren Struktur von Kolloidteilchen mittels Rontgenstrahlen . Gottingen. 26, 98-100 (1918).
- Langford, J. I., Wilson, A. J. C. Scherrer after sixty years: a survey and some new results in the determination of crystallite size. J. Appl. Cryst. 11 (2), 102-113 (1978).
- Swaddle, T. W., et al. Kinetic Evidence for Five-Coordination in AlOH(aq)2+ Ion. Science. 308 (5727), 1450-1453 (2005).
- Casey, W. H. Large Aqueous Aluminum Hydroxide Molecules. Chem. Rev. 106 (1), 1-16 (2006).
- Lutzenkirchen, J., et al. Adsorption of Al13-Keggin clusters to sapphire c-plane single crystals: Kinetic observations by streaming current measurements. Appl. Surf. Sci. 256 (17), 5406-5411 (2010).
- Mokaya, R., Jones, W. Efficient post-synthesis alumination of MCM-41 using aluminum chlorohydrate containing Al polycations. J. Mater. Chem. 9 (2), 555-561 (1999).
- Brunauer, S., Deming, L. S., Deming, W. E., Teller, E. On a Theory of the van der Waals adsorption of gases. J. Am. Chem. Soc. 62 (7), 1723-1732 (1940).
- Kresge, C. T., Leonowicz, M. E., Roth, W. J., Vartuli, J. C., Beck, J. S. Ordered mesoporous molecular sieves synthesized by a liquid-crystal template mechanism. Nature. 359 (6397), 710-712 (1992).
- Zeng, Q., Nekvasil, H., Grey, C. P. Proton Environments in Hydrous Aluminosilicate Glasses: A 1H MAS, 1H/27Al, and 1H/23Na TRAPDOR NMR Study. J. Phys. Chem. B. 103 (35), 7406-7415 (1999).
- Kao, H. M., Grey, C. P. Probing the Bronsted and Lewis acidity of zeolite HY: A 1H/27Al and 15N/27Al TRAPDOOR NMR study of mono-methylamine adsorbed on HY. J. Phys. Chem. 100 (12), 5105-5117 (1996).
- DeCanio, E. C., Edwards, J. C., Bruno, J. W. Solid-state 1H MAS NMR characterization of γ-alumina and modified γ-aluminas. J. Catal. 148 (1), 76-83 (1994).
- Shafran, K. L., Deschaume, O., Perry, C. C. The static anion exchange method for generation of high purity aluminium polyoxocations and monodisperse aluminum hydroxide nanoparticles. J. Mater. Chem. 15 (33), 3415-3423 (2005).
- Vogels, R. J. M. J., Kloprogge, J. T., Geus, J. W. Homogeneous forced hydrolysis of aluminum through the thermal decomposition of urea. J. Colloid Interface Sci. 285 (1), 86-93 (2005).
