Imagerie directe de Laser-driven Ultrafast moléculaire Rotation
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Nous présentons une méthode pour visualiser ultrarapides moléculaires de rotation dynamique des paquets d'onde induite par laser,. Nous avons développé une nouvelle Coulomb configuration d'imagerie d'explosion 2 dimensions dans lequel un angle de caméra jusque-là-pratique est réalisé. Dans notre technique d'imagerie, des molécules diatomiques sont irradiés par une impulsion laser solide polarisé circulairement. Les ions atomiques éjectées sont accélérées perpendiculairement à la propagation du laser. Les ions se trouvant dans le plan de polarisation du laser sont sélectionnés grâce à l'utilisation d'une fente mécanique et imagées avec un débit élevé, le détecteur 2 dimensions installé parallèlement au plan de polarisation. Parce qu'une polarisation circulaire (isotrope) Coulomb impulsion explosion est utilisé, la distribution angulaire observée des ions éjectés correspond directement à la fonction de rotation au carré d'onde au moment de l'irradiation de l'impulsion. Pour créer un film en temps réel de rotation moléculaire, la technique d'imagerie présente est combinée avec une femtoseconde pompe-sonde oConfiguration ptical dans lequel les impulsions de pompage créent un seul sens de rotation des ensembles moléculaires. En raison de l'image à haut débit de notre système de détection, la pompe-sonde condition expérimentale peut être facilement optimisée en surveillant un instantané en temps réel. En conséquence, la qualité du film est suffisamment élevée observée pour la visualisation de la nature détaillée d'onde de mouvement. Nous notons également que la présente technique peut être mise en œuvre dans des configurations existantes d'imagerie ion standard, offrant un nouvel angle de caméra ou de point de vue pour les systèmes moléculaires sans la nécessité d'une modification importante.
Introduction
Pour une meilleure compréhension et une meilleure utilisation de la nature dynamique des molécules, il est essentiel de visualiser clairement les mouvements moléculaires d'intérêt. Coulomb explosion imagerie résolue en temps est l' une des approches puissantes pour atteindre cet objectif 1, 2, 3. Dans cette approche, la dynamique moléculaire d'intérêt sont initiées par un champ laser pompe ultracourtes et sont ensuite sondés par une impulsion de sonde retardée dans le temps. Lors de l'irradiation de la sonde, les molécules sont ionisées se multiplient et divisées en ions fragments en raison de la répulsion Coulomb. La répartition spatiale des ions éjectés est une mesure de la structure moléculaire et l'orientation spatiale du rayonnement de la sonde. Une séquence de mesure balayant le temps de retard pompe-sonde conduit à la création d'un film moléculaire. Il est à noter que, dans le cas le plus simple – molécules diatomiques – la distribution angulaire des ions éjectésreflète directement la distribution de l' axe moléculaire (ie, la fonction de rotation au carré d'onde).
En ce qui concerne le processus de la pompe, les progrès récents dans le contrôle cohérent de mouvement moléculaire en utilisant des champs laser ultracourtes a conduit à la création de paquets d'ondes de rotation très contrôlées 4, 5. En outre, le sens de rotation peut être commandée activement à l'aide d' un champ de polarisation contrôlé par laser 6, 7, 8. Il a donc été prévu qu'une image détaillée de rotation moléculaire, y compris les natures de vagues, peut être visualisé lorsque la technique d'imagerie par explosion de Coulomb est combiné avec un tel procédé de la pompe 9, 10, 11, 12, 13. Cependant, nous avons une certaineparfois rencontrer des difficultés expérimentales liées aux méthodes d'imagerie existantes, comme mentionné ci-dessous. Le but de cet article est de présenter une nouvelle façon de surmonter ces difficultés et de créer un film de haute qualité de paquets d'ondes de rotation moléculaire. Le premier film expérimental de rotation moléculaire prise avec le présent procédé, ainsi que ses implications physiques, ont été présentés dans notre précédent article 11. L'arrière-plan du développement, l'aspect théorique détaillée de la technique d'imagerie présente, et une comparaison avec d'autres techniques existantes seront donnés dans un prochain article. Ici, nous nous concentrerons principalement sur les aspects pratiques et techniques de la procédure, y compris la combinaison de la configuration optique pompe-sonde typique et le nouvel appareil d'imagerie. Comme dans le précédent document, le système cible est en rotation unidirectionnellement 11 molécules d'azote.
La principale difficulté expérimentale de lainstallation d'imagerie, schématiquement représenté sur la figure 1 existante, doit faire avec la position du détecteur, ou l'angle de la caméra. Étant donné que l'axe de rotation coïncide avec la propagation du laser à l' axe 6, 7, 8 en rotation laser moléculaire induite par champ, il est peu pratique d'installer un détecteur le long de l'axe de rotation. Lorsque le détecteur est installé de manière à éviter une irradiation laser, l'angle de la caméra correspond à une observation latérale de la rotation. Dans ce cas, il est impossible de reconstituer l'orientation initiale des molécules de l'image (2D) d'ions projetés 14. Une imagerie 3D du détecteur 14, 15, 16, 17, 18, 19, avec lequel le temps d'arrivée au détecteur supérieur et le PCIGA ioniquet positions peuvent être mesurées, a offert une façon unique d'observer directement la rotation moléculaire en utilisant Coulomb explosion imagerie 10, 12. Cependant, les chiffres d'ions acceptables par tir laser sont faibles (typiquement <10 ions) dans le détecteur 3D, ce qui signifie qu'il est difficile de créer un long film de mouvement moléculaire avec une haute qualité d'image 14. Le temps mort des détecteurs (typiquement ns) affecte également la résolution de l'image et l'efficacité de l'imagerie. Il est également pas une tâche simple de faire une bonne pompe-sonde chevauchement de faisceau en surveillant une image d'ions en temps réel avec un taux de répétition laser de <~ 1 kHz. Bien que plusieurs groupes ont observé des paquets d'ondes de rotation en utilisant la technique 3D, l'information spatiale est limitée et / ou directe, et une visualisation détaillée de la nature des vagues, y compris les structures nodales compliquées, n'a pas été atteint 10, 12.
L'essence dela nouvelle technique d'imagerie est l'utilisation du «nouvel angle de caméra" à la figure 1. Dans cette configuration, l'exposition au faisceau laser vers un détecteur est évité tandis que le détecteur 2D est parallèle au plan de rotation, ce qui conduit à l'observation de la direction de l'axe de rotation. La fente permet uniquement l'ion dans le plan de rotation (le plan de polarisation des impulsions laser) afin de contribuer à une image. Un détecteur 2D, qui offre un taux de comptage plus élevé (typiquement ~ 100 ions) que d'un détecteur 3D, peut être utilisé. La mise en place de l'électronique est plus simple que dans le cas de la détection 3D, alors que l'efficacité de la mesure est plus élevée. , Est également pas nécessaire du temps de reconstruction mathématique, comme Abel inversion 14 pour extraire l' information angulaire. Ces caractéristiques conduisent à une optimisation aisée du système de mesure et à la production de films de haute qualité. Un appareil d'imagerie de particules chargées norme 2D / 3D peut être facilement modifié pour la présente configuration without l'utilisation d'équipements coûteux.
Protocol
Representative Results
Discussion
La procédure actuelle nous permet de capturer un film en temps réel de rotation moléculaire avec une installation d'imagerie 2D à base de fente. Du fait que les ions observés passent à travers la fente, l'étape 1.5 est l'une des étapes critiques. Les bords des lames fendues doivent être coupants. Quand il y a un petit défaut, tel qu'une dent de 0,3 mm dans la fente, une rayure est observé dans l'image d'ions (figure 6). Dans un tel cas, la lame de fente doit être poli…
Divulgazioni
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
Riferimenti
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