Hier presenteren we een protocol om de eigenschappen van oplossing verwerkt CH 3 NH 3 PBI 3 door de integratie van monovalente kation additieven aanpassen om zeer efficiënte zonnecellen perovskiet bereiken.
Hier tonen we de opname van additieven in monovalente kation CH 3 NH 3 PBI 3 perovskiet om de optische, aangeslagen passen, en elektrische eigenschappen. De mogelijkheid van doping werd onderzocht door toevoeging monovalent kation halogeniden met gelijke ionenstralen met Pb 2+, zoals Cu +, Na + en Ag +. Een verschuiving van het Fermi niveau en een opmerkelijke afname van sub-bandgap optische absorptie, samen met een lagere energetische wanorde in het perovskiet werd bereikt. Een orde van grootte verbetering in de bulk mobiliteit gat en een aanzienlijke vermindering van de activering transport van energie binnen een-additief op basis van perovskiet apparaat werd bereikt. De samenvloeiing van de bovengenoemde verbeterde eigenschappen in de aanwezigheid van deze kationen tot een verbetering in de fotovoltaïsche parameters van het perovskiet zonnecel. Een stijging van 70 mV in open circuit spanning voor AgI en een 2 mA / cm2 improvement in fotostroom dichtheid voor NaI- en CuBr-gebaseerde zonnecellen werden bereikt in vergelijking met het oorspronkelijke apparaat. Ons werk baant de weg voor een verdere verbetering van de kwaliteit van de opto-elektronische CH 3 NH 3 PBI 3 perovskiet en latere apparaten. Het wijst een nieuwe weg voor onderzoek naar de rol van doteermiddel onzuiverheden kristallisatie en bestuurt de elektronische defectdichtheid in perovskiet structuren.
Momenteel is het belangrijkste deel van de wereldwijde energiebehoefte (bijvoorbeeld 85%) wordt toegevoerd door de verbranding van olie, kolen en aardgas, dat het broeikaseffect vergemakkelijkt en heeft nadelige gevolgen voor het milieu 1. Daarom is de ontwikkeling van CO 2 -neutrale energiebronnen is van het grootste belang. Fotovoltaïsche zonne-energie (PV) is een ideale omzetting van energie proces dat aan deze eis kan voldoen. Echter, de kosten en efficiëntie, als de belangrijkste obstakels voor de uitgebreide toepassing van PV-technologie, moet worden verbeterd. Opkomende fotovoltaïsche technologieën op basis van nieuwe materialen, zoals perovskiet zonnecellen (PVC), de combinatie van lagere kosten en hogere efficiency. Dit wordt bereikt door het gebruik van goedkope materialen die gemakkelijk beschikbaar, evenals door snelle zijn, gemakkelijk en energiezuinige procesroutes vergelijking met silicium gebaseerde tegenhangers 2, 3,4. Een opmerkelijke verbetering van de kracht omzettingsrendement (PCE), van 3,8% tot meer dan 22%, is gerapporteerd voor hybride organisch-anorganische perovskiet Loodhalide Sinds de eerste verschijning in PV architectuur 5, 6, 7, 8. Een dergelijke uitstekende prestaties is afkomstig van de sterke lichtabsorptie met een extreem scherpe band-edge, de zeer lage energetische wanorde, het zwak-gebonden excitonen die gemakkelijk dissociëren in het vrije dragers met grote diffusie lengtes, en het foton recycling vermogen van hybride organisch-anorganische Loodhalide perovskiet 9, 10, 11, 12. Deze materialen worden ingedeeld in de perovskiet familie, die gekristalliseerd uit organisch halogenide en metaal halide zouten kristallen in de ABX 3 </sub> Structuur, waarbij X een anion is en A en B zijn kationen van verschillende grootte (A groter is dan B). Gemeld kationen voor de A site zijn methylammonium (MA), formamidinium (FA) en cesium (Cs); een combinatie van deze kationen toont de hoogste prestaties 13, 14. Verder is de belangrijkste kandidaat voor het tweewaardige kation in de B-site chroom dat kan worden vervangen door tin; de bandgap succes kan rood verschoven naar meer dan 1000 nm in een lood-tin gemengd perovskiet 15 zijn. Evenzo zijn de X-plaats inzittenden uitgebreid bestudeerd, waarbij een mengsel van jodide (I) bromide en (Br) geïntroduceerd als belangrijkste kandidaten 16, 17. Daarom is het zeer aannemelijk de structurele, morfologische en opto-elektronische eigenschappen van perovskieten manipuleren door het veranderen van hun chemische samenstelling.
Ondanks het feit dat de versterkte crystalline kwaliteit en de macroscopische uniformiteit van de perovskiet film zijn belangrijke parameters voor efficiënte apparaten 18 te bereiken, de invloed van de grenzen tussen de polykristallijne domeinen, de oorsprong en de rol van elektronische defecten in de perovskiet absorbers, en de rol van de incassomethodes lagen op verliesprocessen in de perovskiet zonnecellen nog niet goed begrepen. Gezien de aard van elektronische defecten in de perovskietstructuur, is gerapporteerd dat veel van de gebreken, zoals I of Pb vacatures, resulteren in landen die zeer dichtbij of binnen het continuüm van staten in de geleiding en valentie banden, die kan een negatieve invloed hebben op elektronische de zonnecellen met 19 hebben. Bovendien kan een sterke covalente binding interactie tussen loodkationen en jodide-anionen in de perovskiet vlak wijzen op de aanwezigheid van intrinsieke defecten (bijvoorbeeld onder gecoördineerde Pb dimeren en trimeren I), die kunnen create sites binnen de band- rand die als ladingsrecombinatie centra tijdens de werking van de inrichting 20.
Hier onderzoeken we de gevolgen van doping CH 3 NH 3 PBI 3 perovskiet met monovalent kation halogeniden, waaronder Na +, Cu + en Ag +, lagere-Valence metaalionen dan Pb 2+. We nemen dus deze kationen door toevoeging van een redelijke hoeveelheid hun halogenide gebaseerde zouten (bijvoorbeeld NaI, CuBr, Cul en AgI) in de perovskiet precursor oplossing. Deze kationen ionenstralen Soortgelijke Pb2 +, zodat substitutie doping in het kristal waarschijnlijk. We hebben aangetoond dat de aanwezigheid van deze kationen sterk zowel de morfologie en de dekking van het perovskiet laag beïnvloedt. Bovendien heeft de aanwezigheid van deze kationen (bijvoorbeeld Na + en Ag +) bevestigd door röntgen foto-elektron spectroscopie (XPS) en een significant verandering in het Fermi niveau van perovskiet werd gemeten door Kelvin probe kracht microscopie (KPFM). Door het opnemen van deze kationen in sequentieel afgezet perovskiet zonnecellen, realiseerden wij een verbetering van de efficiëntie van fotovoltaïsche PSC (15,6% te vergelijken 14%). Daarom is het zeer essentieel om de structurele en optische eigenschappen van de absorberende laag (bijvoorbeeld perovskiet) zonnecel architectuur te verbeteren om het ladingstransportkanaal maximaliseren en de oppervlakte vallen passiveren om de hoogste PV werkingsduur.
Een typische architectuur van mesoscopische perovskiet zonnecellen gebruikt in dit werk, waar een reeks materialen werden gespincoat tussen een geleidend substraat en een thermisch afgedampt metaalcontact (figuur 1). De mesoporeuze TiO 2 lagen werden behandeld met TiCl4, waarvan beschreven werd dat het oppervlak vallen passiveren en het grensvlak tussen de elektronen transportlaag en het absorptiemateriaal 21, 22 verbeteren. Perovskiet laag werd afgezet onder toepassing van een sequentiële tweestaps afzettingstechniek. De volledige omzetting van Loodhalide in perovskiet in de tweede stap is essentieel voor de hoogste lichtabsorptie 16, 17 bereiken, en hebben we aangetoond dat het eenwaardige kation halogenide additieven (bijvoorbeeld NaI en CuBr) leiden tot een volledige omzetting. Bovendien is de volledige dekking van de mesoporeuze Titania laag wet de perovskiet over-layer essentieel om mogelijke recombinatie tussen de gaten transport laag (bijvoorbeeld Spiro OMETAD) en de elektronen transportlaag (bijv mesoporeuze TiO 2) 23 elimineren. We aangetoond dat het toevoegen van het monovalente kation halogeniden (bijvoorbeeld, Cul en AgI) de oppervlaktebedekking van het perovskiet deklaag, wat leidt tot een hogere nullastspanning voor de inrichting kan verbeteren.
Het belangrijkste voordeel van onze werkwijze is de doteringsstap waar we eenwaardige kationen opgenomen in de CH 3 NH 3 PBI 3 structuur de dichtheid van de kosten, het ladingstransportkanaal, en de geleidbaarheid van de absorberende laag te verbeteren. Zoals in de vorige paragraaf bovengenoemde doteringen aanzienlijk verbeterd zowel het elektron en het gat mobiliteit. Bovendien, een opmerkelijke daling in het ladingstransportkanaal activeringsenergie, evenals in de energetische aandoening van de perovskite film, werd bereikt door monovalent kation doping.
In dit werk hebben we een methode te doteren CH 3 NH 3 PBI 3 als een absorptielaag in het mesoscopische perovskiet zonnecelstructuur aangetoond. Eenwaardig kation halogeniden werden gebruikt wordt om de morfologische, optische en elektrische eigenschappen van CH 3 NH 3 PBI 3 perovskiet film teneinde de fotovoltaïsche eigenschappen verbeteren. Daarom hebben we opgenomen drie verschillende monovalente kationen (bijvoorbeeld Na +, Cu + en Ag +) die soortgelijke ionenstralen moeten Pb2 +, in het loodbron in de opeenvolgende twee stappen afzetten van CH NH 3 3 3 PBI . Als resultaat werd een opmerkelijke verbetering van de structurele en optische eigenschappen van CH 3 NH 3 PBI 3 vond plaats in de aanwezigheid van deze additieven, wat leidt tot hogere PCES de vervaardigde zonnecellen. Daarom is ons werk highlights een eenvoudige wijze voor het doteren CH 3 NH 3 PBI 3 als een absorberende laag, die in alle andere configuraties van perovskiet zonnecellen (bijvoorbeeld vlakke architectuur) kan worden gebruikt om de elektronische kwaliteit van perovskiet dunne films verder te verbeteren.
De gegevens die ten grondslag liggen aan dit document zijn beschikbaar op: https://www.repository.cam.ac.uk/handle/1810/260187.
The authors have nothing to disclose.
M. Abdi-Jalebi dankzij Nava Technology Limited voor een PhD beurs. MI Dar en M.Grätzel dank de King Abdulaziz Stad voor Wetenschap en Technologie (KACST) en de Swiss National Science Foundation (SNSF) voor financiële steun. De auteurs willen graag Dr Pierre Mettraux in de Moleculaire en hybride materialen karakterisering Center, EPFL voor het uitvoeren van de XPS metingen. A.Sadhanala erkentelijk financiële steun van de Indo-UK APEX project. SP Senanayak erkent de Royal Society in Londen voor de Newton Fellowship. RH Friend, M. Abdi-Jalebi en A. Sadhanala wil de steun van de EPSRC erkennen.
Fluorine doped Tin Oxide (FTO)-coated glass | Sigma-Aldrich | 735264-1EA | Resistivity≈13 Ω/sq |
Zinc powder | Sigma-Aldrich | 96454 | Molecular Weight 65.39 |
Hydrochloric acid | Sigma-Aldrich | 84415 | ≥37 wt. % |
Hellmanex detergent | Sigma-Aldrich | Z805939-1EA | pkg of 1 L |
Titanium diisopropoxide bis(acetylacetonate) | Sigma-Aldrich | 325252 | 75 wt. % in isopropanol |
Titania Paste | DYESOL | MS002300 | 30 NR-D Transparent Titania Paste |
Lead (II) iodide | Sigma-Aldrich | 211168 | 99 wt. % |
N,N-Dimethylformamide | Sigma-Aldrich | 437573 | ACS reagent, ≥99.8% |
Methylammonium iodide | DYESOL | MS101000 | Powder |
SpiroMeOTAD | Sigma-Aldrich | 792071 | 99% (HPLC) |
Bis(trifluoromethane)sulfonimide lithium salt | Sigma-Aldrich | 544094 | 99.95% trace metals basis |
4-tert-Butylpyridine | Sigma-Aldrich | 142379 | Purity: 96% |
Chlorobenzene | Sigma-Aldrich | 284513 | anhydrous, 99.8% |
2-Propanol (IPA) | Sigma-Aldrich | 278475 | anhydrous, 99.5% |
Ethanol | Sigma-Aldrich | 2860 | absolute alcohol, without additive, ≥99.8% |