Метод химического осаждения для синтеза Nb2O5 изменение массовых никель катализаторов с высокой удельной площади поверхности
Summary
Протокол для синтеза губк как и раз как Ni1-xxO наночастиц Nb путем химического осаждения представлен.
Abstract
Мы демонстрируем метод синтеза NixNb1-xO катализаторов с губк как и раз как наноструктур. Изменяя соотношение Nb:Ni, серия NixNb1-xO наночастиц с различными атомной композиции (x = 0,03, 0.08, 0,15 и 0,20) были подготовлены химического осаждения. Эти NixNb1-xO катализаторы характеризуются дифракции рентгеновских лучей, Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия и растровая электронная микроскопия. Исследование выявило губк как и раз как появление Ni0,97Nb0,03O и Ni0,92Nb0,08O на поверхности NiO и большую площадь поверхности этих NixNb1-xO катализаторов, по сравнению с основной NiO. Максимальная площадь 173 m2/g могут быть получены для Ni0,92Nb0,08O катализаторов. Кроме того были исследованы каталитические гидроконверсии лигнин Производные соединений, используя синтезированные катализаторы O0,08Nb0,92Ni.
Introduction
Подготовка нанокомпозитов уделяется все больше внимания из-за их решающую приложения в различных местах. Подготовить Ni-Nb-O смешанного оксида наночастиц,1,2,3,4,5,6 различные методы были разработаны такие как сухой метод смешивания,7, метод испарения 8 ,9,10,–11,12,–13 соль-гель метод, метод термического разложения14 ,15 и Авто сгорания. 16 в типичной испарения метод9, водные растворы, содержащие соответствующее количество металлических прекурсоров, Никель азотнокислый гексагидрат и аммония ниобия оксалата были нагреты на 70 ° C. После удаления растворителя и дальнейшей сушки и прокаливания смешанного оксидного был получен. Эти оксидных катализаторах демонстрируют отличные каталитической активности и селективности к Окислительное дегидрирование этана, которое связано с перепланированием электронных и структурных, вызванных включения ниобия катионов в решетке NiO (Вестеръётланде) . 11 вставки Nb резко уменьшается электрофильное кислорода, который отвечает за реакций окисления Этан12. В результате расширения этого метода было сделано на подготовке различных типов смешанных оксидов Ni-Me-O, где меня = Li, мг, Al, Ga, Ti и Ta. 13 установлено, что вариации металлических примесей может изменить неизбирательным и электрофильное радикалов NiO, таким образом систематически настроить Вестеръётланде активности и селективности к этана. Однако, как правило площадь поверхности этих оксидов является относительно небольшой (< 100 м2/г), за счет расширенного этапа сегрегации и формирования больших Nb2O5 кристаллитов и таким образом препятствует их использование в других катализатора приложения.
Сухой метод, также известный как твердотельные измельчения, смешивания другим часто используемым методом подготовить смешанного оксидного катализаторов. Так как каталитические материалы получены в виде растворителей, этот метод обеспечивает перспективных зеленый и устойчивого альтернатива для подготовки смешанного оксида. Высокая площадь поверхности, полученные этим методом является 172 m2/g для Ni80Nb20 прокаливания при температуре 250 ° C. 8 однако, Этот твердотельный метод не является надежным как реактивы не хорошо смешиваются на атомной шкале. Таким образом для лучшего контроля химической однородности и распределение конкретных частиц и морфологии, другие подходящие методы для подготовки Ni-Nb-O смешанного оксида, которые все еще изыскиваются наночастиц. 7
Среди различных стратегий в области развития наночастиц химического осаждения служит одним из перспективных методов разработки нанокатализаторов, так как он позволяет полной осадки ионов металлов. Кроме того наночастицы выше поверхности районов обычно готовятся с помощью этого метода. Чтобы улучшить каталитические свойства наночастиц Ni-Nb-O, мы здесь отчет протокол для синтеза ряда Ni-Nb-O смешанного оксида катализаторов с большой площадью поверхности методом химического осаждения. Мы показали, что Nb:Ni молярное соотношение является решающим фактором в определении каталитической активности оксидов к hydrodeoxygenation производными лигнина органических соединений. С высокой Nb:Ni соотношение выше 0.087 были сформированы неактивных NiNb2O6 видов. Ni0,92Nb0,08O, который имел большой площади поверхности (173 м2/г), экспонаты раз как nanosheets структуры и показал лучшие деятельности и селективности к hydrodeoxygenation Анизол циклогексан.
Protocol
Representative Results
Discussion
Один из распространенных способов подготовить наночастиц оксида ниобия никель легированных массовых способ поворотного испарения. 9 с использованием различных условий давления и температуры во время процесса Ротари испарения, осадков Ni-Nb-O частицы торговли с медленным о?…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Мы с благодарностью признаем финансовую поддержку, оказываемую национальным ключ исследования и программы развития министерства науки и технологии Китая (2016YFB0600305), Национальный фонд естественных наук Китая (№ 21573031 и 21373038), программа за отличные таланты в городе Далянь (2016RD09) и технического и высшего образования Институт Гонконга (THEi SG1617105 и THEi SG1617127).
Materials
| Niobium(V) oxalate hydrate, 98% | Alfa | L04481902 | |
| Nickel nitrate hexahydrate, 99% | Aladdin | N108891 | |
| Sodium hydroxide, 98% | Aladdin | S111501 | |
| Ammonium hydroxide, 23-25% | Aladdin | A112077 | |
| Anisole, 99% | Sinopharm | 81001728 | |
| Diphenyl ether, 98% | Aladdin | D110644 | |
| Phenol, 98% | Sinopharm | 100153008 | |
| 2-Methoxyphenol, 98% | Sinopharm | 30114526 | |
| Vanillin, 99.5% | Sinopharm | 69024316 | |
| Potassium hydroxide, AR | Aladdin | P112284 | |
| N,N-Dimethylformamide, 99.5% | Sinopharm | 40016462 | |
| 2-Bromoacetophenone,98% | Aladdin | B103328 | |
| Diethyl ether,99.5% | Sinopharm | 10009318 | |
| Decane,98% | Aladdin | D105231 | |
| Dodecane,99% | Aladdin | D119697 | |
| Niobic acid | CBMM | 1313968 | |
| Heating and Drying Oven | DHG Series (shanghai jinghong laboratory instrument co. ltd) | ||
| Autoclave Reactor | CJF-0.05—0.1L (Dalian Tongda Equipment Technology Development Co., Ltd) | ||
| Tube furnace | SK2-1-10/12 (Luoyang Huaxulier Electric Stove Co., Ltd) | ||
| Heating magnetic stirrer | DF-101 (Yu Hua Instrument Co. Ltd.) | ||
| Rotary evaporator | RE-3000A (Shanghai Yarong Biochemical Instrument Factory) | ||
| Synthetic air | |||
| Hydrogen gas | |||
| Argon gas |
References
- Zhou, Y., Yang, M., Sun, K., Tang, Z., Kotov, N. A. Similar topological origin of chiral centers in organic and nanoscale inorganic structures: effect of stabilizer chirality on optical isomerism and growth of CdTe nanocrystals. J. Am. Chem. Soc. 132 (17), 6006-6013 (2010).
- Zhou, Y., et al. Optical Coupling Between Chiral Biomolecules and Semiconductor Nanoparticles: Size-Dependent Circular Dichroism Absorption. Angew. Chem. Int. Ed. 50, 11456-11459 (2011).
- Li, Z., et al. Reversible plasmonic circular dichroism of Au nanorod and DNA assemblies. J. Am. Chem. Soc. 134 (7), 3322-3325 (2012).
- Zhu, Z., et al. Manipulation of collective optical activity in one-dimensional plasmonic assembly. ACS Nano. 6 (3), 2326-2332 (2012).
- Liu, W., et al. Gold nanorod@chiral mesoporous silica core-shell nanoparticles with unique optical properties. J. Am. Chem. Soc. 135 (26), 9659-9664 (2013).
- Han, B., Zhu, Z., Li, Z., Zhang, W., Tang, Z. Conformation Modulated Optical Activity Enhancement in Chiral Cysteine and Au Nanorod Assemblies. J. Am. Chem. Soc. 136, 16104-16107 (2014).
- Rao, C. N. R., Gopalakrishnan, J. . New Directions in Solid State Chemistry. , (1989).
- Zhu, H., Rosenfeld, D. C., Anjum, D. H., Caps, V., Basset, J. -. M. Green Synthesis of Ni-Nb Oxide Catalysts for Low-Temperature Oxidative Dehydrogenation of Ethane. ChemSusChem. 8, 1254-1263 (2015).
- Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Ni-Nb-O Mixed Oxides as Highly Active and Selective Catalysts for Ethene Production via Ethane Oxidative Dehydrogenation. Part I: Characterization and Catalytic Performance. J. Cat. 237, 162-174 (2006).
- Savova, B., Loridant, S., Filkova, D., Millet, J. M. M. Ni-Nb-O Catalysts for Ethane Oxidative Dehygenation. Appl. Catal. A. 390 (1-2), 148-157 (2010).
- Heracleous, E., Delimitis, A., Nalbandian, L., Lemonidou, A. A. HRTEM Characterization of the Nanostructural Features formed in Highly Active Ni-Nb-O Catalysts for Ethane ODH. Appl. Catal. A. 325 (2), 220-226 (2007).
- Skoufa, Z., Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Unraveling the Contribution of Structural Phases in Ni-Nb-O mixed oxides in Ethane Oxidative Dehydrogenation. Catal. Today. 192 (1), 169-176 (2012).
- Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Ni-Me-O Mixed Metal Oxides for the Effective Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene – Effect of Promoting Metal Me. J. Cat. 270, 67-75 (2010).
- Zhu, H., et al. Nb Effect in the Nickel Oxide-Catalyzed Low-Temperature Oxidative Dehydrogenation of Ethane. J. Cat. 285, 292-303 (2012).
- Sadovskaya, E. M., et al. Mixed Spinel-type Ni-Co-Mn Oxides: Synthesis, Structure and Catalytic Properties. Catal. Sustain. Energy. 3, 25-31 (2016).
- Alvarez, J., et al. Ni-Nb-Based Mixed Oxides Precursors for the Dry Reforming of Methane. Top. Catal. 54, 170-178 (2011).
- Jin, S., Guan, W., Tsang, C. -. W., Yan, D. Y. S., Chan, C. -. Y., Liang, C. Enhanced hydroconversion of lignin-derived oxygen-containing compounds over bulk nickel catalysts though Nb2O5 modification. Catal. Lett. 147, 2215-2224 (2017).
- Taghavinezhad, P., Haghighi, M., Alizadeh, R. CO2/O2-oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene over highly dispersed vanadium oxide on MgO-promoted sulfated-zirconia nanocatalyst: Effect of sulfation on catalytic properties and performance. Korean J. Chem. Eng. 34 (5), 1346-1357 (2017).
- Muralidharan, G., Subramanian, L., Nallamuthu, S. K., Santhanam, V., Kumar, S. Effect of Reagent Addition Rate and Temperature on Synthesis of Gold Nanoparticles in Microemulsion Route. Ind. Eng. Chem. Res. 50 (14), 8786-8791 (2011).
- Sosa, Y. D., Rabelero, M., Treviño, M. E., Saade, H., López, R. G. High-Yield Synthesis of Silver Nanoparticles by Precipitation in a High-Aqueous Phase Content Reverse Microemulsion. J. Nanomater. , 1-6 (2010).
- Morterra, C., Cerrato, G., Pinna, F. Infrared spectroscopic study of surface species and of CO adsorption: a probe for the surface characterization of sulfated zirconia catalysts. Spectrochim. Acta. A Molecul. Biomolecul. Spectrosc. 55, 95-107 (1998).
- Yang, F., Wang, Q., Yan, J., Fang, J., Zhao, J., Shen, W. Preparation of High Pore Volume Pseudoboehmite Doped with Transition Metal Ions through Direct Precipitation Method. Ind. Eng. Chem. Res. 51 (47), 15386-15392 (2012).
- Saleh, R., Djaja, N. F. Transition-metal-doped ZnO nanoparticles: Synthesis, characterization and photocatalytic activity under UV light. Spectrochim. Acta. A Molecul. Biomolecul. Spectrosc. 130, 581-590 (2014).
- Ertis, I. F., Boz, I. Synthesis and Characterization of Metal-Doped (Ni, Co, Ce, Sb) CdS Catalysts and Their Use in Methylene Blue Degradation under Visible Light Irradiation. Modern Research in Catalysis. 6, 1-14 (2017).
- Jin, S., et al. Cleavage of Lignin-Derived 4-O-5 Aryl Ethers over Nickel Nanoparticles Supported on Niobic Acid-Activated Carbon Composites. Ind. Eng. Chem. Res. 54 (8), 2302-2310 (2015).
- Rojas, E., Delgado, J. J., Guerrero-Pérez, M. O., Bañares, M. A. Performance of NiO and Ni-Nb- O Active Phases during the Ethane Ammoxidation into Acetonitrile. Catal. Sci. Technol. 3 (12), 3173-3182 (2013).
- Lee, S. -. H., et al. Raman Spectroscopic Studies of Ni-W Oxide Thin Films. Solid State Ionics. 140 (1), 135-139 (2001).
- Mondal, A., Mukherjee, D., Adhikary, B., Ahmed, M. A. Cobalt nanoparticles as recyclable catalyst for aerobic oxidation of alcohols in liquid phase. J. Nanopart. Res. 18 (5), 1-12 (2016).
- Wang, K., Yang, L., Zhao, W., Cao, L., Sun, Z., Zhang, F. A facile synthesis of copper nanoparticles supported on an ordered mesoporous polymer as an efficient and stable catalyst for solvent-free sonogashira coupling Reactions. Green Chem. 19, 1949-1957 (2017).
- Song, Y., et al. High-Selectivity Electrochemical Conversion of CO2 to Ethanol using a Copper Nanoparticle/N-Doped Graphene Electrode. Chemistry Select. 1, 6055-6061 (2016).
