Summary

Een efficiënte methode voor selectief ontzilting van radioactief jodium anionen met behulp van de gouden nanodeeltjes-Embedded membraanfilter

Published: July 13, 2018
doi:

Summary

Een efficiënte methode voor de snelle en ion-selectieve ontzilting van radioactief jodium in verschillende waterige oplossingen wordt beschreven met behulp van de gouden nanodeeltjes-geïmmobiliseerd celluloseacetaat membraanfilters.

Abstract

Hier tonen we een gedetailleerd protocol voor de bereiding van nanomaterialen-embedded samengestelde membranen en de toepassing ervan voor de efficiënte en ion-selectieve verwijdering van radioactieve iodines. Met behulp van citraat-gestabiliseerde gouden nanodeeltjes (gemiddelde diameter: 13 nm) en celluloseacetaat membranen, goud nanoparticle-embedded celluloseacetaat membranen (Au-CAM) hebben gemakkelijk zijn vervaardigd. De nano-adsorbents op Au-CAM waren zeer stabiel in het bijzijn van de hoge concentratie van anorganische zouten en organische moleculen. De jodide-ionen in waterige oplossingen kunnen snel worden onderschept door deze gemanipuleerde membraan. Door middel van een filtratie proces met behulp van een Au-CAM met filter eenheid, uitstekende verwijdering efficiëntie (> 99%) zo goed als ion-selectieve ontzilting resultaat werd bereikt in een korte tijd. Bovendien, Au-CAM verstrekt goede herbruikbaarheid zonder significante afname van de prestaties. Deze resultaten voorgesteld dat de huidige technologie met behulp van de gemanipuleerde hybride membraan zal een veelbelovend proces voor de grootschalige ontsmetting van radioactief jodium van vloeibaar afval.

Introduction

Voor decennia, is enorme hoeveelheid radioactieve vloeibare afvalstoffen gegenereerd door medische instituten, onderzoeksfaciliteiten en nucleaire reactoren. Deze verontreinigende stoffen zijn vaak een tastbaar bedreiging voor milieu en gezondheid van de mens1,2,3. Vooral, wordt radioactief jodium erkend als één van de meest gevaarlijke elementen van kerncentrale ongevallen. Bijvoorbeeld, een milieu verslag over de Fukushima en in Tsjernobyl nucleaire reactor aangetoond dat de hoeveelheid radioactief iodines met inbegrip van 131vrijgegeven I (t1/2 = 8.02 dagen) en 129ik (t1/2 = 15,7 miljoen jaar) voor het milieu was groter dan die van andere radionucliden4,5. In het bijzonder, resulteerde de blootstelling van deze radio-isotopen in hoge opname en verrijking in de menselijke schildklier6. Vrijgegeven radioactieve iodines veroorzaken bovendien ernstige verontreiniging van bodem, zeewater en grondwater vanwege hun hoge oplosbaarheid in water. Dus een heleboel sanering processen met behulp van verschillende anorganische en organische adsorbents zijn onderzocht om vast te leggen van radioactieve iodines in waterige afvalstoffen7,,8,,9,10 , 11 , 12 , 13 , 14 , 15 , 16 , 17 , 18 , 19 , 20. Hoewel uitgebreide inspanningen voor de ontwikkeling van geavanceerde adsorberende systemen hebben besteed, de oprichting van een methode van de decontaminatie tonen bevredigende prestaties onder voortdurende in-flow voorwaarde was zeer beperkt. Onlangs meldden we een roman ontzilting proces tonen goede verwijdering efficiëntie, ion-selectiviteit, duurzaamheid en hergebruik door het gebruik van hybride nano-composiet materialen gemaakt van gouden nanoparticle (AuNPs)21,22 , 23. onder hen, gouden nanoparticle-embedded celluloseacetaat membranen (Au-CAM) vergemakkelijkt hoogefficiënte ontzilting van jodide-ionen onder een continue-stroom systeem vergeleken met die van bestaande adsorberende materialen. Bovendien kon de hele procedure worden afgewerkt in een korte tijd, die een ander voordeel voor de behandeling van nucleair afval gegenereerd door na gebruik in de medische en industriële toepassingen was. Het algemene doel van dit manuscript is bedoeld als een stapsgewijze protocol voor de bereiding van Au-CAM24. We tonen ook een snelle en gemakkelijke filtratie proces voor het vastleggen van de ion-selectieve van radioactief jodium met behulp van de gemanipuleerde samengestelde membranen. Het gedetailleerd protocol in dit verslag biedt een nuttige toepassing van nanomaterialen op het gebied van het onderzoek van milieukunde.

Protocol

1. synthese van citraat-gestabiliseerde gouden nanodeeltjes Een twee-nek Rondbodemkolf (250 mL) en een magnetische roer bar met koningswater, een mengsel van geconcentreerd zoutzuur en geconcentreerd salpeterzuur wassen in een verhouding 3:1 deel.Let op: Aqua regia oplossing is zeer corrosief en kan leiden tot explosie of huid verbrandt als die nog niet behandeld met uiterste voorzichtigheid. Spoel het glaswerk grondig met gedeïoniseerd water te verwijderen van de resterende waterige zuur. …

Representative Results

We hebben eenvoudige methoden voor de fabrikatie van Au-CAM met citraat-gestabiliseerde AuNPs en celluloseacetaat membraan (Figuur 1een) aangetoond. Het oppervlak van de Au-CAM werd waargenomen door SEM waaruit bleek dat de nanomaterialen stabiel zijn opgenomen op de cellulose nanofibers (Figuur 2). De nanodeeltjes opgesloten op het membraan stabiel waren opgelopen en werden niet vrijgegeven van het membraan door…

Discussion

In het afgelopen jaar zijn diverse technisch vervaardigde nanomaterialen en membranen ontwikkeld om te verwijderen van gevaarlijke radioactieve metalen en zware metalen in water op basis van hun specifieke functionaliteit in adsorptie technieken25,26,, 27 , 28 , 29 , 30 , 31 , <su…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Dit werk werd ondersteund door het onderzoek subsidie van de National Research Foundation van Korea (verlenen van nummer: 2017M2A2A6A01070858).

Materials

Hydrochloric acid DUKSAN 1129
Nitric acid  JUNSEI 37335-1250
Chloroautic chloride trihydrate (HAuCl4·3H2O) Sigma Aldrich 254169
Sodium citrate tribasic dihydrate Sigma Aldrich 71402
[125I]NaI  Perkin-Elmer NEZ033A010MC
Sodium chloride Sigma Aldrich S9888
Sodium iodide Sigma Aldrich 383112
Sodium hydroxide Sigma Aldrich S5881
Lithium L-lactate Sigma Aldrich L2250 Synthetic urine
Citric acid Sigma Aldrich C1909 Synthetic urine
Sodium hydrogen carbonate JUNSEI 43305-1250 Synthetic urine
Urea Sigma Aldrich U1250 Synthetic urine
Calcium chloride JUNSEI 18230-0301 Synthetic urine
Magnesium sulfate SAMCHUN M0146 Synthetic urine
Potassium dihydrogen phosphate JUNSEI 84185A1250 Synthetic urine
Dipotassium hydrogen phosphate JUNSEI 84120-1250 Synthetic urine
Sodium sulfate JUNSEI 83260-1250 Synthetic urine
Ammonium chloride Sigma Aldrich A9434 Synthetic urine
Sea water Sigma Aldrich S9148
1x PBS Thermo SH30256.01
Cellulose acetate membranes (pore size: 0.20 μm, diameter: 25 mm) Advantec MFS 25CS045AS
Cellulose acetate membranes (pore size: 0.20 μm, diameter: 47 mm) Advantec MFS C045A047A
47 mm Glass Microanalysis Holders Advantec MFS KG47(311400)
Petri dish (50 mm diameter ´ 15 mm height) SPL 10050
Gamma counter Perkin-Elmer 2480 WIZARD2 Model number
UV-vis spectrophotometer Thermo GENESYS 10 Model number
Transmission electron microscopy Hitachi H-7650 Model number
Field Emission Scanning electron microscope FEI Verios 460L Model number

References

  1. Ojovan, M. I. . Handbook of Advanced Radioactive Waste Conditioning Technologies. , (2011).
  2. Abdel Rahman, R. O., Ibrahim, H. A., Hung, Y. -. T. Liquid Radioactive Wastes Treatment: A Review. Water. 3, 551-565 (2011).
  3. Khayet, M., Matsuura, T. Radioactive decontamination of water. Desalination. 321, 1-2 (2013).
  4. McLaughlin, P. D., Jones, B., Maher, M. M. An update on radioactive release and exposures after the Fukushima Dai-ichi nuclear disaster. The British Journal of Radiolog. 85, 1222-1225 (2012).
  5. Chernobyl Forum Expert Group ‘Environment’. Environmental Consequences of the Chernobyl Accident and their Remediation: Twenty Years of Experience. International Atomic Energy Agency. , (2006).
  6. Hou, X., et al. Iodine-129 in seawater offshore Fukushima: distribution, inorganic speciation, sources, and budget. Environmental Science & Technology. 47, 3091-3098 (2013).
  7. Mu, W., Yu, Q., Li, X., Wei, H., Jian, Y. Adsorption of radioactive iodine on surfactant-modified sodium niobate. RSC Advances. 6, 81719-81725 (2016).
  8. Yang, D., Liu, H., Liu, L., Sarina, S., Zheng, Z., Zhu, H. Silver oxide nanocrystals anchored on titanate nanotubes and nanofibers: promising candidates for entrapment of radioactive iodine anions. Nanoscale. 5, 11011-11018 (2013).
  9. Yang, D., et al. Capture of radioactive cesium and iodide ions from water by using titanate nanofibers and nanotubes. Angewandte Chemie International Edition. 50, 10594-10598 (2011).
  10. Cheng, Q., et al. Adsorption of gaseous radioactive iodine by Ag/13X zeolite at high temperatures. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 303, 1883-1889 (2015).
  11. Bennett, T. D., Saines, P. J., Keen, D. A., -C, T. a. n. J., Cheetham, A. K. Ball-Milling-Induced Amorphization of Zeolitic Imidazolate Frameworks (ZIFs) for the Irreversible Trapping of Iodine. Chemistry – A European Journal. 19, 7049-7055 (2013).
  12. Huang, P. S., Kuo, C. H., Hsieh, C. C., Horng, Y. C. Selective capture of volatile iodine using amorphous molecular organic solids. Chemical Communications. 48, 3227-3229 (2012).
  13. Chapman, K. W., Chupas, P. J., Nenoff, T. M. Radioactive Iodine Capture in Silver-Containing Mordenites through Nanoscale Silver Iodide Formation. Journal of the American Chemical Society. 132, 8897-8899 (2010).
  14. Watanabe, Y., et al. Novel Long-Term Immobilization Method for Radioactive Iodine-129 Using a Zeolite/Apatite Composite Sintered Body. ACS Applied Materials & Interfaces. 1, 1579-1584 (2009).
  15. Massasso, G., et al. Molecular iodine adsorption within Hofmann-type structures M(L)[M'(CN)4] (M = Ni, Co; M’ = Ni, Pd, Pt): impact of their composition. Dalton Transactions. 44, 19357-19369 (2015).
  16. Falaise, C., Volkringer, C., Facqueur, J., Bousquet, T., Gasnot, L., Loiseau, T. Capture of iodine in highly stable metal-organic frameworks: a systematic study. Chemical Communications. 49, 10320-10322 (2013).
  17. Sava, D. F., et al. Capture of Volatile Iodine, a Gaseous Fission Product, by Zeolitic Imidazolate Framework-8. Journal of the American Chemical Society. 133, 12398-12401 (2011).
  18. Zhang, Z. J., et al. A new type of polyhedron-based metal-organic frameworks with interpenetrating cationic and anionic nets demonstrating ion exchange, adsorption and luminescent properties. Chemical Communications. 47, 6425-6427 (2011).
  19. Li, G., et al. Highly efficient I2 capture by simple and low-cost deep eutectic solvents. Green Chemistry. 18, 2522-2527 (2016).
  20. Yan, C., Mu, T. Investigation of ionic liquids for efficient removal and reliable storage of radioactive iodine: a halogen-bonding case. Physical Chemistry Chemical Physics. 16, 5071-5075 (2014).
  21. Choi, M. H., et al. Efficient bioremediation of radioactive iodine using biogenic gold nanomaterial-containing radiation-resistant bacterium, Deinococcus radiodurans R1. Chemical Communications. 53, 3937-3940 (2017).
  22. Kim, Y. H., et al. Tumor targeting and imaging using cyclic RGD-PEGylated gold nanoparticle probes with directly conjugated iodine-125. Small. 7, 2052-2060 (2011).
  23. Choi, M. H., et al. Gold-Nanoparticle-Immobilized Desalting Columns for Highly Efficient and Specific Removal of Radioactive Iodine in Aqueous Media. ACS Applied Materials & Interfaces. 8, 29227-29231 (2016).
  24. Mushtaq, S., et al. Efficient and selective removal of radioactive iodine anions using engineered nanocomposite membranes. Environmental Science: Nano. 4, 2157-2163 (2017).
  25. Awual, M. R., Ismael, M. Efficient gold(III) detection, separation and recovery from urban mining waste using a facial conjugate adsorbent. Sensors and Actuators B: Chemical. 196, 457-466 (2014).
  26. Awual, M. R., Hasan, M. M., Naushad, M., Shiwaku, H., Yaita, T. Preparation of new class composite adsorbent for enhanced palladium(II) detection and recovery. Sensors and Actuators B: Chemical. 209, 790-797 (2015).
  27. Awual, M. R., Hasan, M. M. Fine-tuning mesoporous adsorbent for simultaneous ultra-trace palladium(II) detection, separation and recovery. Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 21, 507-515 (2015).
  28. Awual, M. R. Ring size dependent crown ether based mesoporous adsorbent for high cesium adsorption from wastewater. Chemical Engineering Journal. 303, 539-546 (2016).
  29. Awual, M. R., Miyazaki, Y., Taguchi, T., Shiwaku, H., Yaita, T. Encapsulation of cesium from contaminated water with highly selective facial organic-inorganic mesoporous hybrid adsorbent. Chemical Engineering Journal. 291, 128-137 (2016).
  30. Awual, M. R., Yaita, T., Taguchi, T., Shiwaku, H., Suzuki, S., Okamoto, Y. Selective cesium removal from radioactive liquid waste by crown ether immobilized new class conjugate adsorbent. Journal of Hazardous Materials. 278, 227-235 (2014).
  31. Awual, M. R., Suzuki, S., Taguchi, T., Shiwaku, H., Okamoto, Y., Yaita, T. Radioactive cesium removal from nuclear wastewater by novel inorganic and conjugate adsorbents. Chemical Engineering Journal. 242, 127-135 (2014).
  32. Awual, M. R., et al. Efficient detection and adsorption of cadmium (II) ions using innovative nano-composite materials. Chemical Engineering Journal. 343, 118-127 (2018).
  33. Awual, M. R. New type mesoporous conjugate material for selective optical copper(II) ions monitoring & removal from polluted waters. Chemical Engineering Journal. 307, 85-94 (2017).
  34. Awual, M. R. Novel nanocomposite materials for efficient and selective mercury ions capturing from wastewater. Chemical Engineering Journal. 307, 456-465 (2017).
  35. Awual, M. R. Solid phase sensitive palladium(II) ions detection and recovery using ligand based efficient conjugate nanomaterials. Chemical Engineering Journal. 300, 264-272 (2016).
  36. Awual, M. R. Assessing of lead(III) capturing from contaminated wastewater using ligand doped conjugate adsorbent. Chemical Engineering Journal. 289, 65-73 (2016).
  37. Awual, M. R. A novel facial composite adsorbent for enhanced copper (II) detection and removal from wastewater. Chemical Engineering Journal. 266, 368-375 (2015).
  38. Kaushik, M., Moores, A. Review: nanocelluloses as versatile supports for metal nanoparticles and their applications in catalysis. Green Chemistry. 18, 622-637 (2016).
  39. Jang, H., Kim, Y. K., Ryoo, S. R., Kim, M. H., Min, D. H. Facile synthesis of robust and biocompatible gold nanoparticles. Chemical Communication. 46, 583-585 (2010).
  40. Bolisetty, S., Mezzenga, R. Amyloid-carbon hybrid membranes for universal water purification. Nature Nanotechnology. 11, 365-371 (2016).
  41. Zakrzewska-Trznadel, G. Advances in membrane technologies for the treatment of liquid radioactive waste. Desalination. 321, 119-130 (2013).
  42. Rana, D., Matsuura, T., Kassim, M. A., Ismail, A. F. Radioactive decontamination of water by membrane processes – A review. Desalination. 321, 77-92 (2013).

Play Video

Cite This Article
Shim, H. E., Mushtaq, S., Jeon, J. An Efficient Method for Selective Desalination of Radioactive Iodine Anions by Using Gold Nanoparticles-Embedded Membrane Filter. J. Vis. Exp. (137), e58105, doi:10.3791/58105 (2018).

View Video