Imagerie de photoélectrons des Anions illustré par 310 Nm détachement de F−
Summary
Nous présentons ici un protocole pour l’imagerie de photoélectrons des espèces anioniques. Les anions générée dans l’abstrait et séparés par spectrométrie de masse sont détectées à l’aide de photoélectrons vitesse mappée d’imagerie, en fournissant les détails des anions et des niveaux d’énergie neutres, anion et structure neutre et la nature de l’état électronique d’anion.
Abstract
Anion photoélectronique imagerie est une méthode très efficace pour l’étude des États d’énergie des ions négatifs liés, les espèces neutres et les interactions des électrons non liés avec les molécules/atomes neutres. State-of-the-art dans l’abstrait techniques de génération d’anion permettent l’application d’un large éventail d’atomique, moléculaire et systèmes de l’anion de cluster. Ceux-ci sont séparés et sélectionnés à l’aide de la spectrométrie de masse à temps de vol. Électrons sont enlevés par des photons polarisés linéairement (détachement de la photo) à l’aide de sources laser de table-top qui fournissent des accès aux énergies d’excitation de l’infrarouge à l’ultraviolet proche. Détection des photoélectrons avec une vitesse mappée d’imagerie lentille et position détecteur sensible signifie que, en principe, chaque photoélectronique atteigne le détecteur et l’efficacité de la détection est uniforme pour toutes les énergies cinétiques. Spectre photoélectronique extraite à partir des images par l’intermédiaire de reconstruction mathématique à l’aide de la transformation d’Abel inverse révéler les détails de la distribution anion d’état intérieur de l’énergie et les États d’énergie neutre qui en résulte. À l’énergie cinétique des électrons faible, résolution typique est suffisante pour révéler des différences de niveau d’énergie sur l’ordre de quelques millielectron-volts, c’est-à-dire, différents niveaux de vibration pour les espèces moléculaires ou spin-orbite de fractionnement dans les atomes. Distributions angulaires photoélectronique extraites de l’inverse de transformation d’Abel représentent les signatures de l’orbitale de l’électron lié, ce qui permet plus détaillée de la structure électronique. Les spectres et les distributions angulaires aussi codent les détails des interactions entre les électrons sortants et l’espèce neutre résiduelle après excitation. La technique est illustrée par l’application d’un anion atomique (F−), mais il peut également être appliqué à la mesure de la spectroscopie moléculaire anion, l’étude des résonances d’anion faible altitude (comme une alternative aux expériences de diffusion) et de la femtoseconde ( FS) temps résolu des études de l’évolution dynamique des anions.
Introduction
Anion photoélectronique d’imagerie1 est une variante sur la spectroscopie de photoélectrons et représente une puissante sonde de structure électronique atomique et moléculaire et les interactions entre électrons et espèces neutres. Les renseignements recueillis sont essentiels dans le développement de la compréhension de la liaison et métastables (résonances de diffusion électron-molécule) négatif ion États, porte d’Amérique pour la réduction chimique, processus dissociatif attachement et ion-molécule interactions. En outre, les résultats donnent vitales épreuves de haut niveau ab initio méthodes théoriques, notamment ceux conçus pour faire face à très corrélés systèmes et/ou États non stationnaires.
La technique combine la production d’ions, spectrométrie de masse et2,3,4 avec sensibilité de la sonde électronique (et pour les petites molécules, vibrations) structure d’imagerie de particules chargées. Travailler avec des espèces anioniques permet bonne sélectivité de masse par temps de spectrométrie de masse de vol (TOF-MS). Visible/near ultraviolet (UV) photons sont suffisamment énergiques pour enlever l’électron excédentaire, permettant l’utilisation de sources de laser haut de tableau. Un autre avantage de l’utilisation des anions est la capacité de photoexcite basses, unstable anioniques États qui représentent des régimes d’énergie dans lesquelles les électrons et les atomes/molécules neutres interagissent fortement. L’utilisation de vitesse mappée d’imagerie5 (VMI) offre l’efficacité de détection uniforme, même à des énergies cinétiques des électrons faible, surveille tous les photoélectrons éjectés et révèle en même temps l’ampleur et la direction de leurs vitesses.
Les résultats expérimentaux sont des images de photoélectrons qui contiennent le spectre photoélectronique (détails des distributions de parent anion énergie interne) et les énergies des États internes neutres fille et distributions angulaires photoélectronique (liés à la électron orbital avant le détachement). Une application particulièrement intéressante de la technique se trouve dans les études de résolution temporelle fs. Une impulsion initiale laser ultrarapide (pompe) excite à un état électronique de l’anion dissociatif, et une seconde dans le temps retardé impulsion ultrarapide (sonde) puis détache des électrons de l’anion excitée. Le contrôle de la différence de temps de pompe-sonde suit l’évolution des États d’énergie du système et la nature changeante des orbitales du système à l’échelle de temps du mouvement atomique. Citons la photodissociation d’I2− et autre espèces d6,7,8,9, la fragmentation et/ou électronique hébergement dans I−·uracil 10,11,12,13, j’ai−·thymine13,14, j’ai−·adenine15, j’ai−·nitromethane16, 17 et j’ai anions cluster−·acetonitrile17 et la révélation de l’échelle de temps jusqu’ici inopinément longue pour la production d’anions atomique Cu− après la photoexcitation du CuO2− 18.
La figure 1 montre l’Université Washington à St. Louis (WUSTL) anion photoélectronique d’imagerie spectromètre19. L’instrument est composé de trois régions différentiellement pompées. Les ions sont produits dans la chambre de source qui fonctionne à une pression de 10−5 Torr et contienne une décharge ion source20et la plaque d’extraction ion électrostatique. Les ions sont séparées en masse dans une McLaren Wiley TOF-MS21 (la pression dans le Tube en TOF est 10−8 Torr). Détection des ions et sondant se déroule dans la région de détection (pression de 10−9 Torr) qui contient un VMI lentille5 et un détecteur de particules chargées. Les principaux composants de l’instrument sont schématiquement illustrés l’ Figure 1 b , où la région ombrée représente tous les éléments contenus dans le système d’aspiration. Gaz est introduit à travers la buse pulsée dans la décharge. Pour compenser la pression élevée d’entrée, la chambre de source est maintenue sous vide à l’aide d’une pompe à diffusion à base d’huile. La région de décharge est illustrée plus en détail dans la Figure 2 a. Une différence de potentiel élevée est appliquée entre les électrodes, qui sont isolés de l’orifice de la buse par une série d’entretoises de téflon. En fait, le téflon agit comme la source des atomes de fluor pour les résultats affichés par la suite.
La décharge produit un mélange d’espèces neutres, les cations et les anions. La plaque d’extraction ion et pile d’accélération ion, commutateur de microchannel détecteur de plaque (MCP) (Figure 1 b) forment la 2 m long Wiley McLaren TOF-Mme Ions sont extraits par l’application d’une impulsion de tension (négative) de la plaque d’extraction ion et Ensuite, tous les ions sont accélérées à la même énergie cinétique. Variation de l’amplitude d’impulsion d’extraction concentre l’heure d’arrivée dans la lentille VMI tandis que la lentille einzel réduit la coupe transversale spatiale le faisceau d’ions. Les anions sont re-référencées à la masse à l’aide d’un potentiel commutateur22, le timing qui agit comme un discriminateur de masse. Sélection de l’anion est obtenue en synchronisant l’arrivée d’une impulsion de photons visibles/near uv avec l’heure d’arrivée de l’anion dans l’objectif de la VMI. Les régions de séparation et la détection d’ions permet de protéger le détecteur d’imagerie huile gratuit turbopompes.
Les anions et les photons interagissent pour produire des photoélectrons dans tout le volume spatial du solide Steinmetz, représentant le chevauchement entre les faisceaux laser et ion. L’objectif VMI (Figure 2 b) se compose de trois électrodes ouvertes, dont l’objectif est d’assurer que tous les photoélectrons atteint le détecteur et la distribution spatiale d’impulsion des photoélectrons est conservée. Pour y parvenir, des tensions différentes sont appliquées à l’extracteur et le réflecteur telle que, quel que soit le point spatial d’origine, les électrons avec le même vecteur vitesse initiale sont détectés au même point sur le détecteur. Le détecteur se compose d’un ensemble de MCPs chevron assortie qui agissent comme des multiplicateurs d’électrons. Chaque canal a un diamètre de l’ordre de quelques microns, localiser le gain et la préservation de la position de l’impact initial. Un écran phosphorescent derrière la MCPs indique la position par l’intermédiaire de l’impulsion d’électrons amplifiés comme un éclair de lumière qui est enregistré en utilisant une caméra dispositif couplé (DAC) de charge.
Le moment et la durée des impulsions de tension divers requis sont contrôlés à l’aide d’une paire de générateurs de retard numérique (DDG, Figure 3). L’expérience entière est répétée sur une base plan par plan, avec un taux de répétition de 10 Hz. Pour chaque tir, plusieurs des ions et des photons interagissent produisant quelques événements de détection par image de la caméra. Plusieurs mille trames sont accumulées dans une image. Le centre de l’image représente l’origine de l’espace dynamique et donc la distance entre le Centre (r) est proportionnelle à la vitesse d’un électron. Angle θ, (par rapport à la direction de polarisation de photons) représente la direction de la vitesse de l’électron. Une image contient à la distribution des densités d’événements de détection. Ainsi, on peut aussi considérer comme représentant la densité de probabilité de détection (à un moment donné) d’un électron. Invoquant l’interprétation née de la fonction d’onde (ψ) représente une image | ψ | 2 pour les photoélectrons23.
La densité de probabilité d’électrons 3D est cylindrique symétriques par rapport à la polarisation du vecteur électrique (εp) du rayonnement avec brouillage conséquente des informations. Reconstruction de la distribution originale est mathématiquement atteint24,25,26,27. La distribution radiale (des électrons) dans la reconstruction est le spectre domaine dynamique (vitesse) qui est converti dans le domaine de l’énergie via l’application de la transformation de Jacobien appropriée.
Les photoélectrons anion imaging spectrometer (Figure 1) utilisé dans ces expériences est un instrument sur mesure28. Les paramètres du tableau 1 et tableau 2 du protocole sont spécifiques à cet instrument pour la production de F− et l’imagerie de sa distribution des photoélectrons. Plusieurs versions similaires de la conception sont utilisées dans diverses recherches laboratoires6,29,30,31,32,33,34 , 35 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42, mais pas les deux instruments sont exactement pareils. En outre, les paramètres de l’instrument sont fortement interdépendants et très sensible aux petits changements dans les conditions et les dimensions de l’instrument.
Protocol
Representative Results
Discussion
Deux facteurs sont particulièrement essentiels à la réussite du protocole décrit. Les meilleures conditions de mappage de vitesse possible doivent être déterminées et plus important encore, un rendement invariant relativement temps et suffisamment de l’anion désiré doit être produit. Au sujet de l’IMV, mise au point de mesures, mesures 5.2 et 5.3 doivent être répétés en tandem avec l’analyse d’image pour déterminer la condition qui donne les caractéristiques de l’image plus nettes (plus étroits…
Declarações
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Ce matériel est basé sur le travail soutenu par la National Science Foundation sous la CHE – 1566157
Materials
| Digital Delay Generators | Berkeley Nucleonics Corp. | 565-8c | DDG1 |
| Digital Delay Generators | Berkeley Nucleonics Corp. | 577-8c | DDG2 |
| HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V3 |
| HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V2 |
| HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V5 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V9 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V4 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V10 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1054 | V9,V11 |
| HV Power Supplies | Bertan | 205B-05R | V6 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4150 | V2 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V1 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V11 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V3 |
| Pulsed Nozzle Driver | Parker Hannifin (General Valve) | Iota-One | |
| Pulsed Nozzle | Parker Hannifin (General Valve) | Series 9 | |
| Camera | Imperx | VGA120 | |
| Imaging Detector | Beam Imaging Systems | BOS40 | |
| Oscilloscope | LeCroy | Wavejet 334 | |
| Photodiode | ThorLabs | DET10A | |
| Diffusion Pump | Leybold | DIP 8000 | |
| 2×Turbo Pump | Leybold | TMP361 | |
| Rotary Pump | Leybold | D40B | |
| 2×Rotary Pump | Leybold | D16B | |
| Oxygen Gas | Praxair | OX 5.0RS | |
| Tunable Laser | Spectra Physics Sirah Dye Laser | Cobra-Stretch | |
| Pump laser for Dye Laser | Sepctra Physics Nd:YAG | INDI-10 |
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