Imaging di fotoelettroni di anioni illustrato da 310 Nm distaccamento di F−
Summary
Qui, presentiamo un protocollo per l’imaging di fotoelettroni di specie anioniche. Anioni generato nel vuoto e separati mediante spettrometria di massa sono sondati utilizzando fotoelettronica velocità mappata di imaging, fornendo i dettagli dell’anione e livelli di energia neutrali, anione e neutra con struttura e la natura dello stato elettronico dell’anione.
Abstract
Anione del fotoelettrone imaging è un metodo molto efficiente per lo studio degli Stati di energia di ioni negativi associati, specie neutre e interazioni di elettroni non legati con molecole/atomi neutri. Stato-of-the-art nel vuoto tecniche di generazione di anione consentono l’applicazione di una vasta gamma di atomico, molecolare e sistemi di anione del cluster. Questi sono separati e selezionati usando la spettrometria totale di tempo di volo. Gli elettroni vengono rimossi dai fotoni polarizzati linearmente (distacco foto) utilizzando fonti laser da tavolo che forniscono l’accesso pronto ad energie di eccitazione dall’infrarosso all’ultravioletto vicino. Rilevamento di fotoelettroni con una velocità mappato imaging lente e posizione rilevatore sensibile significa che, in linea di principio, ogni fotoelettronica raggiunge il rivelatore e l’efficienza di rivelazione è uniforme per tutte le energie cinetiche. Spettri di fotoelettroni estratti dalle immagini tramite ricostruzione matematica usando un inverso trasformazione Abel rivelano i dettagli della distribuzione dell’anione energia interna dello stato e gli Stati di energia neutra risultante. A elettrone bassa energia cinetica, tipica risoluzione è sufficiente per rivelare differenze a livello di energia dell’ordine di pochi millielectron-volt, vale a dire, diversi livelli vibrazionali per specie molecolari o spin-orbita spaccare in atomi. Distribuzioni angolare fotoelettronica estratte dall’inverso trasformazione Abel rappresentano le firme del orbital dell’elettrone rilegato, consentendo più dettagliata della struttura elettronica di sondaggio. La spectra e distribuzioni angolari anche codificano dettagli delle interazioni tra l’elettrone in uscita e la specie neutre residua a seguito di eccitazione. La tecnica è illustrata dall’applicazione di un anione atomico (F−), ma può anche essere applicato per la misurazione della spettroscopia molecolare dell’anione, lo studio delle risonanze di anione pianeggianti (come un’alternativa agli esperimenti di scattering) e a femtosecondi ( FS) tempo risolto studi dell’evoluzione dinamica di anioni.
Introduction
Anione del fotoelettrone imaging1 è una variante della spettroscopia fotoelettronica e rappresenta una potente sonda di atomico/molecolare struttura elettronica e le interazioni tra elettroni e specie neutre. Le informazioni ottenute sono essenziali per sviluppare la comprensione del limite e metastabile (risonanze di scattering di elettroni-molecola) negativo dello ione Stati, porta per la riduzione chimica, processi dissociativi allegato e ione-molecola interazioni farmacologiche. Inoltre, i risultati forniscono prove vitale di alto livello ab-initio metodi teorici, in particolare quelli progettati per affrontare altamente correlato sistemi e/o Stati di non-stazionarie.
Produzione di ioni, spettrometria di massa e particella carica2,3,4 sensibile sonda elettronica (e per le piccole molecole, vibrazionale) struttura di imaging combina la tecnica. Lavorare con specie anioniche permette buona selettività massa tramite tempo di spettrometria di massa di volo (TOF-MS). Visible/vicino ultravioletto (UV) i fotoni sono sufficientemente energici per rimuovere l’elettrone in eccesso, permettendo l’uso di fonti laser top tavolo. Un ulteriore vantaggio dell’uso di anioni è la capacità di photoexcite stati anionici basse, instabile che rappresentano regimi di energia in base al quale gli elettroni e gli atomi/molecole neutre interagiscono fortemente. L’uso di velocità mappato imaging5 (VMI) offre una efficienza di rivelazione uniforme, anche a energie cinetiche di elettrone bassa, monitora tutti i fotoelettroni espulse e allo stesso tempo rivela la grandezza e la direzione della loro velocità.
I risultati sperimentali sono immagini di fotoelettroni che contengono fotoelettronica spectra (dettagli delle distribuzioni di padre anione energia interna) e le energie degli Stati interni neutri figlia e distribuzioni angolare fotoelettronica (imparentato con il elettrone orbitale prima il distacco). Un’applicazione particolarmente interessante della tecnica è trovata negli studi di tempo-risolta fs. Un impulso iniziale laser ultraveloci (pompa) eccita ad uno stato elettronico di anione dissociativi, e un secondo temporaneamente ritardato impulsi ultraveloci (sonda) poi si stacca elettroni dall’anione eccitato. Il controllo della differenza di tempo pompa-sonda segue l’evoluzione degli Stati di energia del sistema e la natura mutevole degli orbitali del sistema sulla scala cronologica del moto atomico. Esempi includono la fotolisi di I2− e altre specie interhalogen6,7,8,9, la frammentazione e/o elettrone alloggi i−·uracil 10,11,12,13, ho−·thymine13,14, ho−·adenine15, io−·nitromethane16, 17 e io−·acetonitrile17 cluster anioni e la rivelazione della scala cronologica finora inaspettatamente lunga per la produzione di anioni atomico Cu− dopo la fotoeccitazione del CuO2− 18.
La figura 1 Mostra la Washington University in St. Louis (WUSTL) anione fotoelettronica imaging spectrometer19. Lo strumento è composto da tre regioni differenzialmente pompate. Gli ioni vengono prodotti nella camera di origine che opera ad una pressione di 10− 5 Torr e contiene un discarico ion source20e piastra di estrazione ionico elettrostatico. Gli ioni sono separati dalla massa in un Wiley-McLaren TOF-MS21 (la pressione nel tubo TOF è 10− 8 Torr). Rilevazione di ioni e di sondaggio si svolge nella regione di rilevamento (pressione di 10− 9 Torr) che contiene una lente VMI5 e un rilevatore di particelle cariche. I componenti principali dello strumento sono illustrati schematicamente nella Figura 1b dove l’area ombreggiata rappresenta tutti gli elementi contenuti all’interno del sistema di vuoto. Gas è stato introdotto attraverso l’ugello pulsato in scarico. Per compensare la pressione alta, la camera di origine viene mantenuta sotto vuoto mediante una pompa di diffusione basata sul petrolio. La regione di scarico è illustrata in dettaglio nella Figura 2a. Un’elevata differenza di potenziale è applicata tra gli elettrodi, che sono isolati dalla faccia dell’ugello da una serie di distanziali in Teflon. Infatti, il Teflon agisce come fonte di atomi di fluoro per i risultati mostrati più tardi.
Lo scarico produce una miscela di anioni, cationi e specie neutre. La piastra di estrazione di ioni, stack di accelerazione dello ione, interruttore potenziali e rilevatore di microchannel plate (MCP) (Figura 1b) formano i 2 m lungo Wiley McLaren TOF-MS. ioni vengono estratti mediante l’applicazione di un impulso di tensione (negativa) alla piastra di estrazione di ioni e quindi tutti gli ioni sono accelerati per la stessa energia cinetica. Variazione della grandezza di impulso di estrazione si concentra l’orario di arrivo nella lente VMI mentre la lente di einzel riduce la sezione spaziale del fascio ionico. Gli anioni sono nuovamente riferimenti al terreno mediante un potenziale interruttore22, la tempistica di cui agisce come un discriminatore di massa. Selezione dell’anione è realizzato sincronizzando l’arrivo di un impulso per fotone visibile/near uv con l’orario di arrivo dell’anione nella lente VMI. Le regioni di separazione e rilevazione di ioni utilizzano olio turbopumps gratuito per proteggere il rilevatore di imaging.
Anioni e fotoni interagiscono per produrre fotoelettroni in tutto il volume spaziale del solido Steinmetz, che rappresenta la sovrapposizione tra i fasci di ioni e laser. L’obiettivo VMI (Figura 2b) è costituito da tre elettrodi aperti, il cui scopo è quello di garantire che tutti i fotoelettroni raggiungono il rivelatore e che venga mantenuta la distribuzione di spazio lo slancio dei fotoelettroni. Per raggiungere questo obiettivo, tensioni diverse vengono applicate per l’estrattore e repeller tale che, indipendentemente dal punto spaziale di origine, gli elettroni con lo stesso vettore di velocità iniziale sono rilevati nello stesso punto sul rivelatore. Il rivelatore è costituito da un insieme di circuiti integrati multichip chevron-abbinati che fungono da moltiplicatori di elettroni. Ogni canale ha un diametro nell’ordine di pochi micron, il guadagno di localizzazione e preservare la posizione di impatto iniziale. Uno schermo al fosforo dietro il MCPs indica la posizione tramite l’impulso amplificato elettrone come un lampo di luce che viene registrata utilizzando una macchina fotografica di charge coupled device (CCD).
I tempi e la durata degli impulsi di tensione vari richiesti vengono controllati utilizzando un paio di generatori di ritardo digitale (DDG, Figura 3). L’intero esperimento è ripetuto su una base di colpo di colpo con un tasso di ripetizione di 10 Hz. Per ogni colpo, diversi ioni e fotoni interagiscono producendo pochi eventi di rilevamento per ogni frame della fotocamera. Parecchi mille fotogrammi sono accumulate in un’immagine. Il centro dell’immagine rappresenta l’origine di spazio lo slancio e quindi la distanza dal centro (r) è proporzionale alla velocità di un elettrone. Angolo θ, (rispetto alla direzione di polarizzazione del fotone) rappresenta la direzione della velocità di un elettrone. Un’immagine contiene la distribuzione delle densità di eventi di rilevamento. Così, può anche essere visto come che rappresenta la densità di probabilità per il rilevamento (in un dato punto) di un elettrone. Invocando l’interpretazione nata della funzione dell’onda (ψ) rappresenta un’immagine | ψ | 2 per i fotoelettroni23.
La densità di probabilità dell’elettrone 3D è cilindricamente simmetrica circa la polarizzazione del vettore elettrico (εp) della radiazione con conseguente oscuramento delle informazioni. La ricostruzione della distribuzione originale è realizzata matematicamente24,25,26,27. La distribuzione radiale (degli elettroni) nella ricostruzione è lo spettro di fotoelettroni di dominio slancio (velocità) che viene convertito nel dominio dell’energia attraverso l’applicazione della trasformazione jacobiano appropriata.
Il fotoelettronica anione imaging spectrometer (Figura 1) utilizzati in questi esperimenti è un strumento costruito su misura28. Le impostazioni nella tabella 1 e tabella 2 per il protocollo sono specifiche per questo strumento per la produzione di F− e l’imaging della sua distribuzione fotoelettronica. Diverse versioni simili del disegno vengono utilizzate in varie ricerche laboratori6,29,30,31,32,33,34 , 35 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42, ma non due strumenti sono esattamente uguali. Inoltre, le impostazioni dello strumento sono fortemente interdipendenti e altamente sensibile alle piccole variazioni nelle condizioni e dimensioni dello strumento.
Protocol
Representative Results
Discussion
Due fattori sono particolarmente critici per il successo del protocollo descritto. Le migliori condizioni di mapping possibili velocità devono essere determinate e più fondamentalmente, deve essere prodotto un rendimento sufficiente e relativamente tempo invariante dell’anione desiderata. Per quanto riguarda il VMI passi di messa a fuoco, punti 5.2 e 5.3 devono essere ripetute in tandem con analisi dell’immagine per determinare la condizione che dà le caratteristiche di immagine (più stretta) più acute. Messa a punt…
Declarações
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Questo materiale si basa su lavori sostenuta dalla National Science Foundation sotto CHE – 1566157
Materials
| Digital Delay Generators | Berkeley Nucleonics Corp. | 565-8c | DDG1 |
| Digital Delay Generators | Berkeley Nucleonics Corp. | 577-8c | DDG2 |
| HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V3 |
| HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V2 |
| HV Power Supplies | Stanford Research Systems | PS325 | V5 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V9 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V4 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1053 | V10 |
| HV Power Supplies | Burle Inc. | PF1054 | V9,V11 |
| HV Power Supplies | Bertan | 205B-05R | V6 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4150 | V2 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V1 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V11 |
| HV Pulsers | Directed Energy Inc. | PVX-4140 | V3 |
| Pulsed Nozzle Driver | Parker Hannifin (General Valve) | Iota-One | |
| Pulsed Nozzle | Parker Hannifin (General Valve) | Series 9 | |
| Camera | Imperx | VGA120 | |
| Imaging Detector | Beam Imaging Systems | BOS40 | |
| Oscilloscope | LeCroy | Wavejet 334 | |
| Photodiode | ThorLabs | DET10A | |
| Diffusion Pump | Leybold | DIP 8000 | |
| 2×Turbo Pump | Leybold | TMP361 | |
| Rotary Pump | Leybold | D40B | |
| 2×Rotary Pump | Leybold | D16B | |
| Oxygen Gas | Praxair | OX 5.0RS | |
| Tunable Laser | Spectra Physics Sirah Dye Laser | Cobra-Stretch | |
| Pump laser for Dye Laser | Sepctra Physics Nd:YAG | INDI-10 |
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