합성과 메조 포러스 실리카의 벽에 금 층상의 촉매 성능
Summary
Here, we present a protocol with a sol-gel process to synthesize gold intercalated in the walls of mesoporous materials (GMS), which is confirmed to possess a mesoporous matrix with gold intercalated in the walls imparting great stability and recyclability.
Abstract
유망한 촉매 활성 나노 반응기로, 메조 포러스 실리카 (GMS)에서 인터 금 나노 입자가 성공적으로 합성하고, 물질의 특성을 조사 하였다. 우리는 메조 포러스 실리카의 벽에 금 나노 입자를 층간 삽입하도록 한 냄비 졸 – 겔법을 사용했다. 합성을 시작하는, P123가 미셀을 형성하기 위해 주형으로 사용되었다. 이어서 TESPTS 금 나노 입자를 층간 삽입하는 표면 개질제로서 사용 하였다. 이 프로세스에 따라, TEOS 산성 환경에서 중합 공정을 시행 한 실리카 공급원으로서 첨가 하였다. 열수 처리 및 하소 후에, 최종 생성물을 획득 하였다. 몇 가지 기술은 금 인터 메조 포러스 실리카의 기공 형태와 구조를 특성화하기 위해 사용 하였다. 결과는 골드 인터 후 메조 포러스 실리카의 안정한 구조를 보였다. 반응 벤치 마크로서 벤질 알코올의 산화를 통해, GMS 물질은 높은 SELEC 나타났다tivity 및 재활용.
Introduction
촉매 분야에서 큰 잠재력을 가진 신흥 기술로, 나노 크기의 물질은 과거 수십 년간 집중적 인 연구의 관심을 받았다. 나노 촉매를보고 사이에, 금 (Au), AG, 팔라듐과 백금 등의 귀금속 촉매는 세계적으로 주목 1-3을 받고있다. 선택은 촉매 반응에 금과 백금, 팔라듐 헥크 반응에 촉매 및 물 분해를 일산화탄소 연구자의 산화를 포함한다. 촉매 유망한 잠재력에도 불구하고, 금 나노 인한 중독, 코크스, 열분해, 소결에서 불 활성화 그 적용이 제한된다. 이는 귀금속 대한 대표로서, 높은 선택성을 가지며, 적은 금속 침출 경향, 과잉 산화, 4자가 중독, 즉 금을보고되었다. 그러나, 금은 촉매 성능 강하게 입도에 의존한다. Haruta 등의 알은. 촉매 성능 및 이동의 관계를보고했습니다LD 클러스터 직경, 입자 직경 2.7 ~ 5 nm 인 금으로 촉매의 높은 활성을 입증.
귀금속의 입경은 제조 방법 6-9에 의해 제어 될 수있다; 그러나, 다양한 응용 프로그램으로 주요 방해가 집계 및 활동의 손실 남아있다. 소결의 문제점을 해결하기 위해, 통상적 인 방법은 지지체 물질 상에 나노 입자를 고정화하는 것이다. 다양한지지 물질은 다공성 실리카 10-11, 금속 산화물 반도체 (12 ~ 13), (14) 폴리머, 그라 펜 (15)과 카본 나노 튜브 (16)를 포함하여 적용되었다. 그것이 열적 및 화학적으로 안정한 비교적 불활성 만 약산성이며, 매우 잘 정의 된 메조 / 미세 다공성으로 제조 할 수 있기 때문에 사용되는 재료의 사이에, 다공질 실리카 지지체로서 매력적인 재료이다. 다공성 구조는 금속 입자에 대해 양호한 지원을 제공하지만, 기판의 크기 선택적 액세스를 부여금속 촉매. 이 때문에 이러한 선택성은 다공성 물질과 관련된 가변성 특히 유망하다. 종종, 금 입자는 이렇게 어려운 실리카 (19) 상에 금 나노 입자를 제조하기 위하여, 17-18 실리카 표면에 매우 용이하게 이동하고, 고온에 노출 될 때 매우 큰 (50+ ㎚) 반응성 입자를 형성하는 것이 발견된다. 케르 외. 3- 아미노 프로필 – 트리 메 톡시 실란 및 3- 머 캅토 프로필 – 트리에 톡시 실란, 및 지원되는 금 나노 입자에 의해 중세 공성 실리카 MCM-41에 단 분산 금 나노 입자의보고 고정화 수소화 반응에 대한 활성이 높은 것으로 밝혀졌다과 금의 어떠한 침출이 발견되지 않았다 반응 20.
메조 포러스 실리카의 표면 개질의보고에 따라, 우리는 금을 제조하는 방법은 메조 포러스 실리카 (GMS)의 벽에 인터 신고. 또한, 메조 포러스 실리카 지원 방법은 확장 가능한 AP를 제공합니다에 proach 잠재적 독립적으로 촉매 및 다공성 환경을 변경. 촉매 공정은 중요한 경제적 중요성 때문에, 이점까지 도달 될 수있다. 개발하는 능력은 "그린"촉매 환경에 지대한 긍정적 인 영향을 미칠 중요한 산업 공정의 경제성 및 자원 효율성을 개선한다.
Protocol
Representative Results
Discussion
합성 프로토콜 내에서 계면 활성제의 농도, 용액의 pH, 반응 온도에 대한 관심은 GMS의 성공적인 형성에 중요하다. 중요한 단계는 1.2, 1.3, 1.4 및 1.6이다. 위에서 언급 한 매개 변수는 계면 활성제로부터 형성된 미셀의 중요한 포장 매개 변수 및 위상을 제어 할 수 있습니다. 미셀의 위상 및 형태는 GMS위한 골격의 역할을 실리카 매트릭스의 최종 상태를 판정한다. 또한 형성 공정에 중요한 서열 및 HAuCl…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
The authors acknowledge National Science Foundation grant CHE- 1214068 for supporting this research project.
Materials
| poly(ethylene glycol)-block-poly(propylene glycol)-block-poly(ethylene glycol) | Aldrich | 435465-250ML | |
| tetraethoxysilane | TCI | 201-083-8 | |
| bis[3-(triethoxysilyl)propyl]-tetrasulfide | GELEST | SIB1825.0-100GM | |
| chloroauric acid | Aldrich | 520918-1G | |
| benzyl alcohol | Sigma-Aldrich | 305197-1L | |
| nitrogen physisorption | Micromeritics | Tristar II | |
| X-ray diffraction | Philips | X'Pert Pro | |
| transmission electron microscopy | Philips | CM200 | |
| gas chromatography | Shimadzu | GC-2010 |
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