Reciclaje de recursos de tierra roja para sintetizar Fe2O3 / material compuesto de zeolita tipo FAU para la eliminación de metales pesados
Summary
Este artículo presenta una ruta novedosa y conveniente para sintetizar material compuesto de zeolita de tipo Fe2O3 / faujasita (FAU) a partir de suelo rojo. Los parámetros de síntesis detallados se han ajustado con precisión. El material compuesto obtenido se puede utilizar para la remediación eficiente de agua contaminada con metales pesados, lo que indica sus posibles aplicaciones en ingeniería ambiental.
Abstract
El agua contaminada con metales pesados es motivo de gran preocupación para la salud humana y el medio ambiente. Las técnicas de remediación de agua in situ habilitadas por materiales de adsorción altamente eficientes son de gran importancia en estas circunstancias. Entre todos los materiales utilizados en la remediación del agua, los nanomateriales a base de hierro y los materiales porosos son de gran interés, beneficiándose de su rica reactividad redox y función de adsorción. Aquí, desarrollamos un protocolo fácil para convertir directamente el suelo rojo ampliamente extendido en el sur de China para fabricar el material compuesto de zeolita tipo Fe2O3 / faujasita (FAU).
El procedimiento de síntesis detallado y los parámetros de síntesis, como la temperatura de reacción, el tiempo de reacción y la relación Si/Al en las materias primas, se han ajustado cuidadosamente. Los materiales compuestos sintetizados muestran una buena capacidad de adsorción para los iones típicos de metales pesados (loides). Con 0,001 g/ml de Fe2O3/material compuesto de zeolita tipo FAU añadido a diferentes soluciones acuosas contaminadas con metales pesados (loides) (concentración de un solo tipo de metal pesado (loide): 1.000 mg/L [ppm]), se demostró que la capacidad de adsorción era de 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 y 133 mg/g para Cu (II), Cr (III), Cr (VI), Como (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) y Ni (II), respectivamente, que pueden ampliarse aún más para la remediación de aguas y suelos contaminados con metales pesados.
Introduction
Los metales pesados (loides) de las actividades antropogénicas y naturales son omnipresentes en el aire, el agua y el medio ambiente del suelo1. Son de alta movilidad y toxicidad, lo que representa un riesgo potencial para la salud de los seres humanos por contacto directo o a través del transporte de la cadena alimentaria2. El agua es vital para la vida de los seres humanos, ya que es la materia prima de toda familia. Restaurar la salud del agua es crucial. Por lo tanto, es de gran importancia disminuir la movilidad y la biodisponibilidad de los metales pesados tóxicos (loides) en el agua. Para mantener una buena salud en el agua, los materiales de remediación del agua, como el biochar, los materiales a base de hierro y la zeolita, desempeñan un papel esencial en la inmovilización o eliminación de metales pesados (loides) de ambientes acuosos 3,4,5.
Las zeolitas son materiales altamente cristalinos con poros y canales únicos en sus estructuras cristalinas. Están compuestos de tetraedros TO4 (T es el átomo central, generalmente Si, Al o P) conectados por átomos de O compartidos. La carga superficial negativa y los iones intercambiables en los poros lo convierten en un adsorbente popular para la captura de iones, que se ha utilizado ampliamente en agua contaminada con metales pesados y remediación de suelos. Beneficiándose de sus estructuras, los mecanismos de remediación involucrados en la eliminación de contaminantes por zeolitas incluyen principalmente enlaces químicos6, interacción electrostática superficial7 e intercambio iónico8.
La zeolita de tipo faujasita (FAU) tiene poros relativamente grandes, con un diámetro máximo de poro de 11,24 Å. Muestra alta eficiencia y amplias aplicaciones para la eliminación de contaminantes 9,10. En los últimos años, una extensa investigación se ha dedicado al desarrollo de rutinas verdes y de bajo costo para la síntesis de zeolita, como el uso de residuos sólidos industriales11 como materia prima para proporcionar fuentes de silicio y aluminio, o la adopción de recetas sin agentes directos12. Los desechos sólidos industriales alternativos reportados que pueden ser fuentes de silicio y aluminio incluyen la ganga de carbón 13, las cenizas volantes11, los tamices moleculares de desecho 14, los desechos mineros y metalúrgicos 15, el suelo abandonado por ingeniería 8 y el suelo agrícola6, etc.
Aquí, se adoptó como materia prima el suelo rojo, un material rico en silicio y aluminio abundante y fácil de obtener, y se desarrolló un enfoque de química verde fácil para la síntesis de materiales compuestos de zeolita tipoFe2O3 / FAU (Figura 1). Los parámetros de síntesis detallados se han ajustado con precisión. El material sintetizado muestra una alta capacidad de inmovilización para la remediación de agua contaminada con metales pesados. El presente estudio debe ser instructivo para los investigadores relacionados que estén interesados en esta área para utilizar el suelo como materia prima para la síntesis de materiales ecológicos.
Protocol
Representative Results
Discussion
La zeolita es típicamente un material de aluminosilicato. En teoría, los materiales que son ricos en silicato y aluminato se pueden elegir como materias primas para la síntesis de zeolita. La relación Si/Al de la materia prima debe ser similar a la del tipo seleccionado de zeolita para minimizar el uso de fuentes adicionales de silicio/aluminio 6,8,16. La relación Si/Al de la zeolita tipo FAU es 1.2, y la relación Si/Al de…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Este trabajo fue apoyado financieramente por los Fondos de Ciencias Naturales para Jóvenes Académicos Distinguidos de la Provincia de Guangdong, China, No. 2020B151502094; Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China, Nº 21777045 y 22106064; Fundación de la Comisión de Ciencia, Tecnología e Innovación de Shenzhen, China, JCYJ20200109141625078; Proyecto de innovación juvenil 2019 de las universidades y colegios de Guangdong, China, No. 2019KQNCX133 y un fondo especial para la estrategia de innovación científica y tecnológica de la provincia de Guangdong (PDJH2021C0033). Este trabajo fue patrocinado por el Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (No. ZDSYS20200421111401738), el Laboratorio Clave Provincial de Control de la Contaminación del Suelo y las Aguas Subterráneas de Guangdong (2017B030301012), y el Laboratorio Clave Estatal de Protección Ambiental del Control Integrado de la Contaminación de las Aguas Superficiales y Subterráneas. En particular, reconocemos el apoyo técnico de las Instalaciones de Investigación Centrales de SUSTech.
Materials
| Chemicals | |||
| Cadmium nitrate tetrahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C102676 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Chromium(III) nitrate nonahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C116446 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Copper sulfate pentahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C112396 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Lead nitrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | L112118 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nickel nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N108891 | AR, 98%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nitric acid | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N116238 | AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test. |
| Potassium dichromate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | P112163 | AR, 99.8%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Silicon dioxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S116482 | AR, 99%. For synthesis of zeolite. |
| Sodium (meta)arsenite | Sigma-aldrich | S7400-100G | AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Sodium hydroxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S111502 | Pellets. For the synthesis of zeolite. |
| Zinc nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | Z111703 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Equipment | |||
| Air-dry oven | Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. | DHG-9075A | Used for hydrothermal crystallization and drying of sample |
| Analytical balance | Sartorius Scientific Instruments Co.LTD | BSA224S-CW | Used for weighing samples |
| Centrifuge tubes | Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD | ||
| High speed centrifuge | Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD | H1850 | Used for separation of solid and liquid samples |
| Multipoint magnetic stirrer | IKA Equipment Co.,LTD. | RT15 | Used for stirring samples |
| Oscillator | Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. | SHA-B | For uniform mixing of samples |
| Syringe-driven filter | Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. | 0.22 μm. For filtration. | |
| Softwares | |||
| JADE 6.5 | Materials Data& (MDI) | ||
| Mercury | Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) | ||
| Materials Studio | Accelrys Software Inc. | ||
| Websites | |||
| Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/ | |||
| ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en |
References
- Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
- Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
- Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
- El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
- Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
- Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
- Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
- Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
- Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
- Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
- Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
- Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
- Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
- Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
- Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
- Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
- Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
- Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
- Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
- Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
- Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
- Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
- Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
- Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
- Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
- Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
