Ağır Metal Giderimi için Fe2O3 / FAU Tipi Zeolit Kompozit Malzemeyi Sentezlemek için Kırmızı Toprağın Kaynak Geri Dönüşümü
Summary
Bu makale, Fe2O3 / faujazit (FAU) tipi zeolit kompozit malzemeyi kırmızı topraktan sentezlemek için yeni ve uygun bir yol sunmaktadır. Ayrıntılı sentez parametreleri ince ayarlanmıştır. Elde edilen kompozit malzeme, çevre mühendisliğindeki potansiyel uygulamalarını gösteren verimli ağır metal kontamine su ıslahı için kullanılabilir.
Abstract
Ağır metal ile kirlenmiş su, insan sağlığı ve eko-çevre için büyük endişe kaynağıdır. Yüksek verimli adsorpsiyon malzemelerinin sağladığı yerinde su ıslah teknikleri, bu koşullarda büyük önem taşımaktadır. Su ıslahında kullanılan tüm malzemeler arasında, demir bazlı nanomalzemeler ve gözenekli malzemeler, zengin redoks reaktivitesi ve adsorpsiyon fonksiyonlarından yararlanarak büyük ilgi görmektedir. Burada, Fe2O3 / faujazit (FAU) tipi zeolit kompozit malzemeyi üretmek için güney Çin’deki yaygın kırmızı toprağı doğrudan dönüştürmek için kolay bir protokol geliştirdik.
Ayrıntılı sentez prosedürü ve reaksiyon sıcaklığı, reaksiyon süresi ve hammaddelerdeki Si / Al oranı gibi sentez parametreleri dikkatlice ayarlanmıştır. Sentezlenen kompozit malzemeler, tipik ağır metal (loid) iyonları için iyi adsorpsiyon kapasitesi gösterir. Farklı ağır metal (loid) kirli sulu çözeltilere (tek tip ağır metal (loid) konsantrasyonu: 1.000 mg / L [ppm]) eklenen 0.001 g / mL Fe2O3 / FAU tipi zeolit kompozit malzeme ile, adsorpsiyon kapasitesinin Cu (II), Cr (III), Cr (VI) için 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 ve 133 mg / g olduğu gösterilmiştir. Sırasıyla (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) ve Ni (II) giderimi, ağır metal kirli su ve toprak ıslahı için daha da genişletilebilir.
Introduction
Antropojenik ve doğal aktivitelerden kaynaklanan ağır metal (loid) hava, su ve toprak ortamında her yerde bulunur1. Yüksek hareketlilik ve toksisiteye sahiptirler, doğrudan temas yoluyla veya gıda zinciri taşımacılığı yoluyla insanlar için potansiyel bir sağlık riski oluştururlar2. Su, her ailenin hammaddesi olduğu için insanların yaşamı için hayati öneme sahiptir. Su sağlığını iyileştirmek çok önemlidir. Bu nedenle toksik ağır metal(loid)’lerin sudaki hareketliliğini ve biyoyararlanımını azaltmak büyük önem taşımaktadır. Suda sağlığı korumak için, biyokömür, demir bazlı malzemeler ve zeolit gibi su iyileştirme malzemeleri, ağır metal (loid) lerin sulu ortamlardan hareketsiz hale getirilmesinde veya çıkarılmasında önemli bir rol oynamaktadır 3,4,5.
Zeolitler, kristal yapılarında benzersiz gözeneklere ve kanallara sahip oldukça kristalin malzemelerdir. Paylaşılan O atomları tarafından bağlanan TO4 tetrahedradan (T, genellikle Si, Al veya P’nin merkezi atomudur) oluşur. Gözeneklerdeki negatif yüzey yükü ve değiştirilebilir iyonlar, onu ağır metal kirli su ve toprak ıslahında yaygın olarak kullanılan iyon yakalama için popüler bir adsorban haline getirir. Yapılarından yararlanarak, zeolitler tarafından kirletici maddelerin uzaklaştırılmasında yer alan iyileştirme mekanizmaları esas olarak kimyasal bağlanma6, yüzey elektrostatik etkileşimi7 ve iyon değişimi8’i içerir.
Faujazit (FAU) tipi zeolit, maksimum gözenek çapı 11.24 şolan nispeten büyük gözeneklere sahiptir. Kirletici madde giderimi için yüksek verimlilik ve geniş uygulamalar gösterir 9,10. Son yıllarda, kapsamlı araştırmalar, silikon ve alüminyum kaynakları sağlamak için endüstriyel katı atıkların11 hammadde olarak kullanılması veya yönlendirici ajansız tariflerin benimsenmesi12 gibi zeolit sentezi için yeşil ve düşük maliyetli rutinler geliştirmeye adanmıştır. Silikon ve alüminyum kaynaklı olabilen bildirilen alternatif endüstriyel katı atıklar arasında kömür gangu 13, uçucu kül11, atık moleküler elekler 14, madencilik ve metalurjik atıklar 15, mühendislikten vazgeçilmiş toprak 8 ve tarım toprağı6, vb.
Burada hammadde olarak bol ve kolay elde edilebilen silikon ve alüminyum bakımından zengin bir malzeme olan kırmızı toprak benimsenmiş ve Fe2O3/FAU tipi zeolit kompozit malzeme sentezi için kolay bir yeşil kimya yaklaşımı geliştirilmiştir (Şekil 1). Ayrıntılı sentez parametreleri ince ayarlanmıştır. Sentezlenen malzeme, ağır metal ile kirlenmiş su ıslahı için yüksek immobilizasyon kapasitesi gösterir. Bu çalışma, bu alanla ilgilenen ilgili araştırmacıların toprağı eko-materyal sentezi için hammadde olarak kullanmaları için öğretici olmalıdır.
Protocol
Representative Results
Discussion
Zeolit tipik olarak bir alüminosilikat malzemedir. Teorik olarak, silikat ve alüminat bakımından zengin malzemeler zeolit sentezi için hammadde olarak seçilebilir. Hammaddenin Si / Al oranı, ek silikon / alüminyum kaynaklarının kullanımını en aza indirmek için seçilen zeolit tipine benzer olmalıdır 6,8,16. FAU tipi zeolitin Si / Al oranı 1.2 ve kırmızı toprağın Si / Al oranı 1.3’tür. Bu nedenle, kırmız…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Bu çalışma, Çin’in Guangdong Eyaleti Seçkin Genç Bilgini için Doğa Bilimleri Fonları, No. 2020B151502094 tarafından finansal olarak desteklenmiştir; Çin Ulusal Doğa Bilimleri Vakfı, No. 21777045 ve 22106064; Shenzhen Bilim, Teknoloji ve İnovasyon Komisyonu Vakfı, Çin, JCYJ20200109141625078; Guangdong üniversiteleri ve kolejlerinin 2019 gençlik inovasyon projesi, Çin, No. 2019KQNCX133 ve Guangdong Eyaletinin bilim ve teknoloji inovasyon stratejisi için özel bir fon (PDJH2021C0033). Bu çalışma, Shenzhen Anahtar Yüzey Bilimi ve Malzeme Mühendisliği Laboratuvarı tarafından desteklenmiştir (No. ZDSYS20200421111401738), Guangdong İl Toprak ve Yeraltı Suyu Kirlilik Kontrolü Anahtar Laboratuvarı (2017B030301012) ve Entegre Yüzey Suyu-Yeraltı Suyu Kirlilik Kontrolü Devlet Çevre Koruma Anahtar Laboratuvarı. Özellikle, SUSTech Temel Araştırma Tesisleri’nin teknik desteğini kabul ediyoruz.
Materials
| Chemicals | |||
| Cadmium nitrate tetrahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C102676 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Chromium(III) nitrate nonahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C116446 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Copper sulfate pentahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C112396 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Lead nitrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | L112118 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nickel nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N108891 | AR, 98%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nitric acid | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N116238 | AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test. |
| Potassium dichromate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | P112163 | AR, 99.8%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Silicon dioxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S116482 | AR, 99%. For synthesis of zeolite. |
| Sodium (meta)arsenite | Sigma-aldrich | S7400-100G | AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Sodium hydroxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S111502 | Pellets. For the synthesis of zeolite. |
| Zinc nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | Z111703 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Equipment | |||
| Air-dry oven | Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. | DHG-9075A | Used for hydrothermal crystallization and drying of sample |
| Analytical balance | Sartorius Scientific Instruments Co.LTD | BSA224S-CW | Used for weighing samples |
| Centrifuge tubes | Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD | ||
| High speed centrifuge | Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD | H1850 | Used for separation of solid and liquid samples |
| Multipoint magnetic stirrer | IKA Equipment Co.,LTD. | RT15 | Used for stirring samples |
| Oscillator | Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. | SHA-B | For uniform mixing of samples |
| Syringe-driven filter | Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. | 0.22 μm. For filtration. | |
| Softwares | |||
| JADE 6.5 | Materials Data& (MDI) | ||
| Mercury | Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) | ||
| Materials Studio | Accelrys Software Inc. | ||
| Websites | |||
| Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/ | |||
| ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en |
References
- Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
- Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
- Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
- El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
- Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
- Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
- Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
- Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
- Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
- Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
- Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
- Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
- Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
- Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
- Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
- Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
- Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
- Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
- Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
- Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
- Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
- Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
- Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
- Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
- Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
- Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
