Summary

Resursåtervinning av röd jord för att syntetiseraFe2O3/ FAU-typ Zeolitkompositmaterial för avlägsnande av tungmetaller

Published: June 02, 2022
doi:

Summary

Denna artikel presenterar en ny och bekväm väg att syntetiseraFe2O3/faujasite (FAU)-typ zeolit kompositmaterial från röd jord. De detaljerade syntesparametrarna har finjusterats. Det erhållna kompositmaterialet kan användas för effektiv sanering av tungmetallförorenat vatten, vilket indikerar dess potentiella tillämpningar inom miljöteknik.

Abstract

Tungmetallförorenat vatten är av stor betydelse för människors hälsa och miljön. In situ vattenreningstekniker som möjliggörs av högeffektiva adsorptionsmaterial är av stor betydelse under dessa omständigheter. Bland alla material som används vid vattenrening är järnbaserade nanomaterial och porösa material av stort intresse och drar nytta av deras rika redoxreaktivitet och adsorptionsfunktion. Här utvecklade vi ett facilt protokoll för att direkt konvertera den vidsträckta röda jorden i södra Kina för att tillverka Fe2O3/faujasite (FAU)-typ zeolit kompositmaterial.

Det detaljerade syntesförfarandet och syntesparametrarna, såsom reaktionstemperatur, reaktionstid och Si/Al-förhållandet i råmaterialen, har noggrant ställts in. De syntetiserade kompositmaterialen visar god adsorptionskapacitet för typiska tungmetalljoner (loid). Med 0,001 g/ml Fe2O3/FAU-typ zeolitkompositkompositmaterial tillsatt till olika tungmetall(loid)-förorenade vattenlösningar (koncentration av tungmetall(loid): 1 000 mg/l [ppm]) visade sig adsorptionskapaciteten vara 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 och 133mg/g för Cu (II), Cr (III), Cr (VI), Som (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) respektive Ni (II) avlägsnande, som kan utökas ytterligare för tungmetallförorenat vatten och marksanering.

Introduction

Tungmetaller (loid) från antropogena och naturliga aktiviteter är allestädes närvarande i luft-, vatten- och markmiljön1. De har hög rörlighet och toxicitet och utgör en potentiell hälsorisk för människor genom direktkontakt eller via transport i livsmedelskedjan2. Vatten är avgörande för människors liv eftersom det är varje familjs råvara. Att återställa vattenhälsan är avgörande. Därför är det av stor vikt att minska rörligheten och biotillgängligheten för giftiga tungmetaller i vatten. För att upprätthålla god hälsa i vatten spelar vattenreningsmaterial, såsom biokol, järnbaserade material och zeolit, en viktig roll för att immobilisera eller ta bort tungmetaller (loid) från vattenhaltiga miljöer 3,4,5.

Zeoliter är mycket kristallina material med unika porer och kanaler i sina kristallstrukturer. De består av TO4 tetraeder (T är den centrala atomen, vanligtvis Si, Al eller P) förbunden med delade O-atomer. Den negativa ytladdningen och utbytbara joner i porerna gör det till ett populärt adsorbent för joninfångning, som har använts i stor utsträckning vid tungmetallförorenat vatten och marksanering. Genom att dra nytta av deras strukturer inkluderar saneringsmekanismerna som är involverade i avlägsnande av föroreningar av zeoliter huvudsakligen kemisk bindning6, ytelektrostatisk interaktion7 och jonbyte8.

Faujasite (FAU)-typ zeolit har relativt stora porer, med en maximal pordiameter på 11,24 Å. Den visar hög effektivitet och breda tillämpningar för avlägsnande av föroreningar 9,10. Under de senaste åren har omfattande forskning ägnats åt att utveckla gröna och billiga rutiner för zeolitsyntes, såsom att använda industriellt fast avfall11 som råmaterial för att tillhandahålla kisel- och aluminiumkällor, eller anta riktmedelsfria recept12. De rapporterade alternativa industriella fasta avfallen som kan vara kisel- och aluminiumkällor inkluderar kolgangue13, flygaska 11, avfallsmolekylsiktar 14, gruv- och metallurgiskt avfall 15, teknikövergiven jord8 och jordbruksjord6, etc.

Häri antogs röd jord, ett rikligt och lätt erhållet kisel- och aluminiumrikt material, som råmaterial, och en facil grön kemimetod utvecklades förFe2O3/FAU-typ zeolitkompositmaterialsyntes (figur 1). De detaljerade syntesparametrarna har finjusterats. Det syntetiserade materialet visar hög immobiliseringskapacitet för tungmetallförorenat vattenrening. Den aktuella studien bör vara lärorik för relaterade forskare som är intresserade av detta område att använda mark som råvara för ekomaterialsyntes.

Protocol

1. Insamling och behandling av råvaror Röd jorduppsamlingSamla den röda jorden. Ta bort det 30 cm översta lagret av jorden som innehåller växter och kvarvarande organiskt material.OBS: I detta experiment samlades den röda jorden på campus vid Southern University of Science and Technology (SUSTech), Shenzhen, Guangdong, Kina (113 ° 59 ‘E, 22 ° 36 ‘ N). Behandling av röd jordLufttorka den uppsamlade röda jorden vid rumstemperatur och filtrera …

Representative Results

Figur 1 illustrerar den övergripande syntesvägen för zeolit baserat på strategin “jord för marksanering”6. Med en enkel organisk fri väg kan röd jord omvandlas till Fe2 O3 / FAU-typ zeolit kompositmaterial utan att lägga till någon Fe- eller Al-källa. Det syntetiserade zeolitkompositmaterialet uppvisar utmärkt borttagningskapacitet för tungmetallförorenat vattenrening och kan användas för marksanering. <…

Discussion

Zeolit är vanligtvis ett aluminosilikatmaterial. I teorin kan material som är rika på silikat och aluminat väljas som råmaterial för zeolitsyntes. Si/Al-förhållandet för råmaterialet måste likna det för den valda typen av zeolit för att minimera användningen av ytterligare kisel/aluminiumkällor 6,8,16. Si / Al-förhållandet mellan zeolit av FAU-typ är 1,2 och Si / Al-förhållandet för röd jord är 1,3. Därf?…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Detta arbete stöddes ekonomiskt av Natural Science Funds for Distinguished Young Scholar i Guangdong-provinsen, Kina, nr 2020B151502094; National Natural Science Foundation of China, nr 21777045 och 22106064; Stiftelsen för Shenzhen Science, Technology and Innovation Commission, Kina, JCYJ20200109141625078; 2019 ungdomsinnovationsprojekt för Guangdong-universitet och högskolor, Kina, nr 2019KQNCX133 och en särskild fond för den vetenskapliga och tekniska innovationsstrategin i Guangdong-provinsen (PDJH2021C0033). Detta arbete sponsrades av Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (nr. ZDSYS20200421111401738), Guangdong Provincial Key Laboratory of Soil and Groundwater Pollution Control (2017B030301012) och State Environmental Protection Key Laboratory of Integrated Surface Water-Groundwater Pollution Control. I synnerhet erkänner vi det tekniska stödet från SUSTech Core Research Facilities.

Materials

Chemicals
Cadmium nitrate tetrahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C102676 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Chromium(III) nitrate nonahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C116446 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Copper sulfate pentahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C112396 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Lead nitrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD L112118 AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nickel nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N108891 AR, 98%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nitric acid Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N116238 AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test.
Potassium dichromate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD P112163 AR, 99.8%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Silicon dioxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S116482 AR, 99%. For synthesis of zeolite.
Sodium (meta)arsenite Sigma-aldrich S7400-100G AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Sodium hydroxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S111502 Pellets. For the synthesis of zeolite.
Zinc nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD Z111703 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Equipment
Air-dry oven Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. DHG-9075A Used for hydrothermal crystallization and drying of sample
Analytical balance Sartorius Scientific Instruments Co.LTD BSA224S-CW Used for weighing samples
Centrifuge tubes Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD
High speed centrifuge Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD H1850 Used for separation of solid and liquid samples
Multipoint magnetic stirrer IKA Equipment Co.,LTD. RT15 Used for stirring samples
Oscillator Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. SHA-B For uniform mixing of samples
Syringe-driven filter Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. 0.22 μm. For filtration.
Softwares
JADE 6.5 Materials Data& (MDI)
Mercury Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC)
Materials Studio Accelrys Software Inc.
Websites
Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/
ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en

References

  1. Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
  2. Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
  3. Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
  4. El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
  5. Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
  6. Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
  7. Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
  8. Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
  9. Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
  10. Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
  11. Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
  12. Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
  13. Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
  14. Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
  15. Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
  16. Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
  17. Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
  18. Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
  19. Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
  20. Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
  21. Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
  22. Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
  23. Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
  24. Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
  25. Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
  26. Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
check_url/64044?article_type=t

Play Video

Cite This Article
Chu, Z., Liang, J., Yang, D., Li, J., Chen, H. Resource Recycling of Red Soil to Synthesize Fe2O3/FAU-type Zeolite Composite Material for Heavy Metal Removal. J. Vis. Exp. (184), e64044, doi:10.3791/64044 (2022).

View Video