מוצג כאן פרוטוקול לחקר סדרה אוניברסלית של הליכים ניסיוניים להערכת מעבדה מקיפה של פוטוזרזים בתחום הטיהור הסביבתי, תוך שימוש בדוגמה של הסרה פוטוקטליטית של מולקולות מזהמים אורגניים אנטיביוטיים ממים על ידי תרכובות פוספט כסף רגישות לפתלוציאנין.
תרופות אנטיביוטיות שונות כגון טטרציקלין, אוראומיצין, אמוקסיצילין ולבופלוקסצין נמצאות בכמויות גדולות במערכות מי תהום וקרקע, מה שעלול להוביל להתפתחות חיידקים עמידים ועמידים לתרופות רבות, המהווים איום על בני אדם, בעלי חיים ומערכות סביבתיות. הטכנולוגיה הפוטוקטליטית משכה עניין רב בשל הטיפול המהיר והיציב שלה והשימוש הישיר באנרגיה סולארית. עם זאת, רוב המחקרים המעריכים את הביצועים של זרזים מוליכים למחצה עבור פירוק פוטוקטליטי של מזהמים אורגניים במים אינם שלמים כיום. במאמר זה, פרוטוקול ניסויי מלא מתוכנן להעריך באופן מקיף את הביצועים הפוטוקטליטיים של זרזים מוליכים למחצה. כאן, פוספט כסף דודקהדרלי מעוין הוכן בשיטת סינתזת פאזת ממס פשוטה בטמפרטורת החדר ולחץ אטמוספרי. חומרי BrSubphthalocyanine/Ag3PO4 heterojunction הוכנו בשיטה solvothermal . הביצועים הקטליטיים של חומרים מוכנים לפירוק טטרציקלין הוערכו על ידי לימוד גורמים משפיעים שונים כגון מינון זרז, טמפרטורה, pH ואניונים בלחץ אטמוספרי באמצעות מנורת קסנון של 300 W כמקור אור שמש מדומה ועוצמת אור של 350 mW / cm2. בהשוואה למחזור הראשון, BrSubphthalocyanine/Ag 3 PO 4 הבנוי שמר על 82.0% מהפעילות הפוטוקטליטית המקורית לאחר חמישה מחזורים פוטוקטליטיים, בעוד Ag3PO4 הטהור שמר על 28.6% בלבד. היציבות של דגימות פוספט כסף נבדקה עוד יותר על ידי ניסוי בן חמישה מחזורים. מאמר זה מספק תהליך שלם להערכת הביצועים הקטליטיים של זרזים מוליכים למחצה במעבדה לפיתוח זרזים מוליכים למחצה עם פוטנציאל ליישומים מעשיים.
טטרציקלינים (TC) הם אנטיביוטיקה נפוצה המספקת הגנה יעילה מפני זיהומים חיידקיים ונמצאים בשימוש נרחב בגידול בעלי חיים, חקלאות ימית ומניעת מחלות 1,2. הם מופצים באופן נרחב במים בשל שימוש יתר שלהם יישום לא נכון בעשורים האחרונים, כמו גם הזרמת שפכים תעשייתיים3. הדבר גרם לזיהום סביבתי חמור ולסיכונים חמורים לבריאות האדם; לדוגמה, נוכחות יתר של TCs בסביבה המימית יכולה להשפיע לרעה על התפלגות הקהילה המיקרוביאלית ועמידות חיידקים, מה שמוביל לחוסר איזון אקולוגי, בעיקר בשל האופי ההידרופילי והביו-מצטבר מאוד של אנטיביוטיקה, כמו גם רמה מסוימת של פעילות ביולוגית ויציבות 4,5,6 . בשל יציבות יתר של TC בסביבה, קשה לשבור באופן טבעי; לכן, פותחו שיטות רבות, כולל טיפולים ביולוגיים, פיסיקוכימיים וכימיים 7,8,9. טיפולים ביולוגיים יעילים מאוד ועולים10,11. עם זאת, מכיוון שהם רעילים למיקרואורגניזמים, הם אינם מפרקים ומינרלים ביעילות מולקולות אנטיביוטיות במים12. למרות ששיטות פיסיקוכימיות יכולות לסלק אנטיביוטיקה משפכים באופן ישיר ומהיר, שיטה זו רק ממירה את מולקולות האנטיביוטיקה מהפאזה הנוזלית לשלב המוצק, אינה מפרקת אותן לחלוטין, והיא יקרה מדי13.
בניגוד לשיטות קונבנציונליות, פוטוקטליזה של מוליכים למחצה נמצאת בשימוש נרחב לפירוק מזהמים בעשורים האחרונים בשל תכונות הפירוק הקטליטי היעיל שלה14. לדוגמה, הזרז המגנטי נטול המתכות האצילות FexMny של Li et al. השיג חמצון פוטוקטליטי יעיל של מגוון מולקולות אנטיביוטיות במים ללא שימוש במחמצןכלשהו 15. יאן ועמיתיו דיווחו על סינתזה באתרו של ננו-יריעות NiCo2O4 דמויות שושן על פחמן שמקורו בביומסה כדי להשיג הסרה פוטוקטליטית יעילה של מזהמים פנוליים ממים16. הטכנולוגיה מסתמכת על זרז מוליך למחצה המעורר על ידי אור כדי ליצור אלקטרונים פוטו-נוצרים (e–) וחורים (h+)17. e- ו- h+ שנוצרו בפוטו יומרו לרדיקלים אניונים סופראוקסידים (O 2-) או רדיקלים הידרוקסילים (OH–) על ידי תגובה עם O 2 ו- H 2 O נספגים, ומינים פעילים חמצוניים אלה מחמצנים ומפרקים מולקולות מזהמים אורגניות במים ל- CO 2 ו– H 2O ולמולקולות אורגניות קטנות אחרות18,19,20 . עם זאת, אין תקן שדה אחיד להערכת ביצועי פוטוקטליזטור. הערכת הביצועים הפוטוקטליטיים של חומר צריכה להיחקר במונחים של תהליך הכנת הזרז, תנאים סביבתיים לביצועים קטליטיים אופטימליים, ביצועי מיחזור זרזים וכו ‘. Ag3PO 4, עם היכולת הפוטוקטליטית הבולטת שלו, עורר דאגה משמעותית בתיקון סביבתי. פוטוקטליסט חדש זה משיג יעילות קוונטית של עד 90% באורכי גל גדולים מ-420 ננומטר, שהיא גבוהה משמעותית מהערכים21 שדווחו בעבר. עם זאת, קורוזיה חמורה של פוטו וקצב הפרדת חורי אלקטרונים לא מספק של Ag3PO4 מגבילים את היישום הרחב שלו22. לכן, נעשו ניסיונות שונים להתגבר על חסרונות אלה, כגון אופטימיזציה של צורה23, סימום יונים 24, ומבנה הטרוסטרוקטיבי25,26,27. במאמר זה, Ag3PO4 שונה באמצעות בקרת מורפולוגיה וכן הנדסת הטרו-צמתים. ראשית, גבישי דודקהדרל Ag3PO4 מעוינים עם אנרגיית פני שטח גבוהה הוכנו על ידי סינתזת פאזת ממס בטמפרטורת החדר תחת לחץ הסביבה. לאחר מכן, BrSubphthalocyanine אורגני על-מולקולרי (BrSubPc), שיכול לפעול הן כמקבל אלקטרונים והן כתורם אלקטרונים, הורכב בעצמו על משטח פוספט הכסף בשיטה המסילה 28,29,30,31,32,33,34,35 . הביצועים הפוטוקטליטיים של החומרים המוכנים הוערכו על ידי חקירת ההשפעה של גורמים סביבתיים שונים על הביצועים הפוטוקטליטיים של הדגימות המוכנות כדי לפרק כמויות זעירות של טטרציקלין במים. מאמר זה מספק התייחסות להערכה שיטתית של הביצועים הפוטוקטליטיים של החומרים, שהיא בעלת משמעות לפיתוח עתידי של חומרים פוטוקטליטיים ליישומים מעשיים בתיקון סביבתי.
במאמר זה אנו מציגים מתודולוגיה מלאה להערכת הביצועים הקטליטיים של חומרים פוטוקטליטיים, כולל הכנת זרזים, חקירת גורמים המשפיעים על פוטוקטליזה וביצועי מיחזור זרזים. שיטת הערכה זו היא אוניברסלית וישימה לכל הערכות ביצועי החומרים הפוטוקטליטיים.
במונחים של שיטות הכנת חומר, תוכני…
The authors have nothing to disclose.
עבודה זו נתמכה על ידי הקרן הלאומית למדעי הטבע של סין (21606180), ותוכנית המחקר הבסיסית למדעי הטבע של שאאנשי (תוכנית מס ‘2019JM-589).
300 W xenon lamp | CeauLight | CEL-HXF300 | |
AgNO3 | Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. | 7783-99-5 | |
Air Pump | Samson Group Co. | ACO-001 | |
BBr3 | Bailingwei Technology Co., Ltd. | 10294-33-4 | |
Constant temperature circulating water bath | Beijing Changliu Scientific Instruments Co. | HX-105 | |
Dichloromethane | Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. | 75-09-2 | |
Ethanol | Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. | 64-17-5 | |
Fourier-transform infrared | Bruker | Vector002 | |
Hexane | Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. | 110-54-3 | |
HNO3 | Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. | 7697-37-2 | |
ICP-OES | Aglient | 5110 | |
K2HPO4 | Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. | 16788-57-1 | |
Magnesium Sulfate | Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. | 10034-99-8 | |
Methanol | Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. | 67-56-1 | |
NaOH | Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. | 1310-73-2 | |
NH4NO3 | Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. | 6484-52-2 | |
o-dichlorobenzene | Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. | 95-50-1 | |
o-dicyanobenzene | Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. | 91-15-6 | |
Scanning electron microscopy | JEOL | JSM-6390 | |
Trichloromethane | Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. | 67-66-3 | |
Ultraviolet-visible Spectrophotometer | Shimadzu | UV-3600 | |
X-ray diffractometer | Rigaku | D/max-IIIA |