Direkte Imaging av Laser-drevet Ultra Molecular Rotasjon
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Vi presenterer en metode for å visualisere laser-indusert, lynraske molekylære rotasjons bølge pakke dynamikk. Vi har utviklet en ny to-dimensjonal Coulomb eksplosjon bildebehandling oppsett der en hittil-upraktisk kameravinkel er realisert. I vår avbildningsteknikk, blir toatomig bestrålt med en sirkulært polarisert sterk laserpulsen. De utstøtte atomære ioner akselereres perpendikulært til laseren forplantning. Ionene som ligger i laser polarisasjonsplan blir valgt ved bruk av en mekanisk spalte og avbildes med en high-throughput, installert to-dimensjonal detektor parallelt med polarisasjonsplan. Fordi en sirkulært polarisert (isotrope) Coulomb eksploderer puls blir brukt, den observerte vinkelfordelingen av de utstøtte ioner svarer direkte til den kvadrerte rotasjonsbølgefunksjonen ved tidspunktet for pulsen bestråling. For å lage en real-time film av molekylære rotasjon, er den foreliggende avbildningsteknikk kombinert med en femtosecond pumpe-probe optical oppsett der pumpen pulser create unidirectionally roterende molekylære ensembler. På grunn av den høye bilde gjennomstrømningen av vår detection system, kan pumpen-sonde eksperimentell tilstand lett bli optimalisert ved å overvåke en real-time øyeblikksbilde. Som et resultat, er kvaliteten av den observerte filmen er tilstrekkelig høy for å visualisere den detaljerte bølge natur av bevegelse. Vi merker oss også at dagens teknikk kan implementeres i eksisterende standard ion bildeoppsett, og tilbyr en ny kameravinkel eller synspunkt for de molekylære systemer uten behov for omfattende ombygging.
Introduction
For en dypere forståelse og bedre bruk av de dynamiske egenskapene til molekyler, er det viktig å tydelig visualisere molekylære bevegelser av interesse. Time-løst Coulomb eksplosjon bildediagnostikk er en av de kraftigste måter å oppnå dette målet en, to, tre. Ved denne metode blir de molekylære dynamikk av interesse initiert av en pumpe ultralaserfeltet og blir deretter probet med en tidsforsinket sonde puls. Ved sonde bestråling, er molekyler multiplisere ionisert og brutt seg inn fragmentioner på grunn av Coulomb frastøting. Den romlige fordeling av de utstøtte ioner er et mål på molekylstrukturen og romlig orientering ved sonden bestråling. En sekvens av måle scanne pumpe-sonde forsinkelsestiden fører til opprettelsen av en molekylær film. Det er bemerkelsesverdig at, for det enkleste tilfelle – toatomig – den vinkelmessige fordeling av de slynges ut ionerdirekte gjenspeiler molekylaksen fordeling (dvs. kvadrert rotasjonsbølgefunksjonen).
Med hensyn til pumpeprosessen, har nylige fremskritt i den koherente kontroll av molekyl bevegelse ved hjelp Ultralaserfelt førte til dannelsen av meget kontrollerte dreiebølgepakker 4, 5. Dessuten kan rotasjonsretningen være aktivt styrt ved hjelp av en polarisasjons-styrt laser felt 6, 7, 8. Det har derfor vært forventet at et detaljert bilde av molekyl rotasjon, inkludert bølge natur, kan bli visualisert når Coulomb eksplosjonen avbildningsteknikk er kombinert med en slik pumpe prosess 9, 10, 11, 12, 13. Men vi noenganger støter på eksperimentelle vanskeligheter forbundet med de eksisterende avbildningsmetoder, som nevnt nedenfor. Hensikten med denne artikkelen er å presentere en ny måte å overvinne disse vanskelighetene og å skape en høy kvalitet film av molekylære rotasjonsbølgepakker. Den første eksperimentelle film av molekylært rotasjon tatt med den foreliggende fremgangsmåte, sammen med sine fysiske konsekvenser, ble presentert i vår tidligere papir 11. Bakgrunnen for utvikling, den detaljerte teoretiske aspekt av foreliggende avbildningsteknikk, og en sammenligning med andre eksisterende metoder vil bli gitt i en kommende papir. Her vil vi i hovedsak fokusere på de praktiske og tekniske aspekter av prosedyren, inkludert en kombinasjon av den typiske pumpe-probe optisk oppsett og den nye bildeapparat. Som i det forrige papiret, er målet systemet i én retning roterende nitrogenmolekylene 11.
Den viktigste eksperimentelle vanskeligheten aveksisterende bildeoppsettet, som skjematisk vist i figur 1, har å gjøre med plasseringen av detektoren, eller kameravinkel. På grunn av at rotasjonsaksen sammenfaller med laser forplantningsaksen 6, 7, 8 i laser-felt-indusert molekylær rotasjon, er det ikke praktisk å montere en detektor langs rotasjonsaksen. Når detektoren er montert for derved å unngå laserbestråling, tilsvarer kameravinkelen til en side observasjon av rotasjon. I dette tilfelle er det mulig å rekonstruere den opprinnelige orientering av molekyler fra den projiserte (2D) bilde ion 14. En 3D-avbildningsdetektor 14, 15, 16, 17, 18, 19, med hvilken ankomsttiden til toppdetektoren og den ion IMPACt stillinger kan måles, tilbys en unik måte å direkte observere molekylær rotasjon ved hjelp av Coulomb eksplosjon bildebehandling 10, 12. Men de akseptable ion tellinger pr laserskudd er lav (typisk <10 ioner) i 3D-detektor, noe som betyr at det er vanskelig å skape en lang film av molekylær bevegelse med høy bildekvalitet 14. Dødtiden av detektorene (typisk ns) også påvirker bildeoppløsning og bilde effektivitet. Det er heller ikke en enkel oppgave å lage en god pumpe-prøvestrålen overlapping ved å overvåke et sanntids bilde ion med en laserrepetisjonsfrekvens på <~ 1 kHz. Selv om flere grupper har observert rotasjonsbølgepakker ved hjelp av 3D-teknikk, ble den romlige informasjonen begrenset og / eller direkte, og en detaljert visualisering av bølge natur, inkludert kompliserte nodal strukturer, ble ikke nådd 10, 12.
Essensen avden nye avbildningsteknikk er anvendelsen av den "nye kameravinkel" på figur 1. I denne konfigurasjonen blir unngått laserstrålen eksponering for en detektor, mens den 2D detektoren er parallell med rotasjonsplanet, som fører til observasjon fra rotasjonsaksen retningen. Slissen tillater kun ionet i rotasjonsplanet (polariseringsplanet av laserpulser) for å bidra til et bilde. En 2D-detektor, som gir et høyere tellehastighet (typisk ~ 100-ioner) enn en 3D-detektor, kan anvendes. Oppsettet av elektronikken er enklere enn i tilfelle av 3D-deteksjon, mens målingen effektivitet er høyere. Tidkrevende matematisk rekonstruksjon, slik som Abel inversjon 14, er heller ikke behov for å trekke ut vinkelinformasjon. Disse trekk fører til den enkle optimalisering av målesystemet, og til fremstilling av filmer av høy kvalitet. En standard 2D / 3D ladet-partikkel bildebehandling apparat kan enkelt endres til dagens oppsett withoutca bruk av kostbart utstyr.
Protocol
Representative Results
Discussion
Den nåværende prosedyren gjør oss i stand til å fange en real-time film av molekylære rotasjon med en spalte-baserte 2D-avbildning oppsett. Ettersom de observerte ioner passere gjennom slissen, trinn 1.5 er et av de kritiske trinn. Kantene av slissen knivene må være skarpe. Når det er en liten feil, slik som et 0,3 mm bulk i spalten, blir et skrape observert i ione-bildet (figur 6). I et slikt tilfelle bør slissen bladet skal poleres med 2000-sand vått sandpapir.
B…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
