Direct Imaging van Laser-driven Ultrasnelle Moleculaire Rotation
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
We presenteren een methode voor het visualiseren laser geïnduceerde, ultrasnelle moleculaire rotatie golfpakketje dynamiek. We hebben een nieuwe 2-dimensionale Coulomb explosie beeldvorming opstelling waarin een tot nu toe-onpraktisch camerahoek gerealiseerd ontwikkeld. In onze beeldvormende techniek, zijn twee atomen moleculen bestraald met een circulair gepolariseerde sterke laserpuls. De uitgeworpen atomaire ionen worden versneld loodrecht op de laser propagatie. De ionen die in de laser polarisatievlak worden geselecteerd met behulp van een mechanische sleuf en afgebeeld met een hoge verwerkingscapaciteit, 2-dimensionale detector geïnstalleerd evenwijdig aan het polarisatievlak. Omdat een circulair gepolariseerd (isotroop) Coulomb exploderende puls wordt gebruikt, de waargenomen hoekverdeling van de uitgestoten ionen rechtstreeks overeen met de vierkante roterende golffunctie ten tijde van de puls bestraling. Een real-time filmpje van moleculaire rotatie maakt, is de onderhavige beeldvormingstechniek gecombineerd met een femtoseconde pump-probe optical setup waarin de pomp pulsen creëren in één richting draaiende moleculaire ensembles. Door de hoge doorvoer van ons beeld detectiesysteem, kan de pomp-probe experimentele conditie gemakkelijk worden geoptimaliseerd door het bewaken van een real-time overzicht. Daardoor de kwaliteit van de film waargenomen voldoende hoog is voor het visualiseren van de gedetailleerde golfkarakter bewegingsrichting. We merken ook op dat de onderhavige techniek in bestaande standaard ion imaging instellingen kunnen worden uitgevoerd met een nieuwe camerahoek of gezichtspunt voor moleculaire systemen zonder de behoefte aan uitgebreide modificatie.
Introduction
Voor een beter begrip en een beter gebruik van de dynamische aard van moleculen, is het noodzakelijk om duidelijk te visualiseren moleculaire bewegingen plaats. Tijdopgeloste Coulomb explosie beeldvorming is een van de krachtige aanpak om deze doelstelling 1, 2, 3 bereiken. In deze benadering worden de moleculaire dynamica plaats geïnitieerd door een pomp ultrakorte laser veld en worden vervolgens gehybridiseerd met een vertraagde probe puls. Bij sonde bestraling, worden moleculen vermenigvuldigen geïoniseerd en gebroken in fragment ionen als gevolg van de Coulomb afstoting. De ruimtelijke verdeling van de ionen uitgestoten is een maat van de moleculaire structuur en ruimtelijke oriëntatie op de probe bestraling. Een reeks van de meting het scannen van de pump-probe vertraging leidt tot de creatie van een moleculaire film. Het is opmerkelijk dat, voor het eenvoudigste geval – rotatie- – de hoekverdeling van de uitgestoten ionendirect weerspiegelt de verdeling moleculaire as (dat wil zeggen, het kwadraat rotatie golffunctie).
Met betrekking tot de pomp proces, heeft de recente vooruitgang in de coherente controle van de moleculaire beweging met behulp van ultrakorte laser velden leidde tot de oprichting van een sterk gecontroleerde rotatie golfpakketten 4, 5. Bovendien kan de draairichting actief bestuurd door middel van een polarisatie lasermachine gebied 6, 7, 8. Het is daarom te verwachten dat een gedetailleerd beeld van de moleculaire rotatie, waaronder golf aard kan worden gevisualiseerd als de Coulomb explosie beeldvormingstechniek wordt gecombineerd met dergelijke pompproces 9, 10, 11, 12, 13. Echter, we een aantaltijden experimentele ondervinden moeilijkheden in verband met de huidige beeldvormingstechnieken, zoals hieronder vermeld. Het doel van dit document is om een nieuwe manier van het overwinnen van deze problemen en het creëren van een hoge kwaliteit film van de moleculaire rotatie golfpakketten presenteren. De eerste experimentele film moleculaire rotatie die met de onderhavige werkwijze, samen met de fysieke gevolgen werden in onze eerdere document 11. De achtergrond van de ontwikkeling, de gedetailleerde theoretische aspect van de onderhavige beeldvormingstechniek, en een vergelijking met andere bestaande technieken wordt gegeven in een volgende document. Hier zullen we ons vooral richten op de praktische en technische aspecten van de procedure, met inbegrip van de combinatie van de typische pump-probe optische opstelling en de nieuwe beeldvormende inrichting. Zoals in het voorgaande document, is het doelsysteem unidirectioneel roterende stikstofmoleculen 11.
De belangrijkste experimentele moeilijkheid van debestaande beeldvorming setup, schematisch weergegeven in figuur 1, heeft te maken met de positie van de detector of de camerahoek. Omdat de rotatieas samenvalt met de laser propagatie as 6, 7, 8 laser-veld-geïnduceerde moleculaire rotatie, is het niet praktisch om een detector te installeren langs de rotatieas. Wanneer de detector wordt geïnstalleerd dat laserbestraling voorkomen, de camerahoek overeen met een zijde waarneming van rotatie. In dit geval is het onmogelijk om de oorspronkelijke oriëntatie van moleculen de verwachte (2D) beeld 14 ionen uit te reconstrueren. Een 3D imaging detector 14, 15, 16, 17, 18, 19, waarmee de aankomsttijd boven detector en het ion IMPACt posities kan worden gemeten, bood een unieke manier om de moleculaire rotatie direct waar te nemen met behulp van Coulomb explosie beeldvorming 10, 12. De aanvaardbare ion laser pulsen per schot laag (meestal <10 ionen) in de 3D detector, wat betekent dat het moeilijk is om een lange filmpje van moleculaire beweging met een hoge beeldkwaliteit 14 creëren. De dode tijd van de detectoren (meestal ns) heeft ook invloed op de beeldresolutie en imaging efficiency. Het is ook niet een eenvoudige taak om een goede pump-probe beam overlap te maken door het beeld van een real-time monitoren van ion met een laser herhalingssnelheid van <~ 1 kHz. Hoewel verschillende groepen rotatie golfpakketten gebruik van de 3D techniek hebben waargenomen, werd de ruimtelijke informatie beperkt en / of direct, en een gedetailleerde visualisatie van golf de natuur, met inbegrip van gecompliceerde nodale structuren, werd niet bereikt 10, 12.
De essentie vande nieuwe beeldvormende techniek is het gebruik van de "nieuwe camerahoek" in figuur 1. In deze configuratie, wordt laserbundel blootstelling aan een detector vermeden, terwijl de 2D-detector evenwijdig aan het rotatievlak, wat leidt tot de waarneming van de rotatie-as. De spleet laat alleen de ionen in het rotatievlak (het polarisatievlak van de laserpulsen) bijdragen tot een beeld. Een 2D-detector, die een hogere telsnelheid (meestal 100 ~ ionen) dan 3D signaalgever, kan worden gebruikt. De opzet van de elektronica is eenvoudiger dan bij 3D detectie, terwijl de meting efficiëntie hoger. Tijdrovende mathematische reconstructie, bijvoorbeeld Abel inversie 14, is ook niet noodzakelijk om hoekinformatie extraheren. Deze eigenschappen leiden tot de eenvoudige optimalisatie van het meetsysteem en de productie van films van hoge kwaliteit. Een standaard 2D / 3D geladen deeltjes afbeeldingsinrichting kan eenvoudig worden aangepast om de huidige instelling without het gebruik van dure apparatuur.
Protocol
Representative Results
Discussion
De huidige procedure maakt het mogelijk om een real-time film van de moleculaire rotatie vast te leggen met een spleet gebaseerd 2D beeldvorming setup. Omdat de waargenomen ionen door de spleet passeren, stap 1,5 is een van de kritische stappen. De randen van de spleet messen moeten scherp zijn. Bij een klein defect, zoals een 0,3 mm deuk in de sleuf, een kras waargenomen beeld ion (figuur 6). In dat geval moet de spleet blad worden gepolijst met 2000-grit schuurpapier nat.
<p class="jove_cont…Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
