Summary
Os materiais óxidos apresentam muitas propriedades exóticas que podem ser controladas pelo ajuste do teor de oxigênio. Aqui, demonstramos a sintonia do conteúdo de oxigênio em óxidos variando os parâmetros de deposição do laser pulsado e realizando o pós-recozimento. Como exemplo, as propriedades eletrônicas de heteroestruturas baseadas em SrTiO3 são ajustadas por modificações de crescimento e recozimento.
Abstract
As propriedades elétricas, ópticas e magnéticas de materiais óxidos muitas vezes podem ser controladas variando o conteúdo de oxigênio. Aqui descrevemos duas abordagens para variar o conteúdo de oxigênio e fornecemos exemplos concretos para ajustar as propriedades elétricas de heteroestruturas baseadas em SrTiO3. Na primeira abordagem, o conteúdo de oxigênio é controlado variando-se os parâmetros de deposição durante uma deposição pulsada de laser. Na segunda abordagem, o conteúdo de oxigênio é ajustado submetendo-se as amostras ao recozimento em oxigênio a temperaturas elevadas após o crescimento do filme. As abordagens podem ser usadas para uma ampla gama de óxidos e materiais não óxidos onde as propriedades são sensíveis a uma mudança no estado de oxidação.
As abordagens diferem significativamente do gating eletrostático, que é frequentemente usado para alterar as propriedades eletrônicas de sistemas eletrônicos confinados, como os observados em heteroestruturas baseadas em SrTiO3. Ao controlar a concentração de vacância de oxigênio, somos capazes de controlar a densidade portadora em muitas ordens de magnitude, mesmo em sistemas eletrônicos não confinados. Além disso, podem ser controladas propriedades que não são sensíveis à densidade de elétrons itinerantes.
Introduction
O teor de oxigênio desempenha um papel vital nas propriedades dos materiais óxidos. O oxigênio tem uma alta eletronegatividade e, no limite totalmente iônico, atrai dois elétrons de cátions vizinhos. Esses elétrons são doados para a rede quando uma vacância de oxigênio é formada. Os elétrons podem ficar presos e formar um estado localizado, ou podem se tornar deslocalizados e capazes de conduzir uma corrente de carga. Os estados localizados localizam-se tipicamente no intervalo de banda entre a banda de valência e a banda de condução, com um momento angular total que pode ser diferente de zero 1,2,3. Os estados localizados podem, assim, formar momentos magnéticos localizados e ter grande impacto sobre, por exemplo, as propriedades ópticas e magnéticas 1,2,3. Se os elétrons se tornam deslocalizados, eles contribuem para a densidade de portadores de carga itinerantes. Além disso, se uma vacância de oxigênio ou outros defeitos são formados, a rede se adapta ao defeito. A presença de defeitos pode, assim, levar naturalmente a campos de deformação locais, quebra de simetria e um transporte eletrônico e iônico modificado em óxidos.
O controle da estequiometria de oxigênio é, portanto, muitas vezes a chave para ajustar, por exemplo, as propriedades ópticas, magnéticas e de transporte de materiais óxidos. Um exemplo proeminente é o das heteroestruturas baseadas em SrTiO 3 e SrTiO3, onde o estado fundamental dos sistemas materiais é muito sensível ao conteúdo de oxigênio. Undoped SrTiO 3 é um isolante não magnético com um intervalo de banda de3,2 eV; no entanto, ao introduzir vagas de oxigênio, o SrTiO3 muda o estado de isolante para condutor metálico com uma mobilidade eletrônica superior a 10.000 cm 2/Vs a2 K4. Em baixas temperaturas (T < 450 mK), a supercondutividade pode até ser o estado fundamental favorecido 5,6. Vacâncias de oxigênio em SrTiO3 também foram encontradas para torná-lo ferromagnético7 e resultar em uma transição óptica no espectro visível de transparente para opaco2. Há mais de uma década, há um grande interesse em depositar vários óxidos, como LaAlO 3, CaZrO 3 e γ-Al2O 3, no SrTiO 3 e examinar as propriedades surgidas na interface 8,9,10,11,12,13 . Em alguns casos, verifica-se que as propriedades da interface diferem marcadamente daquelas observadas nos materiais de origem. Um resultado importante das heteroestruturas baseadas em SrTiO3 é que os elétrons podem ser confinados à interface, o que torna possível controlar as propriedades relacionadas à densidade de elétrons itinerantes usando gating eletrostático. Dessa forma, torna-se possível sintonizar, por exemplo, a mobilidade eletrônica 14,15, a supercondutividade 11, o emparelhamento eletrônico 16 e o estado magnético 17 da interface, utilizando campos elétricos.
A formação da interface também permite um controle da química do SrTiO 3, onde a deposição do filme superior no SrTiO3 pode ser usada para induzir uma reação redox através da interface18,19. Se um filme de óxido com uma alta afinidade de oxigênio é depositado no SrTiO 3, o oxigênio pode ser transferido das partes próximas à superfície do SrTiO 3 para o filme superior, reduzindo assim o SrTiO3 e oxidando o filme superior (ver Figura 1).
Figura 1: Formação de vacância de oxigênio no SrTiO3. Ilustração esquemática de como vacâncias de oxigênio e elétrons são formados na região interface-próxima de SrTiO3 durante a deposição de um filme fino com alta afinidade por oxigênio. Figura reimpressa com permissão de um estudo de Chen et al.18. Copyright 2011 pela American Chemical Society. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.
Neste caso, vacâncias de oxigênio e elétrons são formados perto da interface. Espera-se que este processo seja a origem da condutividade formada durante a deposição na interface entre SrTiO 3 e filmes ou óxidos metálicos cultivados à temperatura ambiente, como LaAlOamorfo 3 18,20 ou γ-Al2O3 10,21,22,23. Assim, as propriedades dessas interfaces baseadas em SrTiO3 são altamente sensíveis ao conteúdo de oxigênio na interface.
Aqui, relatamos o uso de recozimento pós-deposição e variações nos parâmetros de deposição a laser pulsado para controlar as propriedades em materiais óxidos através do ajuste do conteúdo de oxigênio. Usamos γ-Al2O 3 ou LaAlO3 amorfo depositado em SrTiO3 à temperatura ambiente como exemplos de como a densidade portadora, a mobilidade eletrônica e a resistência da folha podem ser alteradas por ordens de magnitude controlando o número de vagas de oxigênio. Os métodos oferecem alguns benefícios além daqueles obtidos com o gating eletrostático, que é tipicamente usado para sintonizar as propriedades elétricas 9,11,14 e em alguns casos magnéticas15,17. Esses benefícios incluem a formação de um estado final (quase-)estável e evitar o uso de campos elétricos, que requer contato elétrico com a amostra e pode causar efeitos colaterais.
A seguir, revisamos abordagens gerais para ajustar as propriedades dos óxidos controlando o teor de oxigênio. Isso é feito de duas maneiras, a saber, 1) variando as condições de crescimento ao sintetizar os materiais óxidos e 2) recozinhando os materiais óxidos em oxigênio. As abordagens podem ser aplicadas para ajustar uma gama de propriedades em muitos óxidos e alguns materiais de monóxido. Fornecemos um exemplo concreto sobre como ajustar a densidade de portadores na interface de heteroestruturas baseadas em SrTiO3. Certifique-se de que um alto nível de limpeza seja exercido para evitar a contaminação das amostras (por exemplo, usando luvas, fornos tubulares dedicados ao SrTiO3 e pinças não magnéticas/resistentes a ácidos).
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Protocol
1. Controlar propriedades variando as condições de crescimento
- Preparação de superfícies de alta qualidade de SrTiO3
- Adquira substratos SrTiO3 com terminação mista (por exemplo, de 5 mm x 5 mm x 0,5 mm de tamanho) com um ângulo de superfície típico de 0,05°–0,2° em relação aos planos de cristal (001).
NOTA: O ângulo de corte errado determina a planicidade da superfície, o que é importante para o crescimento epitaxial no substrato, bem como para as propriedades resultantes na interface. - Limpe o número desejado de substratos por ultrasonicação em acetona por 5 min e etanol por 5 min à temperatura ambiente em um ultrasonicator padrão.
- Ultrasonicar os substratos por 20 min a 70 °C em água limpa, que dissolve SrO 24 ou forma complexos de hidróxido Sr em domínios de superfície terminados com SrO25, deixando os domínios terminados quimicamente estáveis TiO2 inalterados26.
- Ultrasonicar os substratos em uma solução ácida de HCl:HNO3:H 3:H 3:H 2 O (por exemplo, 9:3:48 mL) a 70 °C por 20 min em uma capela de fumaça para gravar seletivamente SrO devido à natureza básica dos domínios superficiais de SrO, à acidez do TiO2 e à presença dos complexos de hidróxido de Sr.
- Remover o ácido residual dos substratos por ultrassom em 100 mL de água limpa por 5 min à temperatura ambiente em um exaustor.
NOTA: O SrTiO3 terminado com TiO2 pode ser adquirido comercialmente ou preparado de várias maneiras com base no condicionamento seletivo de SrO na superfície24,27. O condicionamento convencional na IC também leva ao SrTiO 3 terminado com TiO 2, mas isso é evitado aqui devido a preocupações de segurança e um risco de doping F não intencional de SrTiO328. - Tratar termicamente os substratos em uma atmosfera de 1 bar de oxigênio por 1 h a 1.000 °C com uma taxa de aquecimento e resfriamento de 100 °C/h em um forno de tubo cerâmico, para relaxar a superfície do substrato em um estado com baixa energia.
- Adquira substratos SrTiO3 com terminação mista (por exemplo, de 5 mm x 5 mm x 0,5 mm de tamanho) com um ângulo de superfície típico de 0,05°–0,2° em relação aos planos de cristal (001).
- Deposição do(s) filme(s) fino(s) sobre o substrato
- Monte os substratos no aquecedor ou em um porta-cavacos, dependendo se as medições de transporte in situ durante a deposição devem ser realizadas.
NOTA: Uma pasta de prata que cura à temperatura ambiente pode ser convenientemente usada para montagem de substrato. - Conecte os quatro cantos da superfície SrTiO3 a um portador de cavacos eletricamente usando, por exemplo, a ligação de fio de cunha padrão com fios de Al de 20 μm de espessura, se medidas de transporte in situ forem desejadas. Monte o suporte de chip em um suporte de suporte de chip onde os fios conectam a amostra a uma configuração de medição elétrica através de um conector compatível com vácuo.
- Coloque o substrato terminado em TiO 2 a 4,7 cm do alvo monocristalino Al 2 O 3 para uma deposição típica de Al2O 3 em SrTiO 3.
- Iniciar medições de resistência da chapa utilizando a geometria de Van der Pauw29, se forem realizadas medições de transporte in situ.
- Aquecer o substrato a 650 °C a uma taxa de 15 °C/min ou manter o substrato à temperatura ambiente.
- Prepare-se para a ablação a partir de um alvo monocristalino de Al 2 O 3 em uma pressão de oxigênio de 1 x 10-5 mbar usando, por exemplo, um laser KrF pulsado de nanossegundos com um comprimento de onda de 248 nm, uma fluência do laser de3,5 J/cm2 e uma frequência de 1 Hz. Ajuste as propriedades usando o conteúdo de oxigênio usando uma pressão de deposição de oxigênio na faixa de 10-6a 10-1 mbar ou variando outros parâmetros de deposição.
- Deposite a espessura desejada de γ-Al2O3 (tipicamente 0–5 células unitárias).
NOTA: Isso pode ser determinado usando, por exemplo, oscilações refletivas de difração de elétrons de alta energia (RHEED) ou medidas de microscopia de força atômica, onde esta última é medida como a diferença de altura produzida impedindo a deposição de γ-Al2O3 na parte do substrato usando uma máscara física. - Resfriar a heteroestrutura γ-Al2O 3/SrTiO3 a uma taxa de 15 °C/min à pressão de deposição sem realizar uma etapa adicional de recozimento se for feita uma deposição a alta temperatura.
- Retire a amostra da câmara de deposição e pare as medições elétricas.
- Conservar a amostra no vácuo, azoto ou, em alternativa, em condições ambientais. A degradação da amostra é mais lenta quando armazenada em vácuo ou nitrogênio20.
- Monte os substratos no aquecedor ou em um porta-cavacos, dependendo se as medições de transporte in situ durante a deposição devem ser realizadas.
2. Controle de propriedades por recozimento térmico
- Monte a amostra com pasta de prata em um suporte de chip.
- Conecte a amostra eletricamente ao porta-lascos usando, por exemplo, a colagem de fios de Al na geometria de Van der Pauw29.
- Conecte eletricamente o porta-cavacos ao equipamento de medição, utilizando um conector e fios com isolamento térmico resistente.
- Inicie as medições de resistência da folha.
- Coloque o suporte de cavacos equipado com a amostra em um forno fechado.
- Lave bem com o gás usado para o recozimento enquanto verifica se a resistência da amostra é sensível a uma mudança na atmosfera.
- Recozir a amostra usando o perfil de recozimento desejado. As temperaturas típicas de recozimento são de 50–250 °C e 100–350 °C para heteroestruturas a-LaAlO 3/SrTiO 3 e γ-Al2O 3/SrTiO 3, respectivamente, dependendo da espessura do filme superior e da taxa desejada de incorporação de oxigênio.
NOTA: Use mais opções compatíveis com o calor do que os fios Al e os suportes de chips cerâmicos padrão se forem necessárias temperaturas acima de 350-400 °C. - Aborte o recozimento quando ocorrer uma alteração desejada na resistência da chapa.
- Arrefecer a amostra aumentando a temperatura ou retirar a amostra.
- Pare as medições elétricas.
NOTA: A resistência é geralmente dependente da temperatura, o que deve ser levado em conta se propriedades específicas de transporte a uma determinada temperatura são o objetivo.
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Representative Results
Controlando propriedades variando as condições de crescimento
Variar os parâmetros de deposição durante a deposição de óxidos pode levar a uma grande mudança nas propriedades, em particular para heteroestruturas baseadas em SrTiO3, como mostrado na Figura 2.
Figura 2: Controlando as propriedades de transporte ajustando a espessura da camada superior. (a) Ilustração esquemática das heteroestruturas γ-Al2O 3/SrTiO3. b) Resistência da chapa (Rs) da interface γ-Al 2 O 3/SrTiO 3 em função da espessura da camada γ-Al2O 3. c) Densidade portadora da folha (ns) em função da espessura da camada γ-Al2O3. d) Mobilidade do portador (μ) em função da espessura da camada γ-Al2O3. Figura reimpressa com permissão do estudo de Christensen et al.12. Copyright 2016 por AIP Publishing. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.
Aqui, a espessura de γ-Al 2 O3 é variada e a resistência resultante da folha é medida depois que a heteroestrutura γ-Al2O 3/SrTiO 3 é removida da câmara de deposição. Isso resulta em uma grande variação no comportamento de transporte da interface γ-Al2O 3/SrTiO3, variando de altamente isolante a condução metálica em torno de uma espessura crítica de célula de 1 unidade (0,8 nm). Se a espessura for cuidadosamente controlada perto da espessura crítica, a condutância da folha e a densidade do transportador podem ser ajustadas por várias ordens de magnitude. No entanto, à temperatura ambiente, a mobilidade do elétron permanece praticamente inalterada. Uma sintonia semelhante pode ser encontrada quando outros parâmetros de deposição são variados, como a distância substrato-alvo30 e a pressão parcial de oxigênio31.
Enquanto a mobilidade eletrônica permanece praticamente inalterada à temperatura ambiente, ela muda drasticamente quando resfriamos a amostra a 2 K e quando a espessura ou pressão de deposição γ-Al2O 3 é variada (ver Figura 3).
Figura 3: Controle da mobilidade dos elétrons variando os parâmetros de deposição. A mobilidade eletrônica (μ) de γ-Al 2 O 3/SrTiO 3 em função da densidade portadora (ns), sintonizada variando a espessura de γ-Al2O 3 (diamantes azuis), variando primariamente a pressão parcial de oxigênio durante a deposição pulsada do laser (círculos cinzentos) ou realizando pós-recozimento em 1 bar de oxigênio a aproximadamente 200 °C (círculos vermelhos). Figura reimpressa com permissão de um estudo de Christensen et al.31. Copyright 2018 pela Sociedade Americana de Física. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.
Aqui, a mobilidade eletrônica da heteroestrutura γ-Al 2O 3/SrTiO 3 atinge um valor superior a 100.000 cm 2/Vs a 2 K quando o γ-Al2 O 3 é depositadocom uma espessura de 3,5 células unitárias em uma pressão parcial de oxigênio de aproximadamente 10-5 mbar. Aumentar a pressão parcial ou desviar-se da espessura do γ-Al2O3 resulta em uma diminuição na densidade portadora e na mobilidade eletrônica em duas ordens de magnitude.
Controle de propriedades por recozimento térmico
O teor de oxigênio também pode ser controlado usando recozimento térmico ex situ em condições oxidantes ou redutoras. Aqui, o estado final após o recozimento é determinado por três parâmetros: o tempo de recozimento, a temperatura e a atmosfera. Um exemplo é fornecido na Figura 4a,b.
Figura 4: Controle das propriedades de transporte por recozimento em oxigênio. Condutância normalizada da folha (Gs) das heteroestruturas (a) γ-Al2O 3/SrTiO 3 e (b) amorfa LaAlO 3/SrTiO 3 em função do tempo durante o qual as amostras são recozidas em 1 bar de oxigênio. c) A densidade portadora da folha (n s) em função da condutância da folha (Gs) medida à temperatura ambiente depois de duas amostras de γ-Al2O 3/SrTiO 3 terem sido recozidas em 1 bar de oxigénio a cerca de 200 °C. As duas amostras foram sintetizadas usando uma deposição pulsada a laser de γ-Al2O 3 em SrTiO3 usando uma pressão de fundo de oxigênio de 10-6 mbar e 10-5 mbar, o que leva a diferentes densidades iniciais do carreador após a deposição. Figura reimpressa com permissão do estudo de Christensen et al.23. Copyright 2017 pela Sociedade Americana de Física. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.
Aqui, a condutância da folha das heteroestruturas γ-Al2O 3/SrTiO 3 e LaAlO 3/SrTiO 3 amorfas é medida enquanto as amostras são recozidas em 1 bar de oxigênio em várias temperaturas. A diminuição mais rápida na condutância é observada para heteroestruturas amorfas-LaAlO 3/SrTiO 3, e verifica-se que a aniquilação de vagas em SrTiO 3 ocorre através da camada amorfa de LaAlO 3 de 16 nmde espessura 23. O filme de γ-Al2O 3 é, no entanto, encontrado para servir como uma camada de bloqueio para a difusão de oxigênio, e as vacâncias de oxigênio no lado SrTiO 3 são aniquiladas através da difusão de oxigênio através de SrTiO 3, levando a uma condutividade de interface termicamente mais resistente23. A densidade carreadora das heteroestruturas pode ser controlada interrompendo o recozimento em oxigênio, como mostrado na Figura 4c para o caso da heteroestrutura γ-Al2O 3/SrTiO3. Neste caso, a heteroestrutura é recozida em várias etapas a aproximadamente 200 °C. Após cada etapa, a heteroestrutura é resfriada até a temperatura ambiente, onde a densidade portadora é medida. O recozimento resulta em uma diminuição controlada da densidade do portador, bem como em uma transição de uma interface condutora metálica para uma interface isolante.
A mudança no estado condutor da heteroestrutura γ-Al2O 3/SrTiO3 pode ser usada para permitir diferentes propriedades23. A Figura 5 mostra um exemplo.
Figura 5: Habilitando a escrita do polímero condutor Resistência de quatro sondas em função do tempo como nanolinhas condutoras são tentadas para ser escrita usando uma ponta de microscopia de força atômica condutora (c-AFM). Após o recozimento a aproximadamente 150 °C por 3 h, as linhas condutoras podem ser escritas na interface γ-Al2 O 3/SrTiO 3 aplicando um viés positivo na ponta c-AFM e escaneando na superfície γ-Al2O 3. Quando a linha condutora entra em contato com dois eletrodos, a resistência cai drasticamente. A aplicação de um viés negativo e a varredura através da linha condutora levam ao apagamento do polímero. Figura reimpressa com permissão do estudo de Christensen et al.23. Copyright 2017 pela Sociedade Americana de Física. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.
Aqui, nanolinhas condutoras podem ser desenhadas usando microscopia de força atômica condutiva (c-AFM) apenas em um estado de alta resistência. Após a deposição de γ-Al 2O 3, a heteroestrutura está em um estado de baixa resistência, e nenhuma mudança observável ocorre quando uma ponta c-AFM com viés positivo varre a superfície γ-Al2O3 de um eletrodo para outro. No entanto, após o recozimento da heteroestrutura a 150 °C no ar por 3 h, um alto estado resistivo pode ser obtido na interface. Quando a ponta positivamente enviesada é escaneada entre os eletrodos, uma linha condutora com largura de aproximadamente 50 nm pode ser formada na interface de alta resistência. Quando a nanolinha conecta os dois eletrodos, observa-se uma diminuição acentuada na resistência, como relatado anteriormente32,33. A nanolinha pode ser posteriormente apagada aplicando um viés negativo na ponta e varrendo através da nanolinha.
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Discussion
Os métodos aqui descritos baseiam-se no uso do teor de oxigênio para controlar as propriedades dos óxidos, sendo a pressão parcial de oxigênio e a temperatura de operação parâmetros críticos. Se o estado de oxidação total do sistema é sintonizado de forma que o sistema permaneça em um equilíbrio termodinâmico com a atmosfera circundante (ou seja, pO2 alterado em alta temperatura), as mudanças podem ser reversíveis. No entanto, no caso de heteroestruturas baseadas em SrTiO3, as vagas interfaciais de oxigênio são tipicamente formadas usando deposição pulsada a laser, que pode capturar o estado de oxidação em um estado de desequilíbrio34. Neste caso, o perfil de temperatura e a pressão parcial de oxigênio na e após a deposição são cruciais para as propriedades resultantes. As vagas de oxigênio no SrTiO3 são tipicamente instáveis em condições ambientais22, e as mudanças no conteúdo de oxigênio induzidas pelo recozimento serão geralmente irreversíveis.
Outras desvantagens são os efeitos colaterais da temperatura elevada ou deposição modificada. Durante temperaturas elevadas, pode ocorrer difusão de cátions, por exemplo. Uma significativa interdifusão catiônica foi relatada durante a deposição pulsada a laser de vários óxidos sobre SrTiO3 10,35,36. O controle do conteúdo de oxigênio normalmente é feito alterando a pressão de deposição de oxigênio. Abaixo de uma pressão de aproximadamente 10-3 mbar, a pluma de plasma na deposição pulsada do laser é pouco afetada pela pressão de fundo, e uma mudança no estado de oxidação do SrTiO3 ocorre por interações com a atmosfera circundante a temperaturas elevadas37. Quando a pressão é aumentada de 10-3 para 10-1 mbar, o gás de fundo interage com a pluma de plasma, o que resulta na oxidação da pluma, bem como na diminuição da energia cinética das espécies plasmáticas37. Isso pode influenciar o nível de interdifusão de cátions à medida que a temperatura efetiva na superfície do SrTiO3 é reduzida e as espécies de plasma chegam com velocidades mais baixas. O argônio interrompe as espécies plasmáticas aproximadamente tão eficientemente quanto o oxigênio e, portanto, os efeitos colaterais da alteração da energia cinética podem ser contornados fixando-se a pressão total de deposição, mas variando-se a pressão parcial de oxigênio, utilizando-se uma mistura argônio/oxigênio37. Ao realizar o recozimento, a difusão catiônica pode ser evitada pelo recozimento em temperaturas altas o suficiente para permitir a difusão de oxigênio, mas baixas o suficiente para impedir a difusão significativa de cátions. É o caso das heteroestruturas baseadas em SrTiO3 recozidos a 100-350 °C aqui considerados23,36. Deve-se, no entanto, notar que, em alguns casos, a difusão de cátions e variações na configuração do defeito induzidas pela deposição ou pós-recozimento também podem ser uma maneira desejável de ajustar as propriedades do óxido.
As duas abordagens diferentes para alterar o conteúdo de oxigênio diferem uma da outra de várias maneiras. Usando a abordagem de crescimento, onde os parâmetros de deposição pulsada do laser são variados, é possível obter estados termodinamicamente estáveis ou termicamente extintos em um estado de não-equilíbrio34. A abordagem de recozimento conduz a amostra em direção ao equilíbrio térmico nas condições de recozimento dadas, mas estados intermediários de não-equilíbrio também podem ser obtidos. A abordagem de recozimento, além disso, minimiza as variações amostra-a-amostra, pois as propriedades podem ser ajustadas em uma única amostra, enquanto diferentes amostras com propriedades variadas são preparadas de acordo com a abordagem de crescimento. Por outro lado, o estado inicial pode ser perdido após o processo de recozimento.
As duas abordagens também diferem do gating eletrostático, que geralmente é usado para sintonizar, em particular, a densidade portadora de sistemas eletrônicos confinados. O fechamento eletrostático se beneficia de uma mudança rápida e versátil nas propriedades elétricas, que muitas vezes pode ser feita in situ enquanto se mede outras propriedades. No entanto, o estado de obtenção não é permanente, uma histerese significativa pode ser observada, e a faixa na qual a densidade portadora pode ser ajustada é limitada (tipicamente da ordem de menos de 10-12 /cm2 para back-gating com ~100 V a 0,5 mm de espessura SrTiO3)12,23,38,39 . O controle das propriedades pelo ajuste do conteúdo de vacância de oxigênio leva a um estado (quase-)permanente com grandes mudanças na densidade portadora 10,23 e a possibilidade de alterar propriedades que não são necessariamente afetadas por uma mudança na densidade de elétrons itinerantes. Além disso, uma combinação dos processos de gating e annealing pode utilizar suas respectivas vantagens para um controle preciso das propriedades da interface.
A abordagem de recozimento é particularmente compatível com uma gama de medidas adicionais além das medidas de resistência aqui descritas. Essas medições podem incluir Hall, gate, óptico e magnético, que podem ser usados para sondar a sintonia de várias propriedades. As medições também incluem aquelas em que o acesso ao fio ou o fechamento eletrostático é desafiador, como experimentos de fotoemissão.
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Disclosures
Os autores não têm nada a revelar.
Acknowledgments
Os autores agradecem a J. Geyti, da Universidade Técnica da Dinamarca, por sua assistência técnica. F. Trier agradece o apoio da bolsa de pesquisa VKR023371 (SPINOX) da VILLUM FONDEN. D. V. Christensen agradece o apoio do Programa NERD da Fundação Novo Nordisk: Nova Pesquisa Exploratória e Descoberta, Bolsa Superior NNF21OC0068015.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| SrTiO3 | Crystec | Single crystalline (001) oriented, 0.05-0.2 degree miscut angle | |
| LaAlO3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Al2O3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Chemicals and gases | Standard suppliers | ||
| Silver paste | SPI Supplies, Structure Probe Inc | 05001-AB, High purity silver paint | |
| Ultrasonicator | VWR | USC500D HF45kHz/100W | |
| Wedge wire bonder | Shenzhen Baixiangyuan Science & Technology Co.,Ltd. | HS-853A Aluminum wire bonder | |
| Pulsed laser deposition | Twente Solid State Technologies (TSST) | PLD from TSST with software version V3.0.29, equipped with a 248 nm KrF nanosecond laser (Compex Pro 205 F) from Coherent |
|
| Resistance measurement setup | Custom made | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 6221 DC and AC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card Keithley 6487 picoammeter |
|
| Hall measurements | Cryogenics | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 2400 DC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card |
|
| Furnace | Custom made | Custom written software control of a FTTF 500/70 tube furnace from Scandia Ovnen AS and a eurotherm 2216e temperature controller |
References
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