여기에서, 우리는 두 가지 유형의 UTe2 결정을 합성하는 프로토콜을 제시합니다 : 화학 증기 수송 합성을 통해 강력한 초전도성을 나타내는 결정과 용융 금속 플럭스 합성을 통해 초전도성이 부족한 결정.
악티니드 화합물 우라늄 디텔루라이드, UTe2의 단결정 표본은 스핀-트리플렛 전자 페어링을 수반하는 것으로 여겨지는 극적인 비전통적 초전도성의 연구 및 특성화에 매우 중요하다. 문헌에 보고된 UTe2의 초전도 특성의 다양성은 합성 방법 사이의 불일치가 초전도성의 부재를 포함하여 상이한 초전도 특성을 갖는 결정을 산출한다는 것을 나타낸다. 이 프로토콜은 화학 증기 수송을 통해 초전도성을 나타내는 결정을 합성하는 과정을 설명하며, 이는 1.6K의 초전도 임계 온도와 다중 성분 순서 매개 변수를 나타내는 이중 전이를 일관되게 나타냈다. 이것은 벌크 초전도체가 아닌 샘플을 생성하는 용융 금속 플럭스 성장 기술을 통해 결정을 합성하는 데 사용되는 두 번째 프로토콜과 비교됩니다. 결정 특성의 차이는 구조적, 화학적, 전자적 특성 측정의 비교를 통해 밝혀지며, 샘플의 저온 전기 저항에서 가장 극적인 불균형이 발생한다는 것을 보여줍니다.
일반적으로 실온보다 훨씬 낮은 온도에서, 많은 물질들이 초전도성을 나타낸다 – 전기 저항이 절대적으로 제로가되고 전류가 소산없이 흐를 수있는 매혹적인 거시적 양자 상태. 전형적인 초전도 단계에서, 별개의 실체로서 작용하는 대신에, 구성 전자는 일반적으로 스핀 일중항 구성에서 반대 스핀을 갖는 두 개의 전자로 구성된 쿠퍼 쌍을 형성한다. 그러나 매우 드문 경우이지만 쿠퍼 쌍은 스핀 트리플릿 구성에서 병렬 스핀을 가진 두 개의 전자로 구성 될 수 있습니다. 지금까지 발견 된 수천 개의 초전도체 중 스핀 삼중항 후보로 확인 된 초전도체는 몇 개뿐입니다. 이 희귀 한 양자 현상은 스핀 트리플렛 초전도체가 차세대 계산 기술 인 양자 컴퓨터1,2의 잠재적 인 빌딩 블록으로 제안되기 때문에 많은 연구 관심을 끌었습니다.
최근 Ran과 동료들은 UTe2가 후보 스핀 삼중항 초전도체3라고 보고했다. 이 초전도체는 스핀 트리플릿 구성을 나타내는 많은 이국적인 특성을 가지고 있습니다 : 초전도성을 억제하는 데 필요한 극단적이고 불균형하게 크고 중요한 자기장, 온도 독립적 인 NMR Knight shift3, 광학 Kerr 효과4로 표시된 자발적 자기 모멘트 및 스캐닝 터널링 분광법으로 표시된 키랄 전자 표면 상태5 . 더욱이, 추가적인 초전도 상들은 실제로 높은 자기장6에서 유도되는데, 이는 재진입 초전도성의 특이한 현상의 한 예이다.
이러한 새로운 결과가 강력하지만, UTe2의 초전도 특성은 상이한 그룹7,8,9에 의해 사용되는 합성 공정에 의존한다. UTe2의 결정은 화학 증기 수송 방법을 사용하여 합성되어 임계 온도 1.6 K 이하의 초전도입니다. 대조적으로, 용융 플럭스 방법을 사용하여 성장한 것들은 크게 억제된 초전도 임계 온도를 갖거나 전혀 초전도하지 않는다. 양자 컴퓨팅과 같은 응용 분야를 기대하면서 초전도가 매우 바람직하다는 결정을 안정적으로 얻는 것이 바람직합니다. 더욱이, 명목상으로 유사한 결정이 초전도가 아닌 이유를 조사하는 것은 UTe2의 근본적인 초전도 페어링 메커니즘을 이해하는 데에도 매우 도움이되며, 이는 참신하고 강렬한 연구의 주제이지만 기존의 초전도체와 크게 달라야합니다. 이러한 이유로, 두 가지 다른 합성 방법은 상보적이며 비교에 유용하다. 이 논문에서는 UTe2의 합성을위한 두 가지 다른 방법이 입증되고 두 가지 방법에서 단결정의 특성이 비교됩니다.
화학 증기 수송을 수행하려면 두 구역을 서로 다른 온도로 설정하여 온도 구배를 생성 할 수있는 두 구역 수평 용광로를 사용하는 것이 가장 간단합니다. 초전도 샘플을 성장시키기 위해 단일 구역 용광로를 성공적으로 사용하는 것은 아직 입증되지 않았습니다. 출발 재료는 융합 된 석영 튜브에 수소 – 산소 토치로 밀봉되며, 이는 공기를 제거해야합니다. 퍼징 및 밀봉은 튜브를 건식 펌프 및 아르곤 가스 실린더에 부착 된 매니폴드에 연결하여 수행 할 수 있습니다. 일단 준비되면,이 튜브는 튜브의 두 끝이 두 온도 영역에 걸쳐 있도록 용광로에 배치됩니다. UTe2의 경우에, 출발 물질을 함유하는 튜브의 끝단은 핫 엔드에 배치된다. 원소 우라늄과 텔루륨은 요오드와 반응하여 증기로 튜브를 따라 내려 가며 결국 차가운 끝에서 석영 튜브를 단결정 형태로 응고시킵니다. 일반적으로 큰 결정의 성장은 물질에 의존적이며 몇 주가 걸릴 수 있습니다. UTe2의 경우, mm 치수로 크리스탈을 성장시키기에 7 일이면 충분합니다. 성장 후, 튜브는 용광로에서 제거되고 결정을 수확하기 위해 열립니다.
용탕 자기 플럭스 방법은 하나의 온도 영역을 가진 간단한 저항 상자로를 필요로합니다. 우라늄은 녹은 텔루륨에 용해되며, UTe2의 용해도는 온도에 따라 달라집니다. 출발 물질, 원소 우라늄 및 텔루륨은 알루미나 도가니에 배치됩니다. 이 도가니 위에는 두 번째 도가니가 거꾸로 놓여 석영 양모로 채워져 있습니다. 두 개의 도가니는 석영 튜브에 밀봉되어 상자 용광로에 보관됩니다. 이때, 거리에 걸쳐 고정된 온도 구배를 생성하는 대신, 퍼니스가 고정된 속도로 서서히 냉각됨에 따라 온도는 시간의 함수로서 변화한다. 가장 높은 온도에서 모든 우라늄은 우라늄보다 훨씬 낮은 용융 온도를 갖는 액체 텔루륨에 용해됩니다. 노가 냉각됨에 따라 UTe2의 용해도가 감소하고 UTe2 단결정이 석출되어 커집니다. 충분히 큰 UTe2 단결정을 생성할만큼 충분히 낮지 만 텔루륨이 액체로 남아있을 정도로 충분히 높은 온도에서 석영관을 고온로에서 제거하고 원심 분리기에 넣고 회전시켜 고체 UTe2를 액체 텔루륨에서 분리합니다. 그 후, 튜브는 결정을 수집하기 위해 부서지기 전에 실온으로 냉각됩니다.
고갈 된 우라늄으로 작업하는 것은 관련 법률에 대한 인식과 준수가 필요한 심하게 규제 된 활동입니다. 적용 가능한 모든 지역 유해 및 방사성 물질 안전 규칙을 준수하고이 작업을 수행하는 데 필요한 허가를 확보하십시오. 이러한 규칙은 관할권 및 기관에 따라 다르며 여기에서 해결할 수 없습니다. 그러나 연구 계획에 도움이 될 수있는 몇 가지 일반적인 원칙이 적용됩니다. 연구원은 방사성 및 유해 물질로 작업하도록 훈련받아야합니다. 장갑을 포함하여 필요한 개인 보호 장비를 착용하십시오. 체계적으로 작업하고 방사성 물질의 확산을 피하기 위해주의를 기울이십시오. 라벨이 부착되고 승인된 용기에 폐기물을 버리십시오.
The authors have nothing to disclose.
이 연구는 국립 표준 기술 연구소 (National Institute of Standards and Technology)의 지원을 받았습니다. 합성의 일부는 Grant No를 통해 Gordon과 Betty Moore Foundation의 EPiQS Initiative에 의해 지원되었습니다. GBMF9071. 특성화의 일부는 미국 에너지부 (DOE) 상 DE-SC0019154에 의해 지원되었습니다. 특정 상용 제품 및 회사 이름의 식별은 국립 표준 기술 연구소의 권고 또는 보증을 의미하지 않으며 확인 된 제품 또는 이름이 반드시 목적에 가장 적합하다는 것을 의미하지 않습니다.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |