Burada, iki tip UTe2 kristalini sentezlemek için bir protokol sunuyoruz: kimyasal buhar taşıma sentezi yoluyla sağlam süper iletkenlik sergileyenler ve erimiş metal akı sentezi yoluyla süper iletkenlikten yoksun olanlar.
Aktinit bileşiği uranyum ditellüridin tek kristal örnekleri, UTe2, spin-üçlü elektron eşleşmesini gerektirdiğine inanılan dramatik geleneksel olmayan süperiletkenliğinin incelenmesi ve karakterizasyonu için büyük önem taşımaktadır. Literatürde bildirilen UTe2’nin süperiletken özelliklerindeki çeşitlilik, sentez yöntemleri arasındaki tutarsızlıkların, süperiletkenliğin tamamen yokluğu da dahil olmak üzere farklı süperiletken özelliklere sahip kristaller verdiğini göstermektedir. Bu protokol, kimyasal buhar taşınması yoluyla süper iletkenlik sergileyen kristalleri sentezleme işlemini tanımlar; bu, sürekli olarak 1.6 K’lık bir süper iletken kritik sıcaklık ve çok bileşenli bir sipariş parametresinin göstergesi olan bir çift geçiş sergilemiştir. Bu, kristalleri erimiş metal akı büyüme tekniği ile sentezlemek için kullanılan ve toplu süper iletken olmayan numuneler üreten ikinci bir protokolle karşılaştırılır. Kristal özelliklerindeki farklılıklar, yapısal, kimyasal ve elektronik özellik ölçümlerinin karşılaştırılmasıyla ortaya çıkar ve en dramatik eşitsizliğin numunelerin düşük sıcaklıktaki elektrik direncinde meydana geldiğini gösterir.
Tipik olarak oda sıcaklığından çok daha düşük sıcaklıklarda, birçok malzeme süper iletkenlik sergiler – elektrik direncinin kesinlikle sıfır olduğu ve elektrik akımının dağılmadan akabileceği büyüleyici makroskopik kuantum durumu. Tipik süperiletken fazda, ayrı varlıklar olarak hareket etmek yerine, kurucu elektronlar, genellikle zıt spinlere sahip iki elektrondan oluşan Cooper çiftlerini bir spin singlet konfigürasyonunda oluşturur. Bununla birlikte, çok nadir durumlarda, Cooper çiftleri bunun yerine, bir spin üçlü konfigürasyonunda, paralel spinlere sahip iki elektrondan oluşabilir. Şimdiye kadar keşfedilen birkaç bin süperiletken arasında, spin üçlü adayı olarak tanımlanan sadece birkaç süperiletken vardır. Bu nadir kuantum fenomeni çok fazla araştırma ilgisini çekmiştir, çünkü spin üçlü süperiletkenlerin, yeni nesil hesaplama teknolojisi olan kuantum bilgisayarları için potansiyel bir yapı taşı olduğu önerilmektedir1,2.
Son zamanlarda, Ran ve iş arkadaşları UTe2’nin aday spin üçlü süperiletken3 olduğunu bildirdi. Bu süperiletken, spin üçlü konfigürasyonunun göstergesi olan birçok egzotik özelliğe sahiptir: süperiletkenliği bastırmak için gereken aşırı, orantısız büyüklükte, kritik bir manyetik alan, sıcaklıktan bağımsız bir NMR Şövalyesi kayması3, optik Kerr etkisi ile gösterilen spontan bir manyetik moment4 ve tarama tünelleme spektroskopisi ile gösterilen kiral elektronik yüzey durumu5 . Dahası, ek süperiletken fazlar aslında yüksek manyetik alanda6 indüklenir, bu da reentrant süperiletkenliğin olağandışı fenomeninin bir örneğidir.
Bu yeni sonuçlar sağlam olmasına rağmen, UTe2’nin süper iletken özellikleri, farklı gruplar tarafından kullanılan sentez sürecine bağlıdır7,8,9. Kimyasal buhar taşıma yöntemi kullanılarak sentezlenen UTe2 kristalleri, 1.6 K’lık kritik bir sıcaklığın altında süper iletkendir. Buna karşılık, erimiş akı yöntemi kullanılarak yetiştirilenler, büyük ölçüde bastırılmış bir süper iletken kritik sıcaklığa sahiptir veya hiç süperiletken değildir. Kuantum hesaplama gibi uygulamaların beklentisiyle, süper iletkenliğin son derece arzu edildiği kristalleri güvenilir bir şekilde elde etmek. Dahası, nominal olarak benzer kristallerin neden süperiletken olmadığını araştırmak, UTe2’deki temel süperiletken eşleştirme mekanizmasını anlamak için de çok yararlıdır; bu, yeni ve yoğun bir araştırma konusu olsa da, geleneksel süperiletkenlerinkinden önemli ölçüde farklı olmalıdır. Bu nedenlerden dolayı, iki farklı sentez yöntemi birbirini tamamlayıcı ve karşılaştırmak için yararlıdır. Bu yazıda, UTe2 sentezi için iki farklı yöntem gösterilmekte ve tek kristallerin iki yöntemden özellikleri karşılaştırılmıştır.
Kimyasal buhar taşınımını gerçekleştirmek için, iki bölgeyi farklı sıcaklıklara ayarlayarak bir sıcaklık gradyanı oluşturabilen iki bölgeli yatay bir fırın kullanmak en basit yöntemdir. Süper iletken numuneler yetiştirmek için tek bölgeli bir fırının başarılı kullanımı henüz gösterilmemiştir. Başlangıç malzemeleri, havanın temizlenmesi gereken kaynaşmış bir kuvars tüpünde bir hidrojen-oksijen meşalesi ile kapatılır. Temizleme ve sızdırmazlık, tüpün kuru bir pompaya ve bir argon gazı silindirine bağlı bir manifolda bağlanmasıyla gerçekleştirilebilir. Hazırlandıktan sonra, bu tüp fırına, borunun iki ucu iki sıcaklık bölgesini kapsayacak şekilde yerleştirilir. UTe2 durumunda, başlangıç malzemelerini içeren tüpün ucu sıcak uca yerleştirilir. Elementel uranyum ve tellüryum iyot ile reaksiyona girer, tüpten bir buhar olarak aşağı doğru ilerler ve sonunda soğuk uçta kuvars tüpünü tek kristaller şeklinde katılaşır. Genel olarak, büyük kristallerin büyümesi malzemeye bağımlıdır ve birkaç hafta sürebilir. UTe2 için, mm boyutlu kristalleri büyütmek için 7 gün yeterlidir. Büyümeyi takiben, tüp fırından çıkarılır ve kristalleri hasat etmek için açılır.
Erimiş metal kendinden akı yöntemi, bir sıcaklık bölgesine sahip basit bir rezistif kutu fırın gerektirir. Uranyum erimiş tellürde çözünür ve UTe2’nin çözünürlüğü sıcaklığa bağlıdır. Başlangıç malzemeleri, elementel uranyum ve tellür, bir alüminyum potaya yerleştirilir. Bu potanın üzerine, kuvars yünü ile doldurulmuş ikinci bir pota baş aşağı yerleştirilir. İki pota, bir kutu fırına konan bir kuvars tüp içinde kapatılır. Bu kez, bir mesafe boyunca sabit bir sıcaklık gradyanı üretmek yerine, fırın sabit bir oranda yavaşça soğutulduğundan, sıcaklık zamanın bir fonksiyonu olarak değiştirilir. En yüksek sıcaklıkta, tüm uranyum, uranyumdan çok daha düşük bir erime sıcaklığına sahip olan sıvı tellürde çözülecektir. Fırın soğudukça, UTe2’nin çözünürlüğü azalır ve UTe2 tek kristalleri çökelir ve büyür. Yeterince büyük UTe2 tekli kristalleri üretecek kadar düşük, ancak tellürün sıvı kalması için yeterince yüksek olan bir sıcaklıkta, kuvars tüpü sıcak fırından çıkarılır, bir santrifüj içine yerleştirilir ve katı UTe2’yi donmadan önce sıvı tellüryumdan ayıran bükülür. Bundan sonra, kristalleri toplamak için kırılmadan önce tüpün oda sıcaklığına soğumasına izin verilir.
Tükenmiş uranyum ile çalışmak, yürürlükteki yasaların farkındalığını ve bunlara uyulmasını gerektiren yoğun bir şekilde düzenlenmiş bir faaliyettir. Yerel olarak geçerli tüm tehlikeli ve radyoaktif madde güvenlik kurallarına uyun ve bu işi yapmak için gerekli izinleri alın. Bu kurallar yargı yetkisine ve kuruma göre değişir ve burada ele alınamaz. Bununla birlikte, araştırmanın planlanmasına yardımcı olabilecek bazı genel ilkeler geçerlidir. Araştırmacılar radyoaktif ve tehlikeli maddelerle çalışmak üzere eğitilmelidir. Eldivenler de dahil olmak üzere gerekli kişisel koruyucu ekipmanları giyin. Metodik olarak çalışın ve radyoaktif malzemenin yayılmasını önlemeye özen gösterin. Atıkları etiketli ve onaylı kaplara atın.
The authors have nothing to disclose.
Bu araştırma Ulusal Standartlar ve Teknoloji Enstitüsü tarafından desteklenmiştir. Sentezin bazı kısımları Gordon ve Betty Moore Vakfı’nın EPiQS Girişimi tarafından Hibe No aracılığıyla desteklendi. GBMF9071. Karakterizasyonun bazı kısımları ABD Enerji Bakanlığı (DOE) ödülü DE-SC0019154 tarafından desteklenmiştir. Belirli ticari ürünlerin ve şirket adlarının tanımlanması, Ulusal Standartlar ve Teknoloji Enstitüsü tarafından tavsiye veya onay anlamına gelmediği gibi, tanımlanan ürünlerin veya adların mutlaka amaç için mevcut olan en iyisi olduğu anlamına gelmez.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |