Høst Solar energi ved hjælp af Charge-separerende nanokrystaller og deres Solids
Summary
En generel strategi for udvikling af charge-adskillelse halvleder nanocrystal kompositter deployerbare for solenergi produktion er præsenteret. Vi viser, at samling af donor-acceptor nanocrystal domæner i et enkelt nanopartikel geometri giver anledning til en fotokatalytisk funktion, mens løs-heterojunctions af donor-acceptor nanocrystal film kan anvendes til fotovoltaisk energiomdannelse.
Abstract
Konjunktion forskellige halvledermaterialer i en enkelt nano-komposit giver syntetiske midler til udvikling af nye optoelektroniske materialer, der tilbyder en overlegen kontrol over den geografiske fordeling af ladningsbærere tværs materielle grænseflader. Da denne undersøgelse viser, kan en kombination af donor-acceptor nanocrystal (NC) domæner i en enkelt nanopartikel føre til realisering af effektive fotokatalytiske 1-5 materialer, medens en lagdelt samling af donor-og acceptor-lignende nanokrystaller film giver anledning til solceller materialer.
Oprindeligt dokument fokuserer på syntesen af sammensatte uorganiske nanokrystaller, der omfatter lineært stablet ZnSe, cd'er og Pt-domæner, der tilsammen fremmer fotoinducerede ladningsadskillelse. Disse strukturer anvendes i vandige opløsninger til fotokatalyse af vand under solstråling, hvilket resulterer i produktionen af H2-gas. At øge fotoinduceret adskillelse afafgifter, er en nanorod morfologi med en lineær gradient hidrører fra en indre elektrisk felt anvendes 5. De inter-domæne energetik derefter optimeret til at drive photogenerated elektroner mod Pt katalytiske sted samtidig udstødning hullerne til overfladen af ZnSe domæner for offer regeneration (via methanol). Her viser vi, at den eneste effektive måde at producere brint er at anvende elektrondonerende ligander til at passivere de overfladetilstande ved tuning energiniveau tilpasning ved halvleder-ligand interface. Stabil og effektiv reduktion af vand er tilladt af disse ligander på grund af den kendsgerning, at de udfylder stillinger i valensbåndet af halvleder-domænet, hvilket forhindrer energetiske huller fra nedbrydning den. Specifikt viser vi, at energien af hullet overføres til ligandenhed, forlader halvleder domæne funktionelle. Dette gør det muligt for os at vende tilbage hele nanocrystal-ligand systemet til en fungerende stat, når liganderne nedbrydes, Ved blot at tilføje nye ligander til systemet 4.
For at fremme en fotovoltaisk ladningsadskillelse, bruger vi et sammensat to-lags solid PBS og TiO 2 film. I denne konfiguration er fotoinducerede elektroner injiceres i TiO 2 og efterfølgende opsamles af en FTO elektrode, medens hullerne kanaliseres til en Au-elektrode via PBS lag 6.. At udvikle den sidstnævnte indfører vi en halvleder Matrix Indkapslede nanocrystal Arrays (SMENA) strategi, som gør det muligt limning PbS NCs ind i det omkringliggende matrix af CdS halvleder. Som følge heraf udviser fabrikerede faststoffer fremragende termisk stabilitet, tilskrives heteroepitaxial struktur nanocrystal-matrix interfaces, og viser overbevisende lys-høstpræstation i prototype solceller 7.
Protocol
Discussion
Denne undersøgelse viser, hvordan sammensatte arkitekturer af uorganiske nanokrystaller kan anvendes til at opnå en rumlig adskillelse af fotoinducerede gebyrer. Især tillader disse kompositter finjustering af fordelingen af gebyrer på tværs af de to domæner, som derefter rådighed til at udføre enten fotokatalytiske eller solceller funktion. For eksempel kan effektive photocatalysts foretages, hvis donor-og acceptor nanocrystal domæner er indbygget i en enkelt nanopartikel. De energetik af et sådant syst…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Vi vil gerne anerkende Dr. Felix Castellano (BGSU) og NR Neal for rådgivning og værdifulde diskussioner. Vi takker obor "Material Networks" program og Bowling Green State University for finansiel støtte. Dette arbejde blev delvist støttet af NSF under Award CHE – 1.112.227.
Materials
| Name of the reagent | Company | Catalogue number | Comments (optional) |
| octadecylamine (ODA), 90% | Fisher | AC12932-0050 | |
| selenium (Se), 200 mesh | Acros | AC19807-2500 | |
| tri-n-octylphosphine (TOP), 97% | Strem | 15-6655 | Air Sensitive |
| diethyl zinc (Et2Zn), 10% by wt. | Aldrich | 22080 | Air Sensitive, Light Sensitive |
| methanol, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 179337 | |
| toluene, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 244511 | |
| tri-n-octylphosphine oxide (TOPO), 99% | Aldrich | 223301 | |
| n-octadecylphosphonic acid (ODPA), 98% | PCI Synthesis | 104224 | |
| hexylphosphonic acid (HPA), 98% | PCI Synthesis | 4721-24-8 | |
| cadmium oxide (CdO), 99.99% | Aldrich | 202894 | |
| sulfur (S), 99.999% | Acros | AC19993-0500 | Strong odor |
| 11-mercaptoundecanoic acid (MUA), 95% | Aldrich | 450561 | |
| potassium hydroxide (KOH) | Acros | AC13406-0010 | |
| chloroform | VWR | EM-CX1059-1 | |
| lead oxide (PbO), 99.999% | Aldrich | 32306-1KG | |
| 1-octadecene (ODE), 90% | Aldrich | O806-25ML | |
| oleic acid (OA), 90% | Aldrich | O1008-1G | |
| bis(trimethylsilyl) sulfide (TMS), synthetic grade | Aldrich | 283134-25G | Air sensitive, strong odor, highly reactive |
| acetone | EMD Chemicals | AX0118-2 | |
| cadmium acetate | Acros | AC31713-5000 | |
| sodium sulfide nonahydrate (Na2S•9H2O), 98% | Alfa Aesar | CB1100945 | Light sensitive |
| hexadecyltrimethyl ammonium bromide (CTAB), 99% | Sigma | H6269-100G | |
| oleylamine, 70% | Aldrich | O7805-5G | |
| diphenyl ether | Alpha Aesar | 101-84-8 | |
| 1,2-hexadecanediol | TCI | 6920-24-7 | |
| Pt (II) acetylacetonate, 97% | Aldrich | 282782-5G | |
| isopropanol, 99.8%, anhydrous | Acros | AC32696-0025 | |
| titanium tetrachloride (TiCl4), 99.9% | Aldrich | 697079-25G | Extremely air sensitive |
| titanium dioxide, DSL 90T | DyeSol | DSL 90T | |
| terpineol | MP Biomedical | 98-55-5 | |
| 3-mercaptopropionic acid (MPA), 99% | Alfa Aesar | A10435 | Strong odor |
| octane, anhydrous, 99% | Aldrich | 412236 |
References
- Kamat, P. V., Flumiani, M., Dawson, A. Metal – Metal and Metal- Semiconductor Composite Nanoclusters. Colloids Surf. A. 202, 269-279 (2002).
- Dawson, A., Kamat, P. V. Complexation of Gold Nanoparticles with Radiolytically Generated Thiocyanate Radicals ((SCN)2. J. Phys. Chem. B. 105, 960-966 (2001).
- Borensztein, Y., Delannoy, L., Djedidi, A., Barrera, R. G., Louis, C. Monitoring of the Plasmon Resonance of Gold Nanoparticles in Au/TiO2 Catalyst under Oxidative and Reducing Atmospheres. J. Phys. Chem. C. 114, 9008 (2010).
- Acharya, K. P., Khnayzer, R. S., O’Connor, T., Diederich, G., Kirsanova, M., Klinkova, A., Roth, D., Kinder, E., Imboden, M., Zamkov, M. The Role of Hole Localization in Sacrificial Hydrogen Production by Semiconductor-Metal Heterostructured Nanocrystals. Nano Lett. 11, 2919 (2011).
- Amirav, L., Alivisatos, A. P. Photocatalytic Hydrogen Production with Tunable Nanorod Heterostructures. J. Phys. Chem. Lett. 1, 1051-1054 (2010).
- Pattantyus-Abraham, A. G., Kramer, I. J., Barkhouse, A. R., Wang, X., Konstantatos, G., Debnath, R., Levina, L., Raabe, I., Nazeeruddin, M. K., Gratzel, M. Depleted-Heterojunction Colloidal Quantum Dot Solar Cells. ACS Nano. 4, 3374-3380 (2010).
- Kinder, E., Moroz, P., Diederich, G., Johnson, A., Kirsanova, M., Nemchinov, A., O’Connor, T., Roth, D., Zamkov, M. Fabrication of All-Inorganic Nanocrystal Solids through Matrix Encapsulation of Nanocrystal Arrays. J. Amer. Chem. Soc. 133, 20488-20499 (2011).
- Davide, C. P., Liberato, M., Lucia, C. M., Stefan, K., Cinzia, G., Marinella, S., Angela, A. Shape and Phase Control of Colloidal ZnSe Nanocrystals. Chem. Mater. 17, 1296-1306 (2005).
- Carbone, L., Nobile, C., de Giorgi, M., Sala, F. D., Morello, G., Pompa, P., Hytch, M., Snoeck, E., Fiore, A., Franchini, I. R., Nadasan, M., Silvestre, A. F., Chiodo, L., Kudera, S., Cingolani, R., Krahne, R., Manna, L. Synthesis and Micrometer-Scale Assembly of Colloidal CdSe/CdS Nanorods Prepared by a Seeded Growth Approach. Nano Lett. 7, 2942-2950 (2007).
- Habas, S. E., Yang, P., Mokari, T. Selective Growth of Metal and Binary Metal Tips on CdS Nanorods. J. Am. Chem. Soc. 130, 3294-3295 (2008).
- Costi, R., Saunders, A. E., Elmalem, E., Salant, A., Banin, U. Visible Light-Induced Charge Retention and Photocatalysis with Hybrid CdSe-Au Nanodumbbells. Nano Lett. 8, 637-641 (2008).
- Hines, M. A., Scholes, G. D. Colloidal PbS Nanocrystals with Size-Tunable Near-Infrared Emission: Observation of Post-Synthesis Self-Narrowing of the Particle Size Distribution. Adv. Mater. 15, 1844-1849 (2003).
- Pietryga, J. M., Werder, D. J., Williams, D. J., Casson, J. L., Schaller, R. D., Klimov, V. I. Utilizing the Lability of Lead Selenide to Produce Heterostructured Nanocrystals with Bright, Stable Infrared Emission. J. Am. Chem. Soc. 130, 4879-4885 (2008).
- Tang, J., Kemp, K. W., Hoogland, S., Jeong, K. S., Liu, H., Levina, L., Furukawa, M., Wang, X., Debnath, R., Cha, D. Colloidal-quantum-dot photovoltaics using atomic-ligand passivation. Nat. Mat. 10, 765-771 (2011).
