Direct Imaging del impulsada por el láser ultrarrápido Molecular Rotación
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Se presenta un método para visualizar la dinámica ultrarrápida paquete de ondas rotacionales moleculares inducidas por láser,. Hemos desarrollado una nueva configuración de 2 dimensiones de imagen explosión de Coulomb en el que se realiza un ángulo de cámara hasta entonces poco práctico. En nuestra técnica de imagen, las moléculas diatómicas son irradiados con un fuerte pulso de láser polarizada circularmente. Los iones atómicos eyectadas son acelerados perpendicularmente a la propagación del láser. Los iones se extiende en el plano de polarización del láser se seleccionan mediante el uso de una ranura mecánica y la imagen con un alto rendimiento, detector 2-dimensional instalado paralelo al plano de polarización. Debido a que se utiliza una polarización circular (isotrópica) Coulomb pulso explosión, la distribución angular observada de los iones expulsados corresponde directamente a la función de onda de rotación al cuadrado en el momento de la irradiación del pulso. Para crear una película en tiempo real de rotación molecular, la técnica de imagen actual se combina con una bomba-sonda de femtosegundo optical configuración en la que los impulsos de la bomba rotativa create unidireccionalmente conjuntos moleculares. Debido a la alta capacidad imagen de nuestro sistema de detección, la condición experimental de la bomba-sonda puede ser fácilmente optimizado mediante el control de una instantánea en tiempo real. Como resultado, la calidad de la película observada es suficientemente alta para la visualización de la naturaleza detallada de onda de movimiento. También observamos que la presente técnica se puede implementar en configuraciones existentes de formación de imágenes estándar de iones, que ofrece un nuevo ángulo de la cámara o punto de vista de los sistemas moleculares y sin la necesidad de una amplia modificación.
Introduction
Para una comprensión más profunda y mejor aprovechamiento de la naturaleza dinámica de las moléculas, es esencial para visualizar con claridad los movimientos moleculares de interés. Explosión de imágenes Coulomb resuelta en el tiempo es uno de los enfoques de gran alcance para lograr este objetivo 1, 2, 3. En este enfoque, la dinámica molecular de interés son iniciados por un campo de láser ultracorto de la bomba y a continuación, se sondean por un pulso de sonda retardada en el tiempo. Tras la irradiación de la sonda, las moléculas se ionizan multiplican y dividen en fragmentos de iones debido a la repulsión de Coulomb. La distribución espacial de los iones expulsados es una medida de la estructura molecular y la orientación espacial en la irradiación de la sonda. Una secuencia de medición escanear el tiempo de retardo de la bomba-sonda conduce a la creación de una película molecular. Es de destacar que, para el caso más sencillo – moléculas diatómicas – la distribución angular de los iones expulsadosrefleja directamente la distribución eje molecular (es decir, la función de onda de rotación al cuadrado).
Con respecto al proceso de la bomba, los recientes avances en el control coherente de movimiento molecular usando campos de láser ultracortos ha llevado a la creación de paquetes de ondas rotacionales altamente controlados 4, 5. Además, la dirección de rotación puede ser controlada activamente mediante el uso de un campo de polarización controlada por láser 6, 7, 8. Por lo tanto, se ha esperado que una imagen detallada de la rotación molecular, incluyendo naturalezas de onda, puede ser visualizado cuando la técnica de imagen de explosión Coulomb se combina con un proceso de este tipo de la bomba 9, 10, 11, 12, 13. Sin embargo, tenemos algunosveces encuentran dificultades experimentales asociados con los métodos de imagen existentes, como se menciona a continuación. El propósito de este trabajo es presentar una nueva forma de superar estas dificultades y de la creación de una película de alta calidad de los paquetes de ondas rotacionales moleculares. La primera película experimental de la rotación molecular tomada con el presente método, junto con sus implicaciones físicas, se han presentado en nuestro artículo anterior 11. El fondo de desarrollo, el aspecto teórico detallado de la técnica de imagen actual, y una comparación con otras técnicas existentes se dan en un próximo artículo. Aquí, nos centraremos principalmente en los aspectos prácticos y técnicos del procedimiento, incluyendo la combinación de la configuración óptica de la bomba-sonda típica y el nuevo aparato de imagen. Al igual que en el anterior documento, el sistema de destino está girando de forma unidireccional 11 moléculas de nitrógeno.
La principal dificultad experimental de laconfiguración de formación de imágenes, que se muestra esquemáticamente en la Figura 1 existente, tiene que ver con la posición del detector, o el ángulo de la cámara. Debido a que el eje de rotación coincide con la propagación láser eje 6, 7, 8 en rotación molecular inducida por láser de campo, no es práctico instalar un detector a lo largo del eje de rotación. Cuando el detector se instala a fin de evitar la irradiación con láser, el ángulo de la cámara corresponde a una observación lado de rotación. En este caso, es imposible reconstruir la orientación original de las moléculas de la imagen proyectada de iones (2D) 14. Un detector de imágenes en 3D 14, 15, 16, 17, 18, 19, con el que el tiempo de llegada al detector superior y el IMPAC iont posiciones se pueden medir, se ofrece una forma única de observar directamente la rotación molecular utilizando Coulomb explosión de imágenes 10, 12. Sin embargo, los recuentos de iones aceptables por disparo de láser son bajas (típicamente <10 iones) en el detector 3D, lo que significa que es difícil crear una película de larga duración del movimiento molecular con alta calidad de imagen 14. El tiempo muerto de los detectores (típicamente ns) también afecta a la resolución de la imagen y la eficiencia de la imagen. Asimismo, no es una tarea sencilla de hacer una buena superposición haz de bomba-sonda mediante el control de una imagen de iones en tiempo real con una tasa de repetición del láser de <~ 1 kHz. Aunque varios grupos han observado paquetes de ondas rotacionales utilizando la técnica de 3D, la información espacial era limitado y / o directa, y una visualización detallada de la naturaleza de onda, incluyendo estructuras nodales complicados, no se logró el 10, 12.
La esencia dela nueva técnica de formación de imágenes es el uso de la "nueva ángulo de la cámara" en la Figura 1. En esta configuración, la exposición haz de láser a un detector se evita, mientras que el detector 2D es paralelo al plano de rotación, que conduce a la observación de la dirección del eje de rotación. La hendidura permite que sólo el ion en el plano de rotación (el plano de polarización de los pulsos de láser) para contribuir a una imagen. Un detector 2D, que ofrece una tasa de conteo más alta (típicamente ~ 100 iones) que un detector 3D, se puede utilizar. La configuración de la electrónica es más simple que en el caso de la detección 3D, mientras que la eficacia de la medición es más alta. Tiempo de reconstrucción matemática, como Abel inversión 14, tampoco se necesita para extraer la información angular. Estas características conducen a la fácil de optimización del sistema de medición y a la producción de películas de alta calidad. Un aparato de formación de imágenes de partículas cargadas estándar 2D / 3D puede ser fácilmente modificado para la presente witho configuraciónut el uso de equipos costosos.
Protocol
Representative Results
Discussion
El presente procedimiento nos permite capturar una película en tiempo real de rotación molecular con una configuración de formación de imágenes 2D basado en hendidura. Debido a que los iones observados pasan a través de la ranura, paso 1.5 es uno de los pasos críticos. Los bordes de las cuchillas de ranura deben ser agudo. Cuando hay un pequeño defecto, tal como un 0,3 mm mella en la ranura, un rasguño se observa la imagen de ion en la (Figura 6). En tal caso, la hoja de hendidura debe ser puli…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
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