פרוטוקול זה מתאר את השלבים המפתח ביצוע וניתוח ניסויים משאבת-בדיקה המשלב לייזר הפמטו-שנייה אופטי עם לייזר אלקטרונים חופשיים ללימוד התגובות פוטו אטמוספרי מרביים של מולקולות גז-פאזי.
פרוטוקול זה מתאר את השלבים החשובים של ביצוע וניתוח ניסויים משאבת-בדיקה הפמטו-שנייה המשלבות הפמטו-שנייה לייזר אופטי עם לייזר אלקטרונים חופשיים. זה כולל שיטות להקים שמרחבי ואת זמני חפיפה בין פעימות לייזר אופטי ואלקטרונים חופשיים במהלך הניסוי, כמו גם היבטים חשובים של ניתוח הנתונים, כגון תיקונים עבור ההגעה זמן להתעצבן, אשר נחוצים כדי להשיג ערכות נתונים באיכות גבוהה משאבת-בדיקה עם הפתרון הזמני אפשרי בצורה הטובה ביותר. שיטות אלה מודגמות לניסוי למופת בנטילת לייזר אלקטרונים חופשיים פלאש (המבורג לייזר אלקטרונים חופשיים) ללימוד פוטוכימיה מרביים של מולקולות גז-שלב באמצעות מהירות מפה יון הדמיה. עם זאת, רוב האסטרטגיות חלים גם ניסויים דומים משאבת-בדיקה באמצעות מטרות נוספות או בטכניקות אחרות ניסיוני.
הזמינות של סגול קיצוני, אינטנסיבי וקצר (XUV) וקטניות רנטגן לייזר אלקטרונים חופשיים (FELs)1,2 פתחה אפשרויות חדשות לניסויים משאבת-בדיקה הפמטו-שנייה, ניצול באתר ה – ו ירידה לפרטים-אלמנט של הפנימית-מעטפת הקליטה-צילום תהליך3,4,5,6. ניסויים אלה יכולים לשמש, למשל, דינמיקה מולקולרית מחקירתן לחייב העברת תהליכים נוזלים7 וגז-פאזי מולקולות8,9,10,11 , 12, ועבור מתצפיות של תגובות קטליטי ו מרביים על פני השטח כימיה13,,14 , עם רזולוציה טמפורלית של 100 femtoseconds או להלן. אם הניסוי משאבת-בדיקה מתבצעת על ידי שילוב לייזר הפמטו-שנייה אופטי מסונכרן עם FEL, אשר היה במקרה של כל הדוגמאות הנ ל, להתעצבן זמן הגעתם-מהותי בין לייזר אופטי הפולסים FEL צריך להימדד על בסיס ניסיון-מאת-shot, המתוקן בניתוח נתונים על מנת להשיג את הטוב ביותר האפשרי רזולוציה טמפורלית.
תוך שיתוף פעולה גדול, מספר ניסויים משאבת-בדיקה המשלב לייזר אופטי עם לייזר אלקטרונים חופשיים לאחרונה נפוצו שבוצעו9,10,11,12, הן ברמה FEL XUV פלאש15 ,16 ואת המתקנים17 LCLS רנטגן FEL ולאחר טיפול נסיוני ביצוע וניתוח ניסויים אלה פותחה, אשר מוצג להלן. השיטה הוא הפגין לניסוי למופת בנטילת לייזר אלקטרונים חופשיים פלאש ללימוד פוטוכימיה מרביים של מולקולות גז-שלב באמצעות מהירות מפה יון הדמיה11,12. עם זאת, רוב האסטרטגיות החלות גם על ניסויים דומים משאבת-בדיקה באמצעות מטרות נוספות או בטכניקות אחרות ניסיוני, ניתן להתאים גם מתקנים FEL אחרים. בעוד חלק מהשלבים בודדים המובאת כאן או וריאציות הימנו כבר נדונו בספרות18,19,20, פרוטוקול זה מספק תיאור מקיף של השלבים המפתח, כולל את היתרון של שיפורים טכניים אחרונים הסינכרון, בתוכנית האבחון של תזמון, אשר במידה ניכרת שיפרו את היציבות ואת הרזולוציה זמני עבור משאבת-בדיקה ניסויים12, 21.
הפרוטוקול הבא מבוסס על ההנחה משאבת-בדיקה סוף-תחנה, כגון כלי המחנה פלאש22, מצוידים עם יון זמן-של-טיסה, יון מומנטום לדימות או מפת מהירות הדמיה ספקטרומטר יון (VMI); סילון גז שופעת או קולית; ו מסונכרן-סגול (ניר) או סגול לייזר הפמטו-שנייה (UV), פולסים של מי יכול להיות חופף collinearly או בקרבת מקום ל- collinearly בעזרת קרן לייזר אלקטרונים חופשיים, כפי שרטט סכמטי באיור1. יתר על כן, חבילה המתאימה של אבחון כלים כגון מסך צפייה קרן נשלף (למשל. משוט מצופה אבקת Ce:YAG או גביש Ce:YAG דק) בתוך האזור אינטראקציה רגיש פולסים FEL והן לייזר מהיר פוטודיודה, חבורה זמן ההגעה צג (BAM)23,24 או “כלי התזמון”26,25,27 נדרשים, כל אלה בדרך כלל משולבים במשאבה-בדיקה-לתחנת הקצה או מסופקים על-ידי המתקן FEL, אם ביקש לפני הניסוי. בסופו של דבר, התיקון ירה-מאת-shot להתעצבן מניחה כי המידע מהניסוי הוא מוקלט, נגיש על בסיס ניסיון-מאת-shot ומקושר כדי המדידות ירה-מאת-shot של כמה זמן ההגעה זמן להתעצבן באמצעות ייחודי “חבורה מזהה” או על ידי אחר סכימת שוות ערך.
פלאש, והמערכות ספציפי מכריעים לניסויים משאבת-בדיקה הם:
מערכות דומות הינם זמינים במלון מתקנים FEL אחרים, חיוניות לביצוע ניסוי משאבת-גשושית אמין.
בשל המורכבות של הכיוונונים ניסיוני, משאבת-בדיקה ניסויים עם לייזר אלקטרונים חופשיים דורשות רמה גבוהה של מומחיות, ניסיון והצורך זהיר מאוד מפורט דיונים עם מדעי והכנה צוותים אשר פועלים לייזר אלקטרונים חופשיים, לייזר אופטי, ותחנת הקצה, גם לפני וגם במהלך הניסוי. בעת ביצוע הניסוי בפועל, קביעה מדויקת של חפיפה יכולות, קרוב ניטור של כל אבחון ותזמון מערכות, כפי שמתואר פרוטוקול זה, חיוניים.
שימו לב כי מרבית השיטות המתוארות כאן רק ישימה עבור מגוון האנרגיה פוטון ספציפי FEL מאז הם מסתמכים על אפקטים התלויים בחריפות האנרגיה של פוטון. לדוגמה, הקביעה של החפיפה הזמנית “הקשים” באמצעות אור מפוזר מכוונת על פוטודיודה נמצא עובד היטב עבור פוטון אנרגיות עד ~ 250 eV. על אנרגיות פוטון גבוהות יותר, האות שנוצר על ידי הפולסים FEL הופך כל כך קטנה שקשה לזהות. במקרה הזה, כבל SMA פתוח שהביא יכול להיות קרוב מאוד (פחות ממילימטר) או אפילו לתוך קרן FEL נמצאה לייצר אות אמין יותר לבצע את ההליך המתואר בשלב 3.1) של הפרוטוקול. באופן דומה, היעד הטוב ביותר לקביעת העיתוי “בסדר”, שמתואר בשלב 3.2), תלויה בחריפות האנרגיה של פוטון. עבור FEL פולסים XUV ובאזור רנטגן רך מעל 65.7 eV ~ 57 eV פוטון ואנרגיה (תואם להסף יינון 4d ב- xenon ו- CH3, בהתאמה), Xe ו- CH3נמצאו להוות מטרות מתאימים לניתוח שמתואר בשלב 3.2. השיטה באמצעות CH3מצאה אותי לעבוד עבור פוטון אנרגיות עד 2 קוו (שמעליה זה לא עדיין נבדק), ואילו השיטה באמצעות Xe נבדק עד 250 eV. עבור אנרגיות פוטון מתחת 50 eV, הערבות ריכוך תהליך H2 יכול להיות בשימוש19. פוטון אנרגיות מעל 400 eV, תהליך דומה N2 הוא גם מתאים20. גישות אלטרנטיביות לערב את השינוי השתקפות של26,25,30 מדגם אחיד או היווצרות של להקות צד ב31,ספקטרום photoelectron32.
על מנת להשיג את הטוב ביותר ברזולוציה הטמפורלית, זה הכרחי כדי למיין את הנתונים ניסיוני על בסיס ניסיון-מאת-shot, ניתוח הנתונים כדי לפצות על זמן ההגעה להתעצבן בין FEL את פעימות לייזר אופטי, כפי שמתואר בשלב 5. עם זאת, איכות הנתונים משאבת-בדיקה, ובעיקר, הפתרון הזמני השגה, בחוזקה תלוי את הביצועים של FEL במהלך הניסוי המשכים הדופק של פעימות לייזר אופטי וקטניות FEL שניתן להעניקם . במהלך הזמן הזה עבור הנתונים למופת המוצגת כאן, משך פעימה של הפולסים UV נאמדת 150 fs (FWHM), משך הדופק FEL נאמדת 120 fs (FWHM). למרות הגעתו סה כ הזמן-להתעצבן של 90 fs (rms) לפני-תיקון להתעצבן יופחת כ 27 fs (rms) באמצעות ההליך שמתואר כאן12, וכתוצאה מכך שיפור ברזולוציה הטמפורלית הכולל של הניסוי היה קטן למדי בשל המשכים הדופק ארוכות יחסית של FEL ו לייזר אופטי. שניהם יכול, עם זאת, ניתן להפחית באופן משמעותי, ובמקרה את ההשפעה של ערכת תיקון ריצוד תהיה משמעותית יותר. לדוגמה, לייזר אופטי חדש כרגע מותקן על פלאש, אשר יהיה משך הדופק (ב-סגול) מתחת fs 15, בעת מבצע FEL חדש מצבי גם נבדקות שניתן לייצר FEL פולסים עם דופק המשכים של כמה femtoseconds או אפילו להלן. התפתחויות אלה יאפשר בקרוב ניסויים משאבת-בדיקה שילוב FEL פעימות לייזר אופטי עם פתרון הכולל הטמפורלי של רק כמה עשרות femtoseconds.
בעוד הזמינות מוגברת של קצר ונמרץ XUV ורנטגן פולסים המיוצר על ידי FELs הולידה מספר של ניר/UV – משאבת XUV-בדיקה ניסויים כגון זה המתואר כאן, ניתן גם לבצע ניסויים דומים משאבת-בדיקה עם דור הרמונית גבוהה (HHG) מקורות33,34,35. המגבלה העיקרית של הניסויים מבוססת-FEL הוא בדרך כלל הפתרון הזמני השגה, המוגבל ביסודו את הסינכרון בין FEL את לייזר אופטי או על ידי הדיוק שבה היחסית תזמון בין המשאבה ואת ניתן למדוד בדיקה פולסים. זה לא המקרה עבור מבוססי HHG משאבת-החללית ניסוי, שבו הפולסים XUV, ניר מסונכרנים ממהותם בדייקנות מחזור משנה ויש אשר לכן, באופן כללי, רזולוציה טמפורלית הרבה יותר גבוה. היתרון העיקרי של הניסויים מבוססת-FEL, מצד שני, הוא בכמה סדרי גודל גבוה פוטון הכשרון, אשר מאפשרת ניסויים, למשל., לדלל מטרות הם לא יהיה אפשרי עם מקורות HHG הנוכחי, במיוחד בזמן גבוה יותר פוטון אנרגיות המשטר רנטגן רך. בעתיד הקרוב, משאבת-בדיקה ניסויים עם FELs ו HHG לכן יישאר משלימים, עם חפיפה באזור XUV שבו שניהם יכול לשמש עבור חקירות דומות. גם כמה מן הפעולות לביצוע ניסויים אלה דומים, חלק מהשיטות המתוארות כאן ולכן ניתן להחיל גם לניסויים מבוססי HHG משאבת-בדיקה.
The authors have nothing to disclose.
המחברים תודה יבגני Savelyev, סדריק Bomme, Schirmel נורה, האראלד Redlin, סטפן Düsterer, ארלנד מולר, Hauke Höppner, סוון Toleikis, ג’וסט מולר, מארי קריסטין Czwalinna, רולף Treusch, תומאס Kierspel, טרנס מולינס, סבסטיאן Trippel, ג’וס Wiese, יוכן Küpper, פליקס Brauβe, פארוק Krecinic, ארנו Rouzée, פיוטר Rudawski, לפי Johnsson, כסרא אמיני, אלכסנדרה לאוור, מיכאל בורט, מארק Brouard, Lauge כריסטנסן, יאן Thøgersen, הנריק Stapelfeldt, נורה Berrah, מריה מולר, אנטולי Ulmer, סימון Techert , ארטיום רודנקו דניאלה ראפ, מלאני שנל, שהשתתפו beamtime פלאש במהלך אשר נרכשו נתונים ספציפיים שמוצג שנדונו כאן, אשר תרם ניתוח ופרשנות. העבודה של צוותי מדעיים וטכניים בפלאש, אשר הפכו את הניסוי אפשרי, הוא הודה גם בהכרת תודה. D.R. מודה תמיכה של מדעי הכימיה, מדעי, ואת החיים החטיבה, Office Basic אנרגיה למדעים, משרד המדע, משרד האנרגיה האמריקני, מענק מס דה-FG02-86ER13491. הניסויים בפלאש נתמכו גם Gemeinschaft הלמהולץ דרך התוכנית חוקר צעיר הלמהולץ. אנו להכיר את מקס פלנק למימון הפיתוח ואת הפעולה הראשונית של המחנה-תחנת הקצה בתוך מקס פלאנק מתקדם קבוצת המחקר ב- CFEL, לאספקת ציוד זה עבור CAMP@FLASH. ההתקנה של CAMP@FLASH מומן בחלקו על ידי BMBF מענקים 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 05K10KTB של FSP-302
Xenon | Linde | minican | |
CH3I (methyl iodide) | Sigma Aldrich | 67692 | or other suitable sample |
FEL pump-probe endstation | CAMP@FLASH or LAMP@LCLS | or a similar endstation at another FEL facility | |
fast XUV photodiode | Opto Diode Corp. | AXUVHS11 | |
bias T | Tektronix | PSPL5575A | |
fast ( ≥10 GHz) oscilloscope | Tektronix | TDS6124C |