Este protocolo describe los pasos para realizar y analizar experimentos de bomba-probe combinando un unidad láser de femtosegundo con un láser de electrones libres para estudiar reacciones fotoquímicas ultrarrápidas en moléculas en fase gaseosa.
Este protocolo describe los pasos fundamentales para realizar y analizar experimentos de sonda bomba de femtosegundo que combinan un unidad láser de femtosegundo con un láser de electrones libres. Esto incluye métodos para establecer que las espaciales y temporales se superponen entre los pulsos del láser óptico y electrones libres durante el experimento, así como aspectos importantes del análisis de datos, tales como correcciones de variación de tiempo de llegada, que son necesarios para obtener conjuntos de datos de la sonda de la bomba de alta calidad con resolución temporal. Estos métodos se han demostrado para un experimento ejemplar realizado en el láser de electrones libres (Free-electron LASer Hamburgo) de FLASH para estudiar ultrarrápida fotoquímica de moléculas en fase gaseosa por medio de la proyección de imagen ion mapa de velocidad. Sin embargo, la mayoría de las estrategias también es aplicable a experimentos similares de bomba-probe con otros objetivos u otras técnicas experimentales.
La disponibilidad de corto e intenso ULTRAVIOLETA extrema (XUV) y pulsos de rayos x de láseres de electrones libres (FELs)1,2 ha abierto nuevas oportunidades para experimentos de sonda bomba de femtosegundo explotar el sitio – y elemento-especificidad de la cáscara interior foto-absorción proceso3,4,5,6. Tales experimentos pueden usarse, por ejemplo, para investigar la dinámica molecular y transferencia de la carga de procesos en líquidos7 y fase gaseosa las moléculas8,9,10,11 , 12, y observaciones en tiempo real de reacciones catalíticas y ultrarrápida química13,14 con una resolución temporal de 100 femtosegundos, o por debajo de la superficie. Si el experimento de la sonda de la bomba se realiza mediante la combinación de un láser de femtosegundo ópticos sincronizados con el FEL, que era el caso en todos los ejemplos mencionados, la inquietud intrínseca de hora de llegada entre el láser óptico y los pulsos FEL debe ser medida sobre la base de una plano por plano y corregido para el análisis de datos con el fin de lograr la mejor resolución temporal posible.
Dentro de una gran colaboración, varios experimentos de la bomba-probe combinando óptico láser con un láser de electrones libres han sido realizados9,10,11,12, tanto en el FLASH XUV FEL15 ,16 y las instalaciones de17 FEL de rayos x LCLS y un protocolo experimental para realizar y analizar estos experimentos se ha desarrollado, que se presenta en el siguiente. El método se demuestra un experimento ejemplar realizado en el FLASH láser de electrones libres para estudiar ultrarrápida fotoquímica de moléculas en fase gaseosa mediante velocidad mapa ion imagen11,12. Sin embargo, la mayoría de las estrategias también es aplicable a los experimentos similares de bomba-probe con otros objetivos u otras técnicas experimentales y también puede ser adaptada a otras instalaciones FEL. Presentaron algunos de los pasos individuales o variaciones de éstos ya se han discutido en la literatura18,19,20, este protocolo proporciona una descripción completa de los pasos clave, incluyendo algunos que se aprovechan de las últimas mejoras técnicas en la sincronización y en el diagnóstico de sincronización, que ha mejorado considerablemente la estabilidad y la resolución temporal para bomba sonda experimentos12, 21.
El siguiente protocolo asume una bomba-sonda-estación final, como el instrumento de campo en FLASH22, equipado con un tiempo de vuelo de ion, una ion ímpetu la proyección de imagen o un mapa de velocity imaging spectrometer de ion (VMI); un efusivo o supersónico jet del gas; y una sincronizada y de infrarrojo cercano (NIR) o ultravioleta (UV) láser de femtosegundo, cuyos pulsos pueden ser superpuestos collinearly o cerca-collinearly con el láser de electrones libres, como bosquejado esquemáticamente en la figura 1. Además, un conjunto apropiado de diagnóstico herramientas tales como una pantalla de visualización de haz desmontable (e.g. una paleta Ce:YAG polvo capa un cristal fino Ce:YAG) en la región de interacción, un rápido fotodiodo sensible a los pulsos FEL y láser y un montón hora de llegada monitor (BAM)23,24 o “herramienta de sincronización”25,26,27 son necesarios, que generalmente están integrados en la estación final de la punta de prueba de bomba o son proporcionados por la instalación FEL, si solicitado antes del experimento. Por último, la corrección de tiro por tiro jitter asume que los datos experimentales están registrada y accesible sobre una base del plano por plano y vinculado a las mediciones de tiro por tiro de la inquietud de llegada-hora de grupo mediante un ID único del manojo del”” o por otro esquema equivalente.
En FLASH, los sistemas específicos que son cruciales para los experimentos de la sonda de la bomba son:
Sistemas similares existen en otras instalaciones FEL y son cruciales para llevar a cabo un experimento de sonda de bomba confiable.
Debido a la complejidad de las configuraciones experimentales, experimentos de la bomba-probe con láseres de electrones libres requieren un alto nivel de conocimientos y experiencia y necesidad de mucho cuidado, preparación y discusiones detalladas con los equipos que operan los láser de electrones libres, el láser óptico y la estación final, tanto antes como durante el experimento. Al realizar el experimento real, determinación precisa de la coincidencia espacial y temporal cerca monitoreo de todos los diagnósticos y sistemas de distribución como se describe en este protocolo, son esenciales.
Tenga en cuenta que la mayoría de los métodos descritos aquí es sólo aplicable para una gama de energía de fotones específicos de la vil ya que se basan en efectos que dependen fuertemente de la energía del fotón. Por ejemplo, la determinación de la superposición temporal “áspera” con la luz dispersada en un fotodiodo fue encontrada para trabajar bien para energías del fotón hasta ~ 250 eV. A más altas energías del fotón, la señal generada por los pulsos FEL se convierte tan pequeña que es difícil de detectar. En este caso, un cable SMA abierta que puede ser traído muy cerca (menos de un milímetro) a o incluso en la viga FEL fue encontrado para producir una señal más confiable para realizar el procedimiento descrito en el paso 3.1) del protocolo. Del mismo modo, el mejor objetivo para determinar el momento de “fino”, descrito en el paso 3.2), es fuertemente dependiente en la energía del fotón. Para pulsos FEL en la región de rayos x suave 65,7 eV y eV ~ 57 energía de fotones (que corresponde al umbral de ionizaciónd 4 en xenón y CH3, respectivamente), Xe y CH3y XUV donde encontré objetivos adecuados para el procedimiento se describe en el paso 3.2. El método CH3me encontré a trabajar para las energías del fotón hasta 2 keV (por encima del cual no todavía se ha probado), mientras que el método Xe ha sido probado hasta 250 eV. Energías de fotones por debajo de 50 eV, el enlace H2 proceso de ablandamiento puede ser usado19. Energías del fotón sobre 400 eV, un proceso similar en el N2 es conveniente20. Acercamientos alternativos implican el cambio en la reflectividad de una muestra sólida25,26,30 o la formación de bandas laterales en el espectro de fotoelectrones31,32.
Con el fin de lograr la mejor resolución temporal, es necesario ordenar los datos experimentales sobre una base del plano por plano en el análisis de datos para compensar la inquietud del tiempo de llegada entre el FEL y los pulsos del láser óptico, tal como se describe en el paso 5. Sin embargo, la calidad de los datos de la sonda de la bomba y, en particular, la resolución temporal posible, depende fuertemente en el rendimiento de la vil durante el experimento y en la duración de pulso de los pulsos del láser óptico y los pulsos FEL que pueden proporcionar durante ese tiempo. Para los datos ejemplares mostrados aquí, la duración del pulso de los impulsos de la UV se estimaba que 150 fs (FWHM) y la duración del pulso FEL era estimada para ser 120 fs (FWHM). Aunque el tiempo de llegada total-jitter de aproximadamente 90 fs (rms) antes de corrección de jitter puede reducirse a aproximadamente 27 fs (rms) utilizando el procedimiento descrito aquí12, la mejora resultante de la resolución temporal total de la experimento fue más bien pequeña debido a la duración relativamente larga del pulso del FEL y del láser óptico. Ambos pueden, sin embargo, reducidas sustancialmente, en cuyo caso el impacto del esquema de corrección de jitter será más importantes. Por ejemplo, un nuevo láser óptico está instalado actualmente en FLASH, el cual tendrá una duración de pulso (en el infrarrojo cercano) a continuación fs 15, mientras que la nueva operación de FEL modos también se están probando que puede producir pulsos FEL con duraciones de pulso de unos pocos femtosegundos o incluso a continuación. Estos desarrollos permitirán pronto experimentos de bomba-probe combinando FEL y pulsos de láser óptico con una resolución general temporal de sólo unas pocas decenas de femtosegundos.
Mientras que la mayor disponibilidad de cortos e intensos pulsos XUV y rayos x producidos por FELs ha frezado un número de NIR/UV – XUV bomba-sonda experimentos como el descrito aquí, experimentos similares bomba sonda también se pueden realizar con alta generación armónica (HHG) fuentes de33,34,35. La principal limitación de los experimentos basados en vil suele ser la resolución temporal posible, que es fundamentalmente limitada por la sincronización entre el FEL y el láser óptico o por la precisión con que el pariente de la sincronización entre la bomba y el pulsos de la sonda se pueden medir. Esto no es el caso de experimentar una bomba-sonda basada en HHG, donde los impulsos XUV y NIR intrínsecamente están sincronizados con precisión sub-ciclo y por lo tanto, en general, que puede tener una resolución temporal mucho más alta. La gran ventaja de los experimentos basados en FEL, es por otra parte, lo varios órdenes de magnitud mayor del fotón fluence, que permite experimentos, por ejemplo., por diluir los objetivos que no sean factibles con fuentes de alimentación de HHG, especialmente en mayores energías del fotón en el régimen suave de la radiografía. En el futuro previsible, experimentos de la bomba-probe con FELs y HHG serán siendo por lo tanto complementarios, con cierta superposición en la región XUV donde tanto pueden ser utilizados para investigaciones similares. Algunos de los pasos para llevar a cabo estos experimentos también son similares, y algunos de los métodos descritos aquí pueden por lo tanto aplicarse también para los experimentos basados en HHG bomba-sonda.
The authors have nothing to disclose.
Los autores agradecen Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, por Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, marca Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp y Melanie Schnell, que participaron en el beamtime FLASH durante el cual fueron adquiridos los datos específicos se muestran y discuten aquí y que contribuyeron al análisis y la interpretación. El trabajo de los equipos científicos y técnicos en FLASH, que han hecho el experimento posible, es también agradece. D.R. reconoce apoyo de ciencias químicas, Geociencias y división de ciencias biológicas, oficina de ciencias básicas de energía, oficina de ciencia, Departamento de energía de Estados Unidos, Grant no. DE-FG02-86ER13491. Los experimentos en FLASH también fueron apoyados por la Helmholtz Gemeinschaft a través del programa de investigador joven de Helmholtz. Reconocemos a la sociedad Max Planck para la financiación del desarrollo y la puesta en marcha del campaña estación final en el Max Planck avanzado estudio grupo CFEL y para proporcionar a este equipo para CAMP@FLASH. La instalación de CAMP@FLASH fue financiada parcialmente por el BMBF becas 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 y 05K10KTB de FSP-302
Xenon | Linde | minican | |
CH3I (methyl iodide) | Sigma Aldrich | 67692 | or other suitable sample |
FEL pump-probe endstation | CAMP@FLASH or LAMP@LCLS | or a similar endstation at another FEL facility | |
fast XUV photodiode | Opto Diode Corp. | AXUVHS11 | |
bias T | Tektronix | PSPL5575A | |
fast ( ≥10 GHz) oscilloscope | Tektronix | TDS6124C |