このプロトコルでは、実行して気相分子の超高速の光化学反応を研究するために自由電子レーザーを用いたフェムト秒光レーザーを組み合わせたポンプ ・ プローブ実験の分析の主要な手順について説明します。
このプロトコルでは、実行して自由電子レーザーを用いたフェムト秒光レーザーを組み合わせたフェムト秒ポンプ ・ プローブ実験の分析の主要な手順について説明します。これは空間と時間に必要な到着時間ジッタの補正など、データ分析の重要な側面と同様に、実験では、光と自由電子レーザー パルス間で重複するメソッドが含まれます最高の可能な一時的な決断の高品質ポンプ-プローブ データのセットを取得します。これらのメソッドは、フラッシュ (自由電子レーザー ハンブルク) 自由電子レーザーで速度地図イオン イメージングによる気相分子の超高速光化学を研究するために実行される模範的な実験のために発揮されています。ただし、戦略のほとんどはまた他のターゲットまたは他の実験技術を使用して同様のポンプ ・ プローブ実験に適用されます。
短くて強烈な極端紫外 (紫外線)、x 線自由電子レーザー (FELs)1,2からパルスの可用性はフェムト秒ポンプ ・ プローブ実験サイト-利用するための新しい機会を開いたと要素の内殻光吸収プロセス3,4,5,6の特異性。そのような実験を使用することができます、例えば、分子動力学を調査し、電荷移動過程液体7と気相分子8,9,10,11,12, と超高速触媒反応のリアルタイム観測表面化学13,14 100 フェムトの以下の時間分解能を持つ。FEL と同期光フェムト秒レーザーを組み合わせることで、ポンプ ・ プローブ実験を実行する場合のすべての例の場合、上記光レーザーと自由電子レーザー パルス固有の到着時間ジッタが測定するにはショット毎ごとに、可能な限り最高の時間分解能を達成するためにデータ分析の修正。
大規模なコラボレーション内で自由電子レーザーを用いた光レーザーを組み合わせていくつかのポンプ ・ プローブ実験は最近実行9,10、11,12、両方をフラッシュ XUV FEL15 ,16とローレンスリバモア x 線自由電子レーザー17施設、実行して、これらの実験の分析のための実験プロトコルを開発したが、次のように表示されます。速度地図イオン イメージング11,12による気相分子の超高速光化学を研究するためにフラッシュの自由電子レーザーで実行される模範的な実験の方法が示されています。しかし、戦略のほとんどは、他のターゲットまたは他の実験技術を使用して同様のポンプ ・ プローブ実験にも適用、他自由電子レーザー施設に適応することができます。個々 のステップのいくつかをここで提示、またはそのバリエーションはすでに文学18,19,20で説明されている、このプロトコルは、キーの手順では、包括的な説明を提供します。いくつかの同期とタイミングの診断は、ポンプ ・ プローブ実験12の時間分解能と安定性がだいぶ改良され、最も最近の技術的な改善の活用を含む 21。
次のプロトコルを想定していますフラッシュ22イオンを時間フライト、イオン運動量イメージング、またはイメージ (VMI) イオン分光器; 速度地図搭載でキャンプの楽器などポンプ プローブ端駅、感情をあらわにまたは超音速ガスのジェット機;同期された近赤外線 (NIR) や紫外線 (UV) フェムト秒レーザー、そのパルス重ねることができます近く線上同一線上、または自由電子レーザーを用いた概略図 1のスケッチとして。取り外し可能なビーム表示画面など診断の適切なスイートのツールをさらに、(e.gCe:YAG 粉や薄い Ce:YAG 結晶でコーティングされたパドル) 相互作用領域、高速フォト ダイオードの自由電子レーザーとレーザー パルスに敏感、束。到着時間の監視 (BAM)23,24または「タイミング ツール」25,26,27が必要、すべてのポンプ ・ プローブのエンド ステーションに統合されて通常場合に自由電子レーザー施設によって提供されます。実験の前に要求されました。最後に、ショットによってジッター補正があると想定実験データ記録とショット毎にアクセスし、リンク束到着時間ジッタのショットによって測定するユニークな「束 ID」を使用して、または別の同等の手法。
フラッシュにポンプ ・ プローブ実験のために重要である特定のシステムがあります。
同様のシステムは他の自由電子レーザー施設で利用可能な信頼性の高いポンプ ・ プローブ実験を実行するために重要です。
専門知識の高レベルを必要と自由電子レーザーを用いたポンプ ・ プローブ実験の実験装置の複雑さのため、経験と科学と詳細な打ち合わせと準備チームは非常に注意が必要に動作、自由電子レーザー、レーザー光が、エンド ステーション前に、と実験中。実際の実験をする場合に、時空の重複とすぐすべての診断情報の監視およびタイミング システムの正確な定量としてこのプロトコルで記述されているが不可欠です。
ここで説明する方法のほとんどは、効果に強く依存する光子のエネルギーに依存しているためにのみ FEL の特定の光子のエネルギーの範囲のために適当に注意してください。たとえば、フォト ダイオードに指示された散乱光を用いた「ラフ」時間重複の定量は、光子エネルギーのためによく動作するように発見された 〜 250 eV まで。高い光子エネルギーで自由電子レーザー パルスによって生成される信号は、検出が困難であるほど小さくなります。その場合、ステップ 3.1 で説明されている手順を実行するより信頼性の高い信号を生成することができる非常に近い (ミリ未満) または自由電子レーザーのビームにもオープン エンドの SMA ケーブルが見つかりました) プロトコルの。同様に、「罰金」のタイミングを決定するための最高のターゲットに記載されている手順 3.2) は光子のエネルギーに大きく依存します。XUV 65.7 eV と ~ 57 eV の光子のエネルギー (に対応するキセノンと CH34dイオン化しきい値、それぞれ)、Xe と CH3上記軟 x 線領域の自由電子レーザー パルスのプロシージャの適切なターゲットにすることを見つけたステップ 3.2 で説明します。CH3最大 2 光子エネルギーのために働く私が見つかりましたを用いた keV (上にそれはまだテストされていない)、Xe を用いた中までテストされています 250 eV。50 eV 以下の光子エネルギー、H2のプロセスを軟化ボンドは使用19をすることができます。N2のようなプロセスは光子エネルギー 400 eV の上、適した20 です。代替アプローチは、固体試料25,26,30の反射率や光電子スペクトル31,32の側のバンドの形成の変更を含みます。
最高を達成するために時間分解能が手順 5 で説明したように FEL と光レーザー パルスの到着時間ジッタの補正データ分析でショット毎に実験データをソートする必要があります。ただし、ポンプ-プローブ データと、特に、達成可能な時空間解像度の品質は実験中の FEL のパフォーマンスと提供できる自由電子レーザー パルス光レーザー パルスのパルスの持続時間に強くによって異なりますその時。ここに示す模範的なデータ、UV パルスのパルスの持続時間が 150 fs (半値幅) と推定され、自由電子レーザーのパルス持続時間は 120 fs (半値幅) 推定されました。約 90 fs (rms) ジッター補正は約 27 fs (rms) を使用した手順を減らすことができる前に総到着時間ジッタは12の合計の時間分解能の向上をここで説明したが、実験のせい、自由電子レーザーと光学レーザーの比較的長いパルス持続時間かなり小さかった。しかし、大幅に削減する、その場合ジッタ補正方式の影響でより重要になります両方することができます。たとえば、新しい光学レーザー現在インストールされて (近赤外線) のパルスの持続時間を持っているフラッシュのモードもテストされている新しい FEL の操作は、いくつかのフェムトのパルスの持続時間と自由電子レーザー パルスを生成したりもしながら、15 fs 以下以下に。これらの開発はすぐにフェムトのわずか数十の全体的な時間分解能を持つ自由電子レーザーとパルス光レーザーを組み合わせたポンプ ・ プローブ実験を有効になります。
短く、強烈な紫外線と x 線パルス FELs プロデュースの可用性の向上は、近赤外/紫外 – 数を生み出している XUV ポンプ ・ プローブ実験などここで説明、高調波発生と同様のポンプ ・ プローブ実験を実行することも(HHG)33,34,35 をソースします。自由電子レーザーを用いた実験の主な制限は、根本的に限られた FEL 光レーザーと同期することによって精度が達成可能な時間分解能を相対的なポンプのタイミングとプローブのパルスを測定することができます。極端紫外・近赤外パルスがサブ サイクル精度で同期される本質的に、これは一般に、はるかに高い時間分解能を持つことができますしたがって、HHG ベース ポンプ ・ プローブ実験のため、これはケースではないです。自由電子レーザーを用いた実験の主な利点、他の一方がいくつか桁違いに高い光子フルエンス、例えば実験を可能にする、現在 HHG ソースができないターゲットを希釈で特に高い。軟 x 線領域での光子のエネルギー。予見可能な将来のため FELs HHG とポンプ ・ プローブ実験は、したがってまま補完し合い、両方が同じような調査に使用できる領域のいくつかの重複になります。同様に、これらの実験を実行する手順のいくつかはまた、ここで説明する方法のいくつかことができますしたがっても適用 HHG ベースのポンプ ・ プローブ実験のため。
The authors have nothing to disclose.
エフゲニー ・ Savelyev セドリック Bomme ノラ Schirmel、Harald Redlin ステファン Düsterer Erland ミュラー Hauke Höppner スヴェン Toleikis Jost ミュラー、マリー クリスティン Czwalinna ロルフ ・ トルッシュ、トーマス Kierspel テレンス ・ マリンズ セバスチャン ボーイングトリッペル、ジョス ・ ビーゼは、著者に感謝します。ヨッヘン ・ Küpper、フェリックス ・ Brauβe、ファル Krecinic、アルノー ・ Rouzée、Piotr Rudawski、ジョンソン、カスラ Amini、アレクサンドラ ・ ラウアー、マイケル ・ バート、マーク Brouard、Lauge クリステンセン、Jan Thøgersen、ヘンリック ・ Stapelfeldt あたりノラ Berrah, マリア ・ ミュラー, Anatoli Ulmer, シモーネ ・ Techert、アルテム ルデンコ、ダニエラ Rupp、メラニー ・ シュネル、中に示すように、ここで説明した特定のデータを取得したし、分析と解釈に貢献したフラッシュの採択に参加しました。可能な実験をした、フラッシュ、科学的、技術的なチームの作業、また感謝します。D. r. 化学科学、地球科学と生命科学部門、基本的なエネルギー科学のオフィス、科学局、米国エネルギー省、グラント号からサポートを認めています。デ-FG02-86ER13491。フラッシュの実験は、ヘルムホルツの若い調査官プログラムを通じてヘルムホルツ Gemeinschaft に支えられました。我々 は、マックス ・ プランク協会開発と CFEL でマックス ・ プランク高度な研究グループ内でキャンプ エンド ステーションの初期運用資金、CAMP@FLASH のこの装置を提供することを認めます。BMBF 助成金 05K10KT2、05K13KT2、05K16KT3、FSP 302 から 05K10KTB によって資金が供給された部分的に CAMP@FLASH のインストール
Xenon | Linde | minican | |
CH3I (methyl iodide) | Sigma Aldrich | 67692 | or other suitable sample |
FEL pump-probe endstation | CAMP@FLASH or LAMP@LCLS | or a similar endstation at another FEL facility | |
fast XUV photodiode | Opto Diode Corp. | AXUVHS11 | |
bias T | Tektronix | PSPL5575A | |
fast ( ≥10 GHz) oscilloscope | Tektronix | TDS6124C |