Verwijdering van arseen met behulp van een kationische polymeer gel geïmpregneerd met ijzer hydroxide
Summary
In dit werk bereidden we een adsorbens voor, samengesteld uit de kationische n, n-dimethylamino propylacrylamide methylchloride quaternaire (dmapaaq) polymeer gel en ijzer hydroxide voor het adsorberen van arseen uit het grondwater. De gel werd bereid via een nieuwe methode, ontworpen om het maximale gehalte aan ijzer deeltjes in zijn structuur te waarborgen.
Abstract
In dit werk bereidden we een adsorbens voor, samengesteld uit een kationische polymeer gel die ijzer hydroxide bevat in zijn structuur, ontworpen om arseen uit het grondwater te adsorptie. De gel die we selecteerden was de gel van n, n-dimethylamino propylacrylamide methylchloride quaternaire (dmapaaq). Het doel van onze bereidingswijze was om het maximale gehalte aan ijzer hydroxide in de structuur van de gel te verzekeren. Deze ontwerpbenadering stelde simultane adsorptie in zowel de polymeerstructuur van de gel als de component ijzer hydroxide, waardoor de adsorptiecapaciteit van het materiaal werd versterkt. Om de prestaties van de gel te onderzoeken, hebben we de reactiekinetiek gemeten, pH-gevoeligheid en selectiviteits analyses uitgevoerd, de adsorptie prestaties van arseen gecontroleerd en regeneratie experimenten uitgevoerd. We bepaalden dat de gel ondergaat een sterke proces en bereikt evenwicht op 10 h. Bovendien heeft de gel arsenicum effectief geadsorreven op neutrale pH-niveaus en selectief in complexe ionen omgevingen, waarbij een maximaal adsorptie volume van 1,63 mM/g wordt bereikt. De gel kan worden geregenereerd met 87,6% efficiëntie en NaCl kan worden gebruikt voor desorptie in plaats van schadelijke NaOH. Samen is de gepresenteerde op gel gebaseerde ontwerpmethode een effectieve aanpak voor het bouwen van high-performance arseen adsorbents.
Introduction
Water vervuiling is een grote zorg voor het milieu, motiverend onderzoekers om methoden te ontwikkelen voor het verwijderen van verontreinigingen zoals arsenicum uit wastewaster1. Onder alle gerapporteerde methoden zijn adsorptie processen een relatief lage kosten benadering voor het verwijderen van zware metalen2,3,4,5,6,7. Ijzer–oxyhydroxide-poeders worden beschouwd als een van de meest efficiënte adsorbenten voor het extraheren van arsenicum uit waterige oplossingen8,9. Nog steeds, deze materialen lijden aan een aantal nadelen, met inbegrip van vroege verzadiging tijden en giftige synthetische precursoren. Bovendien is er een ernstig nadelig effect in de waterkwaliteit wanneer deze adsorbenten gedurende een lange periode van tijd10worden gebruikt. Een extra scheidingsproces, zoals sedimentatie of filtratie, is dan nodig om het verontreinigde water te zuiveren, wat de kosten van de productie verder8,11verhoogt.
Onlangs hebben onderzoekers polymeer gels ontwikkeld zoals cationische hydrogels, micro gels en cryogels die efficiënte adsorptie-eigenschappen hebben aangetoond. Een arseen verwijderingspercentage van 96% werd bijvoorbeeld bereikt door de kationische cryogel, poly (3-acrylamidopropyl) trimethyl ammoniumchloride [p (APTMACl)]12. Bovendien werd bij pH 9 ongeveer 99,7% verwijderingsefficiëntie bereikt door deze kationische hydrogel13. Bij pH 4 werd 98,72 mg/g van de maximale arseen adsorptiecapaciteit bereikt door de microgel, gebaseerd op tris (2-aminoethyl) amine (TAEA) en glyceroldiglycidyl ether (GDE), p (TAEA-co-GDE)14. Hoewel deze gels goede adsorptie prestaties vertoonden, slaagden ze er niet in effectief arseen uit water te verwijderen bij neutrale pH-niveaus, en hun selectiviteiten in alle bestudeerde omgevingen werden niet gemeld15. Een maximale adsorptiecapaciteit van 227 mg/g werd gemeten wanneer Fe (III)-SN (IV) gemengd binair oxide gecoat zand werd gebruikt bij een temperatuur van 313 K en een pH van 716. Als alternatief is Fe-Zr binary oxide-Coated Sand (IZBOCS) ook gebruikt om arsenicum te verwijderen en een maximale adsorptiecapaciteit te behalen van 84,75 mg/g bij 318 K en een pH van 717. Andere gerapporteerde adsorbenten lijden aan lage adsorptie prestaties, een gebrek aan recycleerbaarheid, lage stabiliteit, hoge operationele en onderhoudskosten en het gebruik van gevaarlijke chemische stoffen in het syntheseproces4.
We probeerden de bovenstaande beperkingen aan te pakken door een materiaal te ontwikkelen met verbeterde arseen adsorptie prestaties, hoge selectiviteit in complexe omgevingen, recyclingcapaciteit en efficiënte activiteit op neutrale pH-niveaus. Daarom ontwikkelden we een kationische gel samenstelling van n, n-dimethylamino propylacrylamide methylchloride quaternaire (dmapaaq) gel en ijzer (III) hydroxide (feooh) deeltjes als adsorbens voor arseen verwijdering. We kozen ervoor om FeOOH te combineren met onze gel omdat FeOOH de adsorptie van beide vormen van arsenicum18verhoogt. In deze studie werd onze gel composiet ontworpen om niet-poreus te zijn en was geïmpregneerd met FeOOH tijdens de bereiding. In de volgende sectie worden de details van de gel-voorbereidings methode, inclusief onze strategie voor het maximaliseren van de inhoud van FeOOH, verder besproken.
Protocol
Representative Results
Discussion
De belangrijkste vooruitgang van onze ontwikkelde methode is de unieke ontwerp strategie van de gel Composite. Het doel van onze gel bereidingsmethode was om de hoeveelheid ijzergehalte in de gel te maximaliseren. Tijdens de voorbereiding hebben we FeCl3 en NaOH toegevoegd aan de “initiator oplossing” en de “monomeer oplossing” respectievelijk. Zodra de monomeer oplossing werd vermengd met de initiator oplossing, was er een reactie tussen FeCl3 en NaOH, die FeOOH in de gel produceerde. Dit fenomeen …
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Dit onderzoek werd ondersteund door het JSPS KAKENHI Grant nummer (26420764, JP17K06892). De bijdrage van het ministerie van land, Insfrastructure, transport en toerisme (MLIT), de regering van Japan onder ‘ bouwtechnologie onderzoeks-en ontwikkelings subsidieprogramma ‘ aan dit onderzoek wordt ook erkend. We erkennen ook de bijdrage van de heer Kiyotaka Senmoto aan dit onderzoek. Mevrouw Adele Pitkeathly, Senior schrijf adviseur Fellow van het Writing Center of Hiroshima University wordt ook erkend voor Engelse correcties en suggesties. Dit onderzoek werd geselecteerd voor mondelinge presentatie in 7th IWA-Aspire conference, 2017 en water and Environment Technology conference, 2018.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
References
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Génétique. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
