Rimozione dell'arsenico utilizzando un Gel Polimerico Cationico impregnato con idrossido di ferro
Summary
In questo lavoro, abbiamo preparato un adsorben composto dal cationico N,N-dimethylamino propylacrylamide cloruro di metilico quaternario (DMAPAAQ) gel polimerico e idrossido di ferro per l’arsenico di ferro da acque sotterranee. Il gel è stato preparato tramite un nuovo metodo progettato per garantire il massimo contenuto di particelle di ferro nella sua struttura.
Abstract
In questo lavoro, abbiamo preparato un adsorbente composto da un gel polimerico cationico contenente idrossido di ferro nella sua struttura progettata per adsorbenre l’arsenico dalle acque sotterranee. Il gel che abbiamo selezionato era il gel N,N-dimethylamino propylacrylamide cloruro di metile (DMAPAAQ). L’obiettivo del nostro metodo di preparazione era quello di garantire il massimo contenuto di idrossido di ferro nella struttura del gel. Questo approccio progettuale ha permesso l’adsorgo simultaneo sia dalla struttura polimerica del gel che dalla componente idrossido di ferro, migliorando così la capacità di adsorgo del materiale. Per esaminare le prestazioni del gel, abbiamo misurato la cinetica della reazione, effettuato analisi di sensibilità e selettività del pH, monitorato le prestazioni di adsorbimento dell’arsenico e condotto esperimenti di rigenerazione. Abbiamo determinato che il gel subisce un processo di chemisorption e raggiunge l’equilibrio a 10 h. Inoltre, l’arsenico adsorbito di gel efficacemente a livelli di pH neutro e selettivamente in ambienti ionici complessi, ottenendo un volume massimo di assorbimento di 1,63 mM/g. Il gel potrebbe essere rigenerato con efficienza 87.6% e NaCl potrebbe essere utilizzato per la desorption invece di NaOH dannoso. Nel loro insieme, il metodo di progettazione basato su gel è un approccio efficace per la costruzione di adsorbenti arsenico ad alte prestazioni.
Introduction
L’inquinamento idrico è una grande preoccupazione ambientale, motivando i ricercatori a sviluppare metodi per rimuovere contaminanti come l’arsenico dallo spreco1. Tra tutti i metodi segnalati, i processi di adsorgosono sono un approccio relativamente basso costo per la rimozione di metalli pesanti2,3,4,5,6,7. Polveri di ossidride di ferro sono considerati uno degli adsorbenti più efficienti per l’estrazione di arsenico da soluzioni acquose8,9. Tuttavia, questi materiali soffrono di una serie di inconvenienti, tra cui tempi di saturazione precoce e precursori sintetici tossici. Inoltre, c’è un grave effetto negativo nella qualità dell’acqua quando questi adsorbenti vengono utilizzati per un lungo periodo di tempo10. Un ulteriore processo di separazione, come la sedimentazione o la filtrazione, è quindi necessario per purificare l’acqua contaminata, che aumenta il costo della produzione ulteriormente8,11.
Recentemente, i ricercatori hanno sviluppato gel polimerici come idrogel cationici, microgel e criogel che hanno dimostrato proprietà efficienti di adsorbimento. Ad esempio, un tasso di rimozione dell’arsenico del 96% è stato raggiunto dal ceuciolo cationico, poly(3-acrylamidopropyl) trimethyl cloruro di ammonio [p(APTMACl)]12. Inoltre, a pH 9, circa il 99,7% di efficienza di rimozione è stata raggiunta da questo idrogel cationico13. A pH 4, 98,72 mg/g di capacità massima di adsorbizione è stato raggiunto dal microgel, sulla base di tris(2-aminoethyl) amine (TAEA) e etere glyceroldiglyclygyl (GDE), p(TAEA-co-GDE)14. Anche se questi gel hanno dimostrato buone prestazioni di adsorbimento, non sono riusciti a rimuovere efficacemente l’arsenico dall’acqua a livelli di pH neutri, e le loro separine in tutti gli ambienti studiati non sono stati segnalati15. Una capacità massima di adsorbimento di 227 mg/g è stata misurata quando Fe(III)-Sn(IV) è stato utilizzato sabbia mista rivestita di ossido binario a una temperatura di 313 K e un pH di 716. In alternativa, anche la sabbia rivestita di ossido binario di Fe-zr (I-BOCS) è stata utilizzata per rimuovere l’arsenico e ha raggiunto una capacità massima di assorbemento di 84,75 mg/g a 318 K e un pH di 717. Altri adsorbenti segnalati soffrono di basse prestazioni di adsorvanizione, mancanza di riciclabilità, bassa stabilità, elevati costi operativi e di manutenzione, e l’uso di sostanze chimiche pericolose nel processo di sintesi4.
Abbiamo cercato di affrontare i limiti di cui sopra sviluppando un materiale con migliori prestazioni di adsorbizione, alta selettività in ambienti complessi, capacità di riciclaggio e attività efficiente a livelli di pH neutro. Pertanto, abbiamo sviluppato un composito di gel cationico di N,N-dimethylamino propylacmide meticolo cilride quaternario (DMAPAAQ) gel e ferro (III) particelle di idrossiride (FeOOH) come adsorbento per la rimozione dell’arsenico. Abbiamo scelto di combinare FeOOH con il nostro gel perché FeOOH aumenta l’adsorbimento di entrambe le forme di arsenico18. In questo studio, il nostro composito gel è stato progettato per essere non poroso ed è stato impregnato con FeOOH durante la preparazione. Nella sezione successiva, vengono discussi ulteriormente i dettagli del metodo di preparazione del gel, inclusa la nostra strategia per massimizzare il contenuto di FeOOH.
Protocol
Representative Results
Discussion
Il principale progresso del nostro metodo sviluppato è l’esclusiva strategia di progettazione del gel composito. Lo scopo del nostro metodo di preparazione del gel era quello di massimizzare la quantità di contenuto di ferro nel gel. Durante la preparazione, abbiamo aggiunto FeCl3 e NaOH rispettivamente alla “soluzione di initiator” e alla “soluzione monomer”. Una volta che la soluzione monomer è stata mescolata con la soluzione di iniziatore, c’è stata una reazione tra FeCl3 e NaOH, producendo …
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Questa ricerca è stata supportata dal JSPS KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892). È riconosciuto anche il contributo del Ministero del Territorio, dell’Insfrastructure, dei Trasporti e del Turismo (MLIT), del Governo del Giappone nell’ambito del “Programma di sovvenzione per la ricerca e lo sviluppo delle tecnologie di costruzione” a questa ricerca. Riconosciamo anche il contributo del Signor Kiyotaka Senmoto a questa ricerca. Adele Pitkeathly, Senior Writing Advisor Fellow del Writing Center dell’Università di Hiroshima, è riconosciuta anche per le correzioni e i suggerimenti in inglese. Questa ricerca è stata selezionata per la presentazione orale nella 7a conferenza IWA-Aspire, 2017 e Water and Environment Technology Conference, 2018.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
References
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Génétique. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
