Remoção de arsênico usando um gel de polímero catiônico impregnado com hidróxido de ferro
Summary
Neste trabalho, nós preparamos um adsorvente composto de n catiônico , n-dimethylamino propilacrilamida cloreto de metilo quaternário (DMAPAAQ) gel de polímero e hidróxido de ferro para adsorver arsênico das águas subterrâneas. O gel foi preparado através de um novo método projetado para garantir o máximo teor de partículas de ferro em sua estrutura.
Abstract
Neste trabalho, preparamos um adsorvente composto por um gel de polímero catiônico contendo hidróxido de ferro em sua estrutura projetada para adsorvar o arsênico das águas subterrâneas. O gel que selecionamos foi o n, n-dimethylamino propylacrylamide cloreto de metilo quaternário (DMAPAAQ) gel. O objetivo do nosso método de preparação foi garantir o teor máximo de hidróxido de ferro na estrutura do gel. Esta aproximação do projeto permitiu a adsorção simultânea pela estrutura do polímero do gel e do componente do hidróxido de ferro, assim, realçando a capacidade da adsorção do material. Para examinar o desempenho do gel, medimos a cinética de reação, realizamos análises de sensibilidade e seletividade de pH, monitoramos o desempenho da adsorção de arsênico e realizamos experimentos de regeneração. Determinamos que o gel sofre um processo de Quimissorção e atinge o equilíbrio em 10 h. Além disso, o gel adsorvido arsênico eficazmente em níveis neutros do pH e seletivamente em ambientes complexos do íon, conseguindo um volume máximo da adsorção de 1,63 milímetros/g. O gel poderia ser regenerado com 87,6% de eficiência e NaCl poderia ser usado para dessorção em vez de NaOH prejudicial. Tomados em conjunto, o método de design baseado em gel apresentado é uma abordagem eficaz para a construção de adsorventes de arsênico de alto desempenho.
Introduction
A poluição da água é uma grande preocupação ambiental, motivando os pesquisadores a desenvolver métodos para a remoção de contaminantes como arsênico de wastewaster1. Entre todos os métodos relatados, os processos de adsorção são uma abordagem de custo relativamente baixo para a remoção de metais pesados2,3,4,5,6,7. Os pós de oxihidróxido de ferro são considerados um dos adsorventes mais eficientes para extração de arsênico a partir de soluções aquosas8,9. Ainda assim, esses materiais sofrem de uma série de inconvenientes, incluindo tempos de saturação precoce e precursores sintéticos tóxicos. Adicionalmente, há um efeito adverso severo na qualidade de água quando estes adsorventes são usados por um longo período de tempo10. Um processo de separação adicional, como sedimentação ou filtração, é então necessário para purificar a água contaminada, o que aumenta o custo da produção mais8,11.
Recentemente, pesquisadores desenvolveram géis de polímero, como hidrogéis catiônicos, microgéis e criogels que demonstraram Propriedades de adsorção eficientes. Por exemplo, uma taxa de remoção de arsênico de 96% foi alcançada pelo cryogel catiônico, cloreto de poli (3-acrilamidopropilo) trimetil amônio [p (APTMACl)]12. Adicionalmente, em pH 9, aproximadamente 99,7% de eficiência de remoção foi alcançada por este hidrogel catiônico13. A pH 4, 98,72 mg/g de capacidade máxima de adsorção de arsênico foi alcançada pelo Microgel, com base na tris (2-aminoetil) amina (TAEA) e no éter gliceroldiglicílico (GDE), p (TAEA-co-GDE)14. Embora estes géis demonstraram bons desempenhos da adsorção, não conseguiram remover eficazmente o arsênico da água em níveis neutros do pH, e suas selectividades em todos os ambientes estudados não foram relatadas15. Uma capacidade máxima de adsorção de 227 mg/g de foi medida quando FE (III)-SN (IV) misturado binário óxido-revestido de areia foi usado a uma temperatura de 313 K e um pH de 716. Alternativamente, a areia óxido-revestida binária do FE-ZR (IZBOCS) foi usada igualmente para remover o arsênico e alcançou uma capacidade de adsorção máxima de 84,75 MGS/g em 318 K e em um pH de 717. Outros adsorventes relatados sofrem de baixos desempenhos de adsorção, falta de reciclabilidade, baixa estabilidade, altos custos operacionais e de manutenção, e o uso de produtos químicos perigosos no processo de síntese4.
Procurou-se abordar as limitações acima, desenvolvendo um material com melhor desempenho de adsorção de arsênico, alta seletividade em ambientes complexos, capacidade de reciclagem e atividade eficiente em níveis de pH neutros. Conseqüentemente, nós desenvolvemos um composto catiônico do gel de n,de n-dimethylamino propilacrilamida o gel quaternário do cloreto de metil (dmapaaq) e do hidróxido do ferro (III) (feooh) partículas como um adsorvente para a remoção do arsênico. Nós escolhemos para combinar FeOOH com o nosso gel porque FeOOH aumenta a adsorção de ambas as formas de arsênico18. Neste estudo, nosso composto de gel foi projetado para ser não-poroso e foi impregnado com FeOOH durante a preparação. Na próxima seção, os detalhes do método de preparação de gel, incluindo a nossa estratégia para maximizar o conteúdo de FeOOH é discutido ainda mais.
Protocol
Representative Results
Discussion
O avanço principal de nosso método desenvolvido é a estratégia de projeto original do composto do gel. O objetivo do nosso método de preparação de gel foi maximizar a quantidade de conteúdo de ferro no gel. Durante a preparação, adicionamos FeCl3 e NaOH à “solução de iniciador” e à “solução de monómero”, respectivamente. Uma vez que a solução do monômero foi misturada com a solução do iniciador, havia uma reação entre FeCl3 e NaOH, produzindo feooh dentro do gel. Este fenôme…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Esta pesquisa foi apoiada pelo JSPS KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892). Também é reconhecida a contribuição do Ministério da terra, da insfraestrutura, dos transportes e do turismo (MLIT), do governo do Japão, o programa de subsídios para pesquisa e desenvolvimento de tecnologia de construção. Também reconhecemos a contribuição do Sr. Kiyotaka Senmoto para esta pesquisa. Sra. Adele Pitkeathly, Senior Writing Advisor Fellow do centro de escrita da Universidade de Hiroshima também é reconhecida por correções e sugestões inglesas. Esta pesquisa foi selecionada para apresentação oral na 7ª conferência IWA-Aspire, 2017 e conferência de tecnologia de água e meio ambiente, 2018.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
References
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Génétique. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
