Getti liquidi criogenici per la scienza della scoperta ad alto tasso di ripetizione

Summary

Questo protocollo presenta il funzionamento e i principi dei getti liquidi criogenici cilindrici e planari su scala micron. Fino ad ora, questo sistema è stato utilizzato come bersaglio ad alto tasso di ripetizione negli esperimenti laser-plasma. Le applicazioni interdisciplinari previste spaziano dall'astrofisica di laboratorio alla scienza dei materiali e, infine, agli acceleratori di particelle di prossima generazione.

Abstract

Questo protocollo presenta una procedura dettagliata per il funzionamento di getti liquidi criogenici cilindrici e planari continui di dimensioni micron. Quando viene utilizzato come descritto qui, il getto presenta un'elevata laminarità e stabilità per centimetri. Il funzionamento di successo di un getto liquido criogenico nel regime di Rayleigh richiede una conoscenza di base della fluidodinamica e della termodinamica a temperature criogeniche. I calcoli teorici e i valori empirici tipici sono forniti come guida per progettare un sistema comparabile. Questo rapporto identifica l'importanza sia della pulizia durante l'assemblaggio della sorgente criogenica che della stabilità della temperatura della sorgente criogenica una volta liquefatta. Il sistema può essere utilizzato per l'accelerazione protonica guidata da laser ad alta velocità di ripetizione, con un'applicazione prevista nella terapia protonica. Altre applicazioni includono astrofisica di laboratorio, scienza dei materiali e acceleratori di particelle di prossima generazione.

Introduction

L'obiettivo di questo metodo è quello di produrre un flusso di liquido criogenico ad alta velocità costituito da elementi puri o composti chimici. Poiché i liquidi criogenici evaporano a temperatura e pressione ambiente, i campioni residui derivanti dal funzionamento ad alte velocità di ripetizione (ad esempio, 1 kHz) possono essere completamente evacuati dalla camera a vuoto¹. Sulla base del lavoro iniziale di Grisenti et al.², questo sistema è stato sviluppato per la prima volta utilizzando idrogeno criogenico per l'accelerazione protonica ad alta intensità guidata da laser³. Successivamente è stato esteso ad altri gas e utilizzato in una serie di esperimenti, tra cui: accelerazione ionica^4,5, rispondendo a domande nella fisica del plasma come le instabilità del plasma⁶, la rapida cristallizzazione e le transizioni di fase in idrogeno⁷ e deuterio^, e lo scattering anelastico a raggi X meV⁸ per risolvere le onde acustiche in argon nello strumento Matter in Extreme Conditions (MEC) presso la sorgente luminosa coerente Linac (LCLS)⁹.

Fino ad ora, sono stati sviluppati altri metodi alternativi per generare campioni di idrogeno criogenico solido e deuterio ad alto tasso di ripetizione. Garcia et al. hanno sviluppato un metodo in cui l'idrogeno viene liquefatto e solidificato in un serbatoio ed estruso attraverso un'apertura¹⁰. A causa dell'elevata pressione richiesta per l'estrusione, lo spessore minimo del campione dimostrato (ad oggi) è di 62 μm¹¹. Questo sistema presenta anche un grande jitter spaziale¹². Più recentemente, Polz et al. hanno prodotto un getto di idrogeno criogenico attraverso un ugello capillare di vetro utilizzando una pressione di supporto del gas campione di 435 psig (libbre per pollice quadrato, manometro). Il getto cilindrico risultante da 10 μm è continuo ma appare altamente increspato¹³.

Presentato qui è un metodo che produce getti cilindrici (diametro = 5-10 μm) e planari con vari rapporti di aspetto (1-7 μm x 10-40 μm). Il jitter di puntamento aumenta linearmente in funzione della distanza dall'apertura⁵. Le proprietà del fluido e l'equazione di stato dettano gli elementi e i composti chimici che possono essere utilizzati in questo sistema. Ad esempio, il metano non può formare un getto continuo a causa della rottura di Rayleigh, ma può essere usato come goccioline¹⁴. Inoltre, le condizioni ottimali di pressione e temperatura variano significativamente tra le dimensioni dell'apertura. I paragrafi seguenti forniscono la teoria necessaria per produrre getti di idrogeno criogenici laminari e privi di turbolenza. Questo può essere esteso ad altri gas.

Il sistema a getto criogenico è costituito da tre sottosistemi principali: (1) erogazione di gas campione, (2) vuoto e (3) criostato e fonte criogenica. Il sistema illustrato nella Figura 1 è stato progettato per essere altamente adattabile per l'installazione in diverse camere a vuoto.

Il sistema di erogazione del gas è composto da una bombola di gas compresso ad altissima purezza, un regolatore di gas e un regolatore di flusso di massa. La pressione di supporto del gas campione viene impostata dal regolatore del gas, mentre il regolatore del flusso di massa viene utilizzato per misurare e limitare il flusso di gas erogato al sistema. Il gas campione viene prima filtrato in una trappola fredda di azoto liquido per congelare i gas contaminanti e il vapore acqueo. Un secondo filtro antiparticolato in linea impedisce ai detriti di entrare nel segmento finale della linea del gas.

Le pompe turbomolecolari supportate da pompe scroll ad alta velocità di pompaggio mantengono condizioni di alto vuoto nella camera di campionamento. Le pressioni del vuoto della camera e della linea anteriore vengono monitorate utilizzando rispettivamente i vacuometri V1 e V2. Va notato che il funzionamento del getto criogenico introduce un notevole carico di gas (proporzionale al flusso totale del campione) nel sistema del vuoto quando il liquido vaporizza.

Un metodo collaudato per ridurre il carico di gas consiste nel catturare il liquido residuo prima che possa verificarsi la vaporizzazione della massa. Il sistema di ricezione del getto è costituito da una linea di vuoto indipendente terminata da un'apertura di pompaggio differenziale di ø800 μm situata fino a 20 mm dal tappo della sorgente criogenica. La linea viene evacuata con una pompa che mostra un'efficienza ottimale nell'intervallo 1 x ^10-2 mBar (cioè una pompa per vuoto soffiante di radici o una pompa turbomolecolare ibrida) ed è monitorata da un vacuometro V3. Più recentemente, il catcher ha permesso di far funzionare getti di idrogeno criogenici fino a 7 μm x 13 μm con un miglioramento di due ordini di grandezza della pressione della camera a vuoto.

Un criostato di elio liquido a flusso continuo a lunghezza fissa viene utilizzato per raffreddare la sorgente a temperature criogeniche. L'elio liquido viene prelevato da un dewar di alimentazione utilizzando una linea di trasferimento. Il flusso di ritorno è collegato ad un pannello di misuratore di portata regolabile per regolare la potenza di raffreddamento. La temperatura del dito freddo e della sorgente criogenica viene misurata con quattro sensori di temperatura a diodi al silicio a piombo. Un regolatore di temperatura proporzionale-integrale-derivato (P-I-D) fornisce una tensione variabile a un riscaldatore installato vicino al dito freddo per regolare e stabilizzare la temperatura. Il gas campione entra nella camera a vuoto attraverso un passante personalizzato sulla flangia del criostato. All'interno della camera, la linea del gas avvolge il criostato per preraffreddare il gas prima di collegarsi a una linea di gas fissa sul gruppo della sorgente criogenica. Le viti in acciaio inossidabile e uno strato di indio spesso 51 μm sigillano termicamente la fonte criogenica al dito freddo.

La sorgente criogenica (Figura 2) è costituita da sei componenti principali: una (1) linea di gas campione, (2) corpo sorgente, (3) flangia sorgente con filtro antiparticolato in linea, (4) apertura, (5) ghiera e (6) tappo. Il corpo sorgente contiene un vuoto, che funge da serbatoio del campione. Un filtro filettato in acciaio inossidabile sinterizzato Swagelok da 0,5 μm impedisce a detriti o contaminanti solidificati di entrare nel canale del liquido e ostruire l'apertura. Un anello di indio più spesso e spesso 76 μm viene posizionato tra l'apertura e il canale del liquido per aumentare la lunghezza della deformazione e sigillare in modo affidabile l'apertura. Quando il cappuccio viene filettato sulla flangia sorgente, l'indio viene compresso per formare una guarnizione liquida e termica. La ghiera e il tappo sorgente centrano l'apertura durante l'installazione.

Ci sono una serie di considerazioni generali nella progettazione iniziale di un sistema per getti di liquido criogenico operanti in regime continuo e laminare. Gli utenti devono stimare la potenza di raffreddamento totale del criostato, le proprietà termiche del design della sorgente criogenica, le prestazioni del sistema per vuoto e la temperatura e la pressione del liquido. Di seguito è fornito il quadro teorico richiesto.

Considerazioni sulla potenza di raffreddamento

1) Liquefazione dell'idrogeno¹⁵: la potenza frigorifera minima richiesta per liquefare l'idrogeno da 300 K ad una temperatura può essere approssimativamente stimata utilizzando la seguente equazione:

Dove: è il calore specifico a pressione costante e il calore latente di vaporizzazione di H₂ alla temperatura di liquefazione dipendente dalla pressione . Ad esempio, un getto di idrogeno criogenico funziona a una pressione di gas di 60 psig e raffreddato fino a 17 K richiede un minimo di 4013 kJ / kg. Con un flusso di gas idrogeno di 150 sccm (centimetri cubici standard al secondo), ciò corrisponde a un calore di 0,9 W.

Va notato che il processo di liquefazione contribuisce solo a un decimo della potenza di raffreddamento totale richiesta. Per ridurre il carico termico sul criostato, il gas può essere preraffreddato a una temperatura intermedia prima di entrare nel corpo sorgente.

2) Calore radiativo: per mantenere la sorgente criogenica ad una temperatura , il criostato deve compensare il riscaldamento radiativo. Questo può essere stimato bilanciando la differenza di radiazione di corpo nero emessa e assorbita usando la seguente equazione:

Dove: A è l'area del corpo sorgente, è la costante di Stefan-Boltzmann e è la temperatura della camera a vuoto. Ad esempio, una tipica sorgente a getto di A = 50 cm 2 raffreddata a 17 K richiede una potenza di raffreddamento minima di^2,3 W. può essere ridotto localmente aggiungendo uno scudo di radiazioni raffreddato attivamente che copre una parte sostanziale della sorgente criogenica.

3) Conduzione del gas residuo: sebbene la radiazione termica sia dominante in condizioni di altissimo vuoto, il contributo dovuto alla conduzione nel gas residuo diventa non trascurabile durante il funzionamento a getto. Il getto di liquido introduce un notevole carico di gas nella camera, con conseguente aumento della pressione del vuoto. La perdita di calore netta dalla conduzione termica del gas ad una pressione p viene calcolata utilizzando la seguente equazione:

Dove: è un coefficiente dipendente dalla specie di gas (~3,85 x ^10-2 W/cm 2/K/mBar per H₂), ed è il coefficiente di accomodazione che dipende dalla specie gassosa, dalla geometria della sorgente e dalla temperatura della sorgente e del gas^16,17. Quando si aziona un getto di idrogeno criogenico a 17 K, assumendo una geometria cilindrica della sorgente e che l'idrogeno è il gas principale presente nella camera a vuoto, la conduzione del gas genera calore che può essere stimato utilizzando la seguente equazione:

Ad esempio, la conduzione del gas a una pressione del vuoto di 4,2 x ^10-3 mBar genera tanto calore quanto la radiazione termica. Pertanto, la pressione del vuoto viene generalmente mantenuta al di sotto di 1 x ^10-3 mBar durante il funzionamento a getto, aggiungendo un carico termico di ~ 0,55 W al sistema (A = 50 cm²).

Il carico di gas introdotto nella camera durante il funzionamento è ottenuto dal flusso del getto criogenico. La pressione del vuoto risultante viene quindi determinata dalla velocità di pompaggio effettiva del sistema per vuoto e dal volume della camera a vuoto.

Per far funzionare il getto criogenico, il criostato deve generare una potenza di raffreddamento sufficiente a compensare le diverse fonti di calore di cui sopra (ad esempio, 3,75 W), escluse le perdite di calore del sistema criostato stesso. Si noti che l'efficienza del criostato dipende fortemente anche dalla temperatura desiderata del dito freddo.

Stima dei parametri del getto

Per stabilire un flusso laminare continuo, devono essere soddisfatte diverse condizioni. Per brevità, il caso di un flusso di liquido cilindrico è mostrato qui. La formazione di getti planari comporta forze aggiuntive, risultando in una derivazione più complessa che va oltre lo scopo di questo articolo¹⁸.

1) Relazione pressione-velocità: per flussi di liquidi incomprimibili, la conservazione dell'energia produce l'equazione di Bernoulli, come segue:

Dove: è la densità atomica del fluido, è la velocità del fluido, è l'energia potenziale gravitazionale e p è la pressione. Applicando l'equazione di Bernoulli attraverso l'apertura, la relazione funzionale tra la velocità del getto e la pressione di supporto del campione può essere stimata usando la seguente equazione:

2) Regime di funzionamento del getto: il regime di un getto liquido cilindrico può essere dedotto usando i numeri di Reynolds e Ohnesorge. Il numero di Reynolds, definito come il rapporto tra le forze inerziali e viscose all'interno del fluido, è calcolato usando la seguente equazione:

Dove: , , , e sono rispettivamente la densità, la velocità, il diametro e la viscosità dinamica del fluido. Il flusso laminare si verifica quando il numero di Reynolds è inferiore a ~ 2.000. Allo stesso modo, il numero di Weber confronta la grandezza relativa dell'inerzia con la tensione superficiale ed è calcolato usando la seguente equazione:

Dove: σ è la tensione superficiale del liquido. Il numero di Ohnesorge viene quindi calcolato come segue:

Questa quantità indipendente dalla velocità è usata in combinazione con il numero di Reynolds per identificare i quattro regimi a getto liquido: (1) Rayleigh, (2) primo indotto dal vento, (3) secondo indotto dal vento e (4) atomizzazione. Per il flusso di liquido criogenico privo di turbolenza laminare, i parametri devono essere selezionati per operare all'interno del regime di Rayleigh¹⁹ (cioè ). In questo regime, la colonna di fluido rimarrà continua con una superficie liscia fino alla cosiddetta lunghezza intatta, stimata come segue²⁰:

I diversi parametri del fluido per un getto di idrogeno criogenico cilindrico di 5 μm di diametro azionato a 60 psig e 17 K sono riassunti nella Figura 3. Per mantenere un getto continuo per distanze più lunghe, il liquido deve essere raffreddato sufficientemente vicino alla transizione di fase liquido-solido (Figura 4) in modo che il raffreddamento evaporativo, che si verifica una volta che il getto si propaga nel vuoto, solidifichi il getto prima dell'inizio della rottura di Rayleigh ^3,21.

Protocol

Il seguente protocollo descrive in dettaglio l'assemblaggio e il funzionamento di un getto di idrogeno criogenico cilindrico di 5 μm di diametro operato a 17 K, 60 psig come caso esemplificativo. Un'estensione di questa piattaforma ad altri tipi di apertura e gas richiede il funzionamento a diverse pressioni e temperature. Come riferimento, i parametri di lavoro per altri getti sono elencati nella Tabella 1. Le sezioni 1-3 e 7 vengono eseguite a temperatura e pressione ambiente, mentre le sezioni 4-6 vengono eseguite ad alto vuoto.

1. Installazione del criostato nella camera a vuoto

ATTENZIONE: Un recipiente a vuoto può essere pericoloso per il personale e le attrezzature a causa del collasso, della rottura dovuta alla pressurizzazione di riempimento o dell'implosione dovuta al guasto della finestra a vuoto. Le valvole limitatrici di pressione e i dischi di scoppio devono essere installati sui recipienti a vuoto all'interno di un sistema criogenico per evitare un'eccessiva pressurizzazione.

1. Inserire con cautela il criostato nella camera a vuoto. Isolare vibrazionalmente il criostato dalla camera a vuoto utilizzando una piattaforma di stabilizzazione.
2. Eseguire un test del vuoto per determinare la pressione del vuoto basale che, abbiamo trovato, deve essere migliore di ~ 5 x ^10-5 mBar. Un analizzatore di gas residuo (RGA) è spesso utile per identificare l'umidità e i gas contaminanti presenti nel sistema.
3. Collegare il regolatore di temperatura e il riscaldatore al criostato e confermare una lettura accurata a temperatura ambiente.
   1. Se viene misurato un valore imprevisto, verificare la continuità dal sensore di temperatura ai terminali corretti sul regolatore di temperatura. In caso contrario, sostituire il sensore di temperatura.
4. Collegare le linee di ritorno dell'elio a un pannello del misuratore di portata regolabile.
5. Evacuare la copertura isolante del vuoto sulla linea di trasferimento a una temperatura superiore a 1 x ^10-2 mBar utilizzando una pompa turbomolecolare supportata da una pompa scroll a secco.
6. Applicare un sottile strato di grasso criogenico sottovuoto all'O-ring all'interno della testa del criostato.
7. Inserire lentamente la baionetta del frigorifero della linea di trasferimento nel criostato fino a quando la vite di regolazione non entra in contatto con la testa del criostato. Ci dovrebbe essere una resistenza minima. Stringere la vite di regolazione per posizionare la valvola a spillo sulla baionetta del frigorifero nella posizione desiderata.
8. Condurre un test delle prestazioni del criostato per verificare l'affidabilità del sensore di temperatura raffreddando fino alla temperatura più bassa raggiungibile. Se vengono misurate temperature impreviste durante il raffreddamento, ispezionare visivamente i sensori di temperatura per un buon contatto con il criostato. Se necessario, riposizionare e applicare grasso criogenico sottovuoto per migliorare il contatto.
9. Assemblare la linea del gas campione secondo il diagramma P&ID in Figura 1. Utilizzare un rilevatore di perdite ad alta sensibilità per identificare eventuali perdite.
   ATTENZIONE: idrogeno, deuterio e metano sono gas estremamente infiammabili. Utilizzare tubazioni e attrezzature progettate per resistere alle pressioni e ai pericoli fisici. Lo scarico locale o la ventilazione sono necessari per mantenere la concentrazione al di sotto del limite di esplosione. Prima di applicare questa procedura con qualsiasi altro gas, consultare la relativa scheda di dati di sicurezza (SDS).
10. Spurgare la linea del gas secondo la tecnica di spurgo a flusso continuo per diluire i gas contaminanti e il vapore acqueo fino alla purezza del gas campione. Il tempo totale dipende dal volume della linea del gas e dal flusso di gas a una determinata pressione di supporto.
    ATTENZIONE: Durante lo spurgo della linea, assicurarsi che la camera a vuoto sia adeguatamente ventilata o mantenuta sotto vuoto per evitare l'accumulo di gas infiammabili.
11. Al termine dello spurgo iniziale, mantenere costante la pressione positiva (ad esempio, 30 sccm a 50 psig) sulla linea per mitigare il rischio che i gas contaminanti entrino nella linea quando la camera a vuoto è a pressione ambiente.

2. Installazione dei componenti della sorgente criogenica

NOTA: Tutta la preparazione e l'assemblaggio dei componenti della sorgente criogenica devono essere eseguiti in un ambiente pulito con gli indumenti appropriati per camera bianca (ad esempio, guanti, retine per capelli, camici da laboratorio, ecc.).

1. Utilizzare la pulizia ad ultrasuoni indiretta per rimuovere i contaminanti (ad esempio, indio residuo) dai componenti della fonte criogenica.
   1. Riempire un sonicatore con acqua distillata e aggiungere un tensioattivo per ridurre la tensione superficiale dell'acqua.
   2. Posizionare le parti della sorgente criogenica in singoli becher di vetro, immergerle completamente in isopropanolo di grado elettronico e coprire liberamente i becher con un foglio di alluminio per ridurre l'evaporazione e prevenire la contaminazione delle particelle.
   3. Posizionare i becher nel cestello di pulizia o un supporto per becher nel sonicatore per massimizzare la cavitazione. I becher non devono toccare il fondo del sonicatore.
   4. Attivare il sonicatore per 60 minuti.
   5. Ispezionare l'isopropanolo usando una luce bianca brillante per particelle sospese o residui.
   6. Se le particelle sono visibili, sciacquare le parti con isopropanolo pulito e sostituire il bagno di isopropanolo. Sonicare in cicli di 60 minuti fino a quando non sono visibili particelle o residui.
   7. Posizionare le parti su una superficie coperta e pulita per asciugare per un minimo di 30 minuti prima del montaggio.
2. Ripetere la sezione 2.1 per il filtro in acciaio inossidabile, il tappo sorgente, la ghiera e le viti di montaggio.
3. Tagliare un pezzo di indio per coprire al massimo la giunzione tra il corpo della fonte criogenica e il dito freddo del criostato.
4. Posizionare l'indio sulla fonte criogenica e tenerlo a filo con il dito freddo del criostato. Stringere le viti di fissaggio, assicurandosi che l'indio rimanga piatto, per stabilire una tenuta termica tra i componenti. Non stringere troppo, poiché i fili di rame sono facilmente danneggiati.
5. Avvitare il filtro filettato in acciaio inossidabile sulla flangia della sorgente criogenica.
6. Posizionare una guarnizione di indio sulla flangia sorgente. Fissare la flangia della sorgente al corpo della sorgente criogenica utilizzando le viti della flangia. Stringere le viti in diagonale anziché in sequenza attorno alla circonferenza.
7. Collegare la linea del gas campione sul criostato alla fonte criogenica. Verificare la presenza di perdite utilizzando un rilevatore di perdite ad alta sensibilità.

3. Installazione dell'apertura

1. Selezionare un'apertura in base alle esigenze sperimentali.
   1. Ispezionare l'apertura utilizzando tecniche di microscopia in campo chiaro e in campo scuro per identificare imperfezioni nell'apertura, ostruzioni fisiche o fotoresist residuo.
   2. Alcune ostruzioni fisiche possono essere rimosse facilmente quando risciacquate con isopropanolo. In caso contrario, scartare l'apertura.
   3. Se c'è un fotoresist residuo dalla nanofabbricazione dell'apertura, utilizzare un bagno di acetone o una soluzione di piranha per rimuoverlo.
      ATTENZIONE: La soluzione di Piranha, costituita da acido solforico 3:1 (H 2 SO₄) e perossido di idrogeno (H2 O₂), è estremamente corrosiva per il materiale organico, compresa la pelle e il tratto respiratorio. La reazione di Piranha con materiale organico rilascia gas, che può diventare esplosivo. Non sigillare mai i contenitori contenenti Piranha. Sono necessari uno schermo facciale, grembiule resistente agli agenti chimici, camice da laboratorio e guanti in neoprene.
2. Risciacquare l'apertura con isopropanolo di grado elettronico per rimuovere eventuali detriti o contaminazioni superficiali. Lasciare asciugare l'apertura su una superficie pulita e coperta per 10 minuti prima dell'installazione.
3. Posizionare la ghiera all'interno del tappo.
4. Usa una pinzetta pulita e morbida per posizionare l'apertura all'interno della ghiera. Tocca il cappuccio per centrare l'apertura nella ghiera.
5. Fai cadere un anello di indio sopra l'apertura. Ancora una volta, tocca il bordo del cappuccio per centrare l'anello di indio sull'apertura.
6. Stringere a mano il cappuccio sulla flangia della sorgente fino a rilevare una resistenza minima.
7. Delimitare la portata sul regolatore di flusso di massa aumentando il setpoint a 500 sccm e impostare la pressione del gas a ~50 psig sul regolatore di pressione.
8. Stringere delicatamente l'apertura di alcuni gradi alla volta usando una chiave inglese fino a quando la portata inizia a diminuire.
9. Completare il serraggio del tappo controllando la velocità di perdita nella parte superiore del tappo con il rilevatore di perdite ad alta sensibilità anziché il regolatore di flusso di massa. Fermarsi quando il serraggio non diminuisce più la velocità di perdita misurata.
10. Se la portata non scende al di sotto di circa 50 sccm, procedere con i seguenti passaggi.
    1. Utilizzare il rilevatore di perdite per verificare la presenza di perdite intorno alla flangia e al tappo della sorgente. Riserrare le viti sulla flangia della sorgente e rimisurare la velocità di perdita.
    2. Rimuovere il cappuccio e ispezionare l'apertura e la punta della flangia sorgente.
    3. Se l'apertura è danneggiata, pulire il cappuccio secondo il punto 2.2 e ripetere la sezione 3.
    4. Se l'anello di indio è fissato all'apertura, scartare l'apertura e ripetere la sezione 3.
    5. Se l'anello di indio completo è fissato alla flangia, utilizzare una lama di plastica pulita per raschiare via l'indio residuo, quindi ripetere i passaggi 3.2-3.10.
    6. Nel corso del tempo, l'indio può accumularsi sulla punta della flangia della sorgente impedendo la sigillatura delle aperture successive. In questo caso, rimuovere la flangia sorgente e ripetere le sezioni 2.1-2.2 seguite dai passaggi 2.5-2.7.
11. Come precauzione di sicurezza, modificare il setpoint sul regolatore di flusso di massa a 10 sccm più alto del flusso finale determinato dalle dimensioni dell'apertura.

4. Procedura di raffreddamento

1. Verificare che la pressione della camera a vuoto abbia raggiunto la linea di base prevista per un determinato flusso di gas campione. Per garantire l'assenza di gas contaminanti, che si depositeranno sulla fonte criogenica durante il raffreddamento, la camera a vuoto viene tipicamente pompata per almeno 1 ora dopo aver raggiunto la pressione di base. Questa durata varia in base ai livelli di umidità locale e al sistema di vuoto.
2. Accendere il riscaldatore di scarico del criostato per evitare la glassa della testa del criostato dal flusso di ritorno del gas elio.
3. Delimitare il flusso di gas sul regolatore di flusso di massa aumentando il setpoint a 500 sccm.
4. Riempire la trappola fredda a ciclo aperto con azoto liquido. Assicurarsi che il livello di azoto liquido sia sempre al di sopra del filtro in linea. Monitorare e riempire come richiesto durante il raffreddamento e il funzionamento del getto.
   ATTENZIONE: Il contatto con liquidi criogenici, come azoto liquido o elio liquido, brucerà la pelle, il viso e gli occhi. Quando si maneggiano grandi volumi di liquidi criogenici (multilitro), indossare una visiera, occhiali di sicurezza, guanti criogenici isolati termicamente, grembiule criogenico, pantaloni lunghi senza polsini e scarpe strette. Tali liquidi possono spostare l'ossigeno e causare un rapido soffocamento.
5. Impostare i misuratori di portata regolabili sulla linea o sulle linee di ritorno dell'elio in modo che si aprano completamente.
6. Depressurizzare il dewar dell'elio liquido usando la valvola di sfiato.
7. Chiudere la valvola a sfera alla valvola limitatrice di bassa pressione sul dewar di elio liquido. La pressione di dewar consigliata durante il defaticamento è di 10 psig. Una valvola angolare sull'adattatore dewar consente all'operatore di ridurre la pressione di dewar se c'è una potenza di raffreddamento in eccesso dopo la liquefazione del campione.
8. Inserire la baionetta di dewar di alimentazione nel dewar di elio liquido con un movimento regolare. Il dewar dovrebbe pressurizzare a 10 psig quando la baionetta entra in contatto con il liquido.
   ATTENZIONE: Tenere tutta la pelle esposta lontano dal collo del dewar in ogni momento.
9. Verificare la presenza di perdite di gas elio tra l'adattatore dewar e dewar una volta che la connessione è stata serrata utilizzando un rilevatore di perdite.
10. Attivare il riscaldatore sul regolatore di temperatura e impostare il setpoint di temperatura su 295 K.
11. Una volta che la linea di trasferimento si riempie e si raffredda, la temperatura del criostato scenderà dalla temperatura ambiente a 295 K, a quel punto il riscaldatore si attiverà per prevenire un ulteriore calo della temperatura. Si noti che il tempo necessario per il calo iniziale della temperatura dipende dalla pressione di dewar e dalla lunghezza totale della linea di trasferimento e del criostato.
12. Impostare la velocità di rampa sul regolatore di temperatura su 0,1 K/s e il setpoint su 200 K. Regolare il flusso di elio per seguire la rampa in modo che il riscaldatore non si accenda. Tenere a 200 K per un breve segmento di permanenza (ad esempio, 5 minuti) per consentire al criostato di termalizzarsi. Ripetete l'operazione per altri due segmenti ramp-dwell a 120 K e quindi a 40 K. Una procedura di raffreddamento conservativo viene utilizzata per evitare forti gradienti di temperatura lungo il sistema e consente di monitorare attentamente i parametri del sistema. Le temperature di permanenza vengono selezionate lontano dalle temperature di sublimazione per i gas contaminanti.
    1. Se il flusso di gas aumenta inaspettatamente, la guarnizione di indio sulla flangia o sull'apertura della sorgente potrebbe essersi guastata. Interrompere la procedura di raffreddamento procedendo al passaggio 6.4. Una volta che la camera a vuoto è stata ventilata, ispezionare le guarnizioni e fare riferimento al punto 3.10 per serrare nuovamente e verificare la presenza di perdite.
13. A 40 K, regolare manualmente i parametri del regolatore di temperatura P-I-D seguendo il metodo Ziegler-Nichols²² fino a quando la stabilità della temperatura è migliore di ±0,02 K.

5. Liquefazione e funzionamento a getto

1. Verificare che il livello di azoto liquido sia superiore al filtro in linea.
2. Disabilitare la rampa di temperatura e modificare la temperatura di setpoint ben al di sotto della temperatura teorica di transizione di fase vapore-liquido (ad esempio, 20 K per l'idrogeno).
3. All'inizio della liquefazione, il flusso di gas aumenterà fino al massimo e una miscela di gas e liquido spruzza dall'apertura. Aumentare il flusso di elio per fornire ulteriore potenza di raffreddamento per passare rapidamente attraverso la transizione di fase.
4. Utilizzare l'audiografia ad alto ingrandimento con illuminazione pulsata, inferiore al nanosecondo, per visualizzare la stabilità del getto e la laminaritಳ.
5. Facoltativo: se un'applicazione o un esperimento ha una posizione predeterminata per il campione (ad esempio, rivelatori allineati alla stessa posizione nello spazio), traslare la sorgente criogenica utilizzando un manipolatore multiasse sulla flangia del criostato o attuatori motorizzati a perno nella camera a vuoto.
6. Traslare il catcher per massimizzare la pressione nella linea anteriore del catcher.
7. Ottimizzare i parametri P-I-D e il flusso di elio per migliorare la stabilità della temperatura a ±0,02 K. Si noti che la stabilità complessiva del getto dipende fortemente dalla pressione della camera a vuoto, dalla pressione di supporto del gas e dalla temperatura. Ad esempio, una modifica di appena 1 x ^10-5 mBar potrebbe richiedere una riottimizzazione.
8. Scansione di temperatura e pressione per ottimizzare la stabilità e la laminarità del getto. I parametri del getto di esempio sono elencati nella Tabella 1.
   1. Se il getto si rompe in uno spray, la pressione e la temperatura nello spazio delle fasi potrebbero essere troppo vicine alla curva di vaporizzazione.
   2. La temperatura di grande ampiezza o le oscillazioni del flusso di elio si tradurranno in perturbazioni spaziali periodiche, che (nel caso estremo) provocano la rottura guidata del getto. Ridurre il flusso di elio e riottimizzare i parametri P-I-D per smorzare le oscillazioni.
   3. Se il getto presenta onde trasversali (cioè il primo vento) o longitudinali (cioè l'instabilità di Plateau-Rayleigh), diminuire la temperatura per aumentare la viscosità, riducendo così il numero di Reynolds.
   4. Se la laminarità non può essere raggiunta e le caratteristiche del getto sono indipendenti dalle variazioni di temperatura e pressione, potrebbe esserci un'ostruzione fisica (ad esempio, detriti fisici o ghiaccio) nell'apertura. Prima di interrompere il test, seguire i passaggi 6.1-6.5 e monitorare attentamente la pressione del vuoto e la temperatura del criostato. Se un gas contaminante o acqua ha sublimato sull'apertura causando un blocco parziale o totale, può essere identificato dalla temperatura di ebollizione. Ripetere i passaggi 4.11-4.12 e 5.1-5.6 per determinare se la stabilità del getto migliora.

6. Procedura di riscaldamento

NOTA: Se l'apertura è danneggiata durante il funzionamento, limitare immediatamente il flusso di gas del campione a 10 sccm e ridurre la pressione del gas campione a 30 psig. Quindi, procedere direttamente al passaggio 6.5.

1. Modificare il setpoint a 20 K e ridurre la pressione del gas dalla pressione di esercizio a circa 30 psig.
2. Aumentare il setpoint di temperatura in incrementi di 1 K monitorando la pressione sul regolatore del gas. Man mano che il liquido nella sorgente criogenica vaporizza, la pressione nella linea del gas aumenterà rapidamente e il flusso attraverso il regolatore di flusso di massa leggerà 0 sccm.
   NOTA: Non lasciare che la pressione del gas superi la pressione massima di esercizio dei componenti sulla tubazione del gas campione. In questo caso, attendere che la linea si depressurizzi a un valore di sicurezza attraverso l'apertura o la valvola limitatrice di pressione prima di aumentare ulteriormente il setpoint.
3. Ripetere il punto 6.2 fino a quando l'aumento del setpoint di temperatura di 1 K non comporta un aumento della pressione della tubazione del gas.
4. Attivare la rampa di temperatura, modificare il setpoint di temperatura a 300 K e regolare il flusso di elio come richiesto per mantenere un aumento di temperatura di 0,1 K/s.
5. Una volta che la temperatura della sorgente è superiore a 100 K, chiudere il/i flussometro regolabile/i sulla linea o sulle linee di ritorno dell'elio. Depressurizzare il dewar e aprire la valvola a sfera alla valvola limitatrice di pressione più bassa.
6. Attendere che il criostato termalizzi a 300 K prima di sfiatare la camera a vuoto. Ciò impedirà al vapore acqueo di condensarsi sul criostato e sui componenti della fonte criogenica.
7. Depressurizzare il dewar, quindi rimuovere la baionetta dewar di alimentazione.
8. Rimuovere la trappola fredda dell'azoto liquido.
9. Limitare il flusso di gas sul regolatore di flusso di massa a 30 sccm.
10. Spegnere il riscaldatore a gas di scarico.
11. Disattivare il riscaldatore sul regolatore di temperatura.
12. Se l'apertura è danneggiata o si sospetta un'ostruzione dovuta a un cambiamento del flusso, procedere alla sezione 7. In caso contrario, l'apertura non deve essere sostituita.

7. Sostituzione dell'apertura

1. Rimuovere il cappuccio e ispezionare l'apertura e la punta della flangia sorgente.
2. Se l'anello di indio si attacca alla flangia, utilizzare una lama di plastica pulita per raschiarlo via con una pressione moderata.
3. Se l'apertura rimane sigillata alla flangia della sorgente quando il tappo viene rimosso, limitare il flusso di gas a 10 sccm e verificare che la pressione di supporto del gas sia scesa a 30 psig. Rimuovere accuratamente l'apertura con una lama di plastica. Se rimossa prematuramente, la sovrapressurizzazione nella linea può danneggiare o espellere l'apertura.
4. Ripeti la sezione 3 per installare una nuova apertura.

Representative Results

Dopo il passaggio 5.4, vengono utilizzati shadowgraph ad alto ingrandimento per valutare la laminarità, il jitter di posizionamento e la stabilità a lungo termine durante il funzionamento del getto. È fondamentale utilizzare l'illuminazione pulsata, inferiore al nanosecondo, per registrare un'immagine istantanea del getto in modo che il movimento del getto (~ 0,1 μm / ns per H₂) non offuschi irregolarità superficiali o turbolenze. Le immagini di esempio di getti 2 x 20 μm 2 H 2, 4 x 12 μm 2 H 2 e 4 x 20 μm 2 D ₂ sono mostrate nella Figura 5.

Un ulteriore sistema di imaging ad alto ingrandimento viene utilizzato per posizionare con precisione il getto liquido criogenico nello spazio. Per semplicità, i sistemi di imaging sono progettati per fornire viste frontali e laterali del getto. È particolarmente importante valutare la stabilità del getto e determinare l'orientamento dei getti planari. Uno studio del jitter spaziale di un 2 x 20 μm 2 H² in funzione della distanza dall'apertura, eseguito durante un singolo test per diverse ore, è mostrato in Figura 6. Il jitter di posizionamento 1σ per ciascun punto dati nella Figura 6A è stato calcolato da 49 immagini registrate a 10 Hz. Qui, la posizione del getto è stata determinata rispetto a una posizione di riferimento fissa. La figura 6B mostra gli istogrammi normalizzati della posizione del getto a 23 mm come esempio. Uno studio più dettagliato può essere trovato in Obst et al.⁵. In media, il jitter spaziale aumenta linearmente lontano dall'ugello.

Le tipiche osservabili del sistema durante la liquefazione e il funzionamento a getto (secondo la sezione 5) di un getto criogenico di deuterio 4 x 20 μm² sono mostrate nella Figura 7. Un attento monitoraggio della temperatura, del flusso, della pressione di supporto del campione e delle pressioni del vuoto consente all'operatore di identificare rapidamente eventuali irregolarità e reagire di conseguenza. Ad esempio, se il getto lascia il catcher, indicato da una scatola tratteggiata, la camera a vuoto e la pressione della linea anteriore aumentano in modo significativo. È quindi necessaria una potenza di raffreddamento aggiuntiva per mantenere la temperatura impostata.

Una volta stabilizzate, tutte le osservabili dovrebbero essere costanti con oscillazioni minime. Qualsiasi deriva a lungo termine è indicativa di un problema (ad esempio, perdite, contaminazione da gas, diminuzione delle prestazioni del sistema a vuoto, deriva di posizionamento nel ricevitore). La scelta dell'apertura determina fortemente i parametri operativi del jet nel regime di Rayleigh. Una volta identificati i parametri ottimali per un dato tipo di gas e apertura, il getto risultante è altamente riproducibile; Tuttavia, eventuali deviazioni minori nell'apertura richiedono una riottimizzazione a partire dai valori precedentemente identificati. I parametri operativi tipici sono riepilogati nella Tabella 1.

Figura 1: Diagramma P&ID di una tipica piattaforma criogenica di erogazione a getto liquido. Vengono rappresentati i sottosistemi di gas, vuoto e criogenico campione. La camera a vuoto, la linea anteriore della pompa turbomolecolare e la linea anteriore del jet catcher sono monitorate rispettivamente con i vacuometri V1, V2 e V3. La temperatura del criostato viene regolata attivamente utilizzando un regolatore di temperatura P-I-D. Fare clic qui per visualizzare una versione ingrandita di questa figura.

Figura 2: Disegno tridimensionale esploso dell'assieme sorgente criogenica. Le guarnizioni all'indio sono installate tra il dito freddo e il corpo sorgente, il corpo sorgente e la flangia, la flangia e l'apertura della sorgente. Fare clic qui per visualizzare una versione ingrandita di questa figura.

Figura 3: Riepilogo dei parametri fluidodinamici. I parametri sono forniti, assumendo un getto di idrogeno criogenico cilindrico ø5 μm funzionante a 60 psig e 17 K. I valori per densità, viscosità e tensione superficiale provengono dal NIST. ¹⁵. Fare clic qui per visualizzare una versione ingrandita di questa figura.

Figura 4: Equazione di stato dell'idrogeno a temperature criogeniche¹⁵. I punti critici e tripli sono indicati rispettivamente da cerchi riempiti di blu e arancione. Il funzionamento a getto segue un'isobara attraverso la transizione di fase gas-liquido. Il getto si solidifica tramite raffreddamento evaporativo nella camera a vuoto. La casella grigia indica l'intervallo di pressioni di supporto (40-90 psia) e temperature (17-20 K) che vengono scansionate per ottimizzare la stabilità di un getto di idrogeno criogenico cilindrico ø5 μm. Fare clic qui per visualizzare una versione ingrandita di questa figura.

Figura 5:Shadowgraphs rappresentativi con ingrandimento 20x di getti liquidi criogenici laminari privi di turbolenzautilizzando un laser a lunghezza d'onda 10 ps/1057 nm. (A) Apertura = 2 x 20 μm 2, gas = H², T = 15,8 K, P = 188 psig. (B) Apertura = 4 x 12 μm 2, gas = H 2, T = 17,2 K, P = 80 psig. (C) Apertura = 4 x 20 μm 2, gas: D², T = 20 K, P = 141 psig. Fare clic qui per visualizzare una versione ingrandita di questa figura. 

Figura 6: Stabilità della posizione del getto per 2 x 20 μm² getto di idrogeno criogenico. I parametri sono 18 K, 60 psig e R_e 1887. (A) Jitter di posizionamento in funzione della distanza dall'apertura. Il jitter longitudinale (laterale) corrisponde al movimento parallelo all'asse corto (lungo) del foglio rettangolare. (B) Istogramma normalizzato della posizione del getto per determinare il jitter laterale (σ = 5,5 μm) e il jitter longitudinale (σ = 8,5 μm) a 23 mm dall'ugello. Fare clic qui per visualizzare una versione ingrandita di questa figura.

Figura 7: Flusso rappresentativo e pressioni durante il funzionamento a getto criogenico. (A) A sinistra: flusso di gas campione, a destra: pressione di supporto del gas campione in funzione del tempo. Grafico semi-logaritmico della pressione della camera a vuoto (V1; B), pressione frontale della pompa turbomolecolare (V2; C), e la pressione del jet catcher (V3; D) come funzioni del tempo. I numeri cerchiati identificano i cambiamenti nel sistema osservati durante la sezione 5 del protocollo. Fare clic qui per visualizzare una versione ingrandita di questa figura.

Gas campione	Apertura	Temperatura (K)	Pressione (psig)	Flusso (sccm)
Idrogeno	Ø5 μm cilindrico	17	60	150
50% idrogeno, 50% deuterio	Ø5 μm cilindrico	20	30, 30	130
Deuterio	Ø5 μm cilindrico	22	75	80
Idrogeno	1 μm x 20 μm planare	18	182	150
Idrogeno	2 μm x 20 μm planare	18	218	236
Idrogeno	4 μm x 20 μm planare	17.5	140	414
Deuterio	4 μm x 20 μm planare	20.5	117	267
Argon	Ø5 μm cilindrico	90	50	18.5
Metano	Ø5 μm cilindrico	100	75	46

Tabella 1: Condizioni di funzionamento del getto campione.

Discussion

Il buon funzionamento del getto liquido criogenico richiede una pulizia meticolosa e un attento monitoraggio della stabilità della temperatura. Uno dei guasti più frequenti ed evitabili è un blocco parziale o totale dell'apertura di dimensioni micron. Rame, acciaio inossidabile o indio dalla sorgente o particelle sospese nell'aria possono essere introdotti in qualsiasi fase dell'assemblaggio sorgente. Tutti i componenti devono essere sottoposti a un robusto processo di pulizia mediante sonicazione indiretta. L'assemblaggio e lo stoccaggio in una camera bianca di classe 10.000 o superiore migliorano la percentuale di successo.

Un altro passo critico della procedura è quello di stabilizzare la temperatura della sorgente criogenica. Gli utenti devono assicurarsi che la temperatura del liquido che esce dalla sorgente sia misurata indipendentemente dal calore variabile rilasciato dalla liquefazione continua nel serbatoio. Ciò si ottiene posizionando il sensore di temperatura vicino all'apertura (ad esempio, sulla flangia della sorgente) o lontano dalla fonte di calore. Inoltre, i parametri P-I-D devono essere ottimizzati manualmente utilizzando il metodo Ziegler-Nichols per ogni combinazione di temperatura e contropressione. Se le fluttuazioni di temperatura diventano troppo grandi, si possono osservare oscillazioni periodiche sul getto che a volte portano a una rottura periodica. Va notato che le funzioni di autotuning integrate o i filtri passa-basso non sono riusciti a stabilizzare la temperatura durante il funzionamento del getto.

Il sistema criogenico a getto liquido, sebbene altamente adattabile, è difficile da implementare in strutture su larga scala con protocolli di vuoto consolidati. Ad esempio, gli stadi di pompaggio differenziale sono necessari quando le apparecchiature a monte sono sensibili al gas residuo (ad esempio, laser a elettroni liberi FLASH a DESY o strumento MeV-UED a SLAC). Inoltre, le camere a vuoto di grande diametro, come quelle per laser multi-PW, probabilmente richiedono criostati flessibili sotto vuoto. Rispetto ai tradizionali criostati a lunghezza fissa, possono essere facilmente disaccoppiati dalle vibrazioni della camera e avere un braccio di leva più corto. Un criostato flessibile sotto vuoto è già stato implementato con il laser Draco Petawatt presso Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR). Un'altra osservazione è che l'apertura può essere danneggiata quando il getto viene irradiato da un laser ad altissima intensità troppo vicino alla sorgente. Recentemente, una lama chopper meccanica (funzionante a 150 Hz e sincronizzata con l'impulso laser) è stata implementata per proteggere e isolare l'apertura dall'interazione laser-plasma.

Questo sistema produce getti di liquido criogenico laminari e planari su scala micron, altamente sintonizzabili, privi di turbolenza. Lo sviluppo continuo del sistema criogenico a getto liquido si concentra su materiali e design avanzati di apertura, miglioramenti del sistema di vuoto e del catcher e miscelazione avanzata degli isotopi dell'idrogeno. Questo sistema consentirà una transizione verso una scienza ad alta densità di energia ad alto tasso di ripetizione e aprirà la strada allo sviluppo di acceleratori di particelle di prossima generazione.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Cryogenic apron	Tempshield	Cryo-apron	Core body protection from cryogenic liquids
Cryogenic face shield	3M	82783-00000	ANSI Z87.1 rated for full face protection from cryogenic liquids
Cryogenic gloves	Tempshield	Cryo-gloves MA	Hand protection from cryogenic liquids
Cryogenic source components	SLAC National Accelerator Laboratory	Custom	Components are made of Oxygen-free Copper (OFC) to maximize thermal conductivity at cryogenic temperatures.
Cryostat and transfer line	Advanced Research Systems	LT-3B	Available in custom lengths up to 1250 mm for compatibility with existing vacuum vessels. Transfer line length and style can be selected based on system or laboratory space constraints.
Cylindrical apertures	SPI Supplies	P2005-AB	Commercial cylindrical apertures can be purchased individually
Electronic-grade isopropanol	Sigma Aldrich	733458-4L	99.999%, minimal particulates/trace metals, dries residue free
Flammable gas regulator	Matheson	M3816A-350	Pressure control of sample gas (e.g. hydrogen, deuterium)
Indium	Indium Corporation	Custom	99.99%, 50-75µm thick, for thermal and liquid seals in cryogenic source
Jet catcher system	SLAC National Accelerator Laboratory	Custom	Consists of skimmer, vacuum hardware and feedthroughs, vacuum gauge, roots vacuum pump
Laboratory-grade acetone	Sigma Aldrich	179973-4L	Used to remove grease and photoresist from components. Purity and grade not critical since final cleaning will use electronic-grade isopropanol
Leak detector	Matheson	SEQ8067	To ensure jet apertures have sealed before pumping down
Liquid helium	Airgas	HE 100LT	Top-loading dewar, Consumption depends on cryostat, source dimensions, and total gas flow. Typically 3-5 L/h.
Liquid nitrogen	Airgas	NI 160LT22	Total cold trap volume 4 L, consumption approximately 2L/h during jet operation
LN dewar flask (4 L)	ThermoFisher Scientific	4150-4000	For the liquid nitrogen cold trap
LN transfer hose	Cryofab	CFUL series	Uninsulated cryogenic hose with a phase separator to transfer LN from storage dewar to LN dewar flask for the cold trap
Manual XY manipulator	Pfeiffer Vacuum	420MXY100-25	Course adjustment (+/- 12.5 mm) of cryogenic source.
Manual Z manipulator	McAllister Technical Services	ZA12	Course adjustment of cryostat length for interchangeability on different vacuum vessels. Additionally, retracting cryogenic source from interaction point.
Mass flow controller	MKS Instruments	P9B, GM50A	To control and monitor gas flow
Planar apertures	Norcada	Custom	Custom nanofabrication of planar apertures
Positioning actuators	Newport	LTAHLPPV6, 8303-V	High-precision (<2µm), motorized jet positioning
Rotation stage	McAllister Technical Services	DPRF600	Precision alignment of jet orientation
Safety glasses	3M	S1101SGAF	ANSI Z87.1 rated for work with compressed gases