Jatos líquidos criogênicos para ciência de descoberta de alta taxa de repetição

Summary

Este protocolo apresenta o funcionamento e os princípios dos jatos de líquido criogênicos cilíndricos e planares em escala de mícrons. Até o momento, esse sistema tem sido usado como alvo de alta taxa de repetição em experimentos com laser-plasma. As aplicações interdisciplinares previstas vão desde astrofísica de laboratório até ciência de materiais e, eventualmente, aceleradores de partículas de próxima geração.

Abstract

Este protocolo apresenta um procedimento detalhado para a operação de jatos líquidos cilíndricos e planares criogênicos contínuos, de tamanho micron. Quando operado como descrito aqui, o jato exibe alta laminaridade e estabilidade por centímetros. A operação bem-sucedida de um jato líquido criogênico no regime de Rayleigh requer uma compreensão básica da dinâmica dos fluidos e da termodinâmica em temperaturas criogênicas. Cálculos teóricos e valores empíricos típicos são fornecidos como um guia para projetar um sistema comparável. Este relatório identifica a importância da limpeza durante a montagem da fonte criogênica e da estabilidade da temperatura da fonte criogênica uma vez liquefeito. O sistema pode ser usado para aceleração de prótons impulsionada por laser de alta taxa de repetição, com uma aplicação prevista na terapia de prótons. Outras aplicações incluem astrofísica de laboratório, ciência dos materiais e aceleradores de partículas de próxima geração.

Introduction

O objetivo deste método é produzir um fluxo de líquido criogênico de alta velocidade composto por elementos puros ou compostos químicos. Como os líquidos criogênicos evaporam à temperatura e pressão ambiente, amostras residuais da operação em altas taxas de repetição (por exemplo, 1 kHz) podem ser totalmente evacuadas da câmara de vácuo¹. Com base no trabalho inicial de Grisenti et al.², este sistema foi desenvolvido pela primeira vez usando hidrogênio criogênico para aceleração de prótons a laser de alta intensidade³. Posteriormente, foi estendido a outros gases e utilizado em uma série de experimentos, incluindo: aceleração iônica^4,5, respondendo a questões da física de plasmas, como instabilidades de plasma⁶, cristalização rápida e transições de fase em hidrogênio⁷ e deutério^, e espalhamento inelástico de raios X meV⁸ para resolver ondas acústicas em argônio no instrumento Matter in Extreme Conditions (MEC) no Linac Coherent Light Source (LCLS)⁹.

Até agora, outros métodos alternativos foram desenvolvidos para gerar amostras criogênicas sólidas de hidrogênio e deutério de alta taxa de repetição. desenvolveram um método no qual o hidrogênio é liquefeito e solidificado em um reservatório e extrudado através de uma abertura¹⁰. Devido à alta pressão necessária para a extrusão, a espessura mínima da amostra demonstrada (até o momento) é de 62 μm¹¹. Este sistema também exibe grande jitter espacial¹². Mais recentemente, Polz e colaboradores produziram um jato de hidrogênio criogênico através de um bico capilar de vidro usando uma pressão de suporte de gás de amostra de 435 psig (libras por polegada quadrada, calibre). O jato cilíndrico resultante de 10 μm é contínuo, mas parece altamente ondulado¹³.

Apresentamos aqui um método que produz jatos cilíndricos (diâmetro = 5-10 μm) e planares com várias razões de aspecto (1-7 μm x 10-40 μm). O jitter apontador aumenta linearmente em função da distância da abertura⁵. As propriedades dos fluidos e a equação de estado ditam os elementos e compostos químicos que podem ser operados neste sistema. Por exemplo, o metano não pode formar um jato contínuo devido ao rompimento de Rayleigh, mas pode ser usado como gotículas¹⁴. Além disso, as condições ótimas de pressão e temperatura variam significativamente entre as dimensões da abertura. Os parágrafos seguintes fornecem a teoria necessária para produzir jatos de hidrogênio criogênicos laminares e livres de turbulência. Isso pode ser estendido a outros gases.

O sistema de jato criogênico consiste em três subsistemas principais: (1) fornecimento de gás de amostra, (2) vácuo e (3) criostato e fonte criogênica. O sistema descrito na Figura 1 foi projetado para ser altamente adaptável para instalação em diferentes câmaras de vácuo.

O sistema de entrega de gás é composto por um cilindro de gás comprimido de altíssima pureza, regulador de gás e controlador de fluxo de massa. A pressão de apoio do gás de amostra é definida pelo regulador de gás, enquanto o controlador de fluxo de massa é usado para medir e restringir o fluxo de gás entregue ao sistema. O gás da amostra é primeiro filtrado em uma armadilha fria de nitrogênio líquido para congelar gases contaminantes e vapor de água. Um segundo filtro de partículas em linha impede que os detritos entrem no segmento final da linha de gás.

As bombas turbomoleculares apoiadas por bombas scroll de alta velocidade de bombeamento mantêm condições de alto vácuo na câmara de amostras. As pressões de vácuo da câmara e da linha dianteira são monitoradas usando manômetros de vácuo V1 e V2, respectivamente. Deve-se notar que a operação do jato criogênico introduz uma carga substancial de gás (proporcional ao fluxo total da amostra) no sistema de vácuo quando o líquido vaporiza.

Um método comprovado para reduzir a carga de gás é capturar o líquido residual antes que a vaporização em massa possa ocorrer. O sistema de captação a jato consiste em uma linha de vácuo independente terminada por uma abertura de bombeamento diferencial de ø800 μm localizada a até 20 mm da tampa da fonte criogênica. A linha é evacuada com uma bomba que exibe eficiência ideal na faixa de 1 x ^10-2 mBar (ou seja, uma bomba de vácuo de soprador de raízes ou bomba turbomolecular híbrida) e é monitorada por um medidor de vácuo V3. Mais recentemente, o coletor permitiu que jatos criogênicos de hidrogênio de até 7 μm x 13 μm fossem operados com duas ordens de magnitude de melhoria na pressão da câmara de vácuo.

Um criostato de hélio líquido de fluxo contínuo de comprimento fixo é usado para resfriar a fonte a temperaturas criogênicas. O hélio líquido é extraído de um dewar de suprimento usando uma linha de transferência. O fluxo de retorno é conectado a um painel de medidor de vazão ajustável para regular a potência de resfriamento. A temperatura do dedo frio e da fonte criogênica é medida com quatro sensores de temperatura de diodo de silício chumbo. Um controlador de temperatura proporcional-integral-derivada (P-I-D) fornece tensão variável a um aquecedor instalado perto do dedo frio para ajustar e estabilizar a temperatura. O gás da amostra entra na câmara de vácuo através de uma alimentação personalizada na flange de criostato. Dentro da câmara, a linha de gás envolve o criostato para pré-resfriar o gás antes de se conectar a uma linha de gás fixa no conjunto da fonte criogênica. Parafusos de aço inoxidável e uma camada de índio de 51 μm de espessura selam termicamente a fonte criogênica ao dedo frio.

A fonte criogênica (Figura 2) consiste de seis componentes principais: uma (1) linha de gás da amostra, (2) corpo da fonte, (3) flange da fonte com filtro de partículas em linha, (4) abertura, (5) virola e (6) tampa. O corpo fonte contém um vazio, que atua como reservatório de amostra. Um filtro de aço inoxidável Swagelok roscado sinterizado de 0,5 μm impede que quaisquer detritos ou contaminantes solidificados entrem no canal líquido e obstruam a abertura. Um anel de índio mais espesso de 76 μm de espessura é colocado entre a abertura e o canal líquido para aumentar o comprimento da deformação e selar a abertura de forma confiável. Quando a tampa é rosqueada na flange de origem, o índio é comprimido para formar um selo líquido e térmico. A virola e a tampa da fonte centralizam a abertura durante a instalação.

Há uma série de considerações gerais no projeto inicial de um sistema para jatos líquidos criogênicos operados no regime laminar contínuo. Os usuários devem estimar o poder de resfriamento total do criostato, as propriedades térmicas do projeto da fonte criogênica, o desempenho do sistema de vácuo e a temperatura e pressão do líquido. Segue abaixo o referencial teórico necessário.

Considerações sobre a potência de resfriamento

1) Hidrogênio liquefeito¹⁵: o poder de resfriamento mínimo necessário para liquefazer hidrogênio de 300 K a uma temperatura pode ser estimado aproximadamente usando a seguinte equação:

Onde: é o calor específico à pressão constante, e o calor latente de vaporização de H₂ à temperatura de liquefação dependente da pressão. Por exemplo, um jato de hidrogênio criogênico operado a uma pressão de gás de 60 psig e resfriado até 17 K requer um mínimo de 4013 kJ/kg. Com um fluxo de gás hidrogênio de 150 sccm (centímetros cúbicos padrão por segundo), isso corresponde a um calor de 0,9 W.

Deve-se notar que o processo de liquefação contribui com apenas um décimo da potência total de resfriamento necessária. Para reduzir a carga térmica no criostato, o gás pode ser pré-resfriado a uma temperatura intermediária antes de entrar no corpo da fonte.

2) Calor radiativo: para manter a fonte criogênica em uma temperatura , o criostato precisa compensar o aquecimento radiativo. Isso pode ser estimado equilibrando a diferença de radiação de corpo negro emitida e absorvida usando a seguinte equação:

Onde: A é a área do corpo da fonte, é a constante de Stefan-Boltzmann e é a temperatura da câmara de vácuo. Por exemplo, uma fonte de jato típica de A = 50 cm 2 resfriada até 17 K requer uma potência mínima de resfriamento de^2,3 W. pode ser diminuída localmente pela adição de um escudo de radiação ativamente resfriado cobrindo uma parte substancial da fonte criogênica.

3) Condução de gás residual: embora a radiação térmica seja dominante em condições de ultra-alto vácuo, a contribuição devida à condução no gás residual torna-se não desprezível durante a operação do jato. O jato líquido introduz uma carga substancial de gás na câmara, resultando em um aumento na pressão de vácuo. A perda líquida de calor resultante da condução térmica do gás a uma pressão p é calculada utilizando a seguinte equação:

Onde: é um coeficiente dependente da espécie gasosa (~3,85 x ^10-2 W/cm 2/K/mBar para H²), e é o coeficiente de acomodação que depende da espécie gasosa, geometria da fonte e temperatura da fonte e do gás^16,17. Ao operar um jato de hidrogênio criogênico a 17 K, assumindo uma geometria cilíndrica da fonte e que o hidrogênio é o principal gás presente na câmara de vácuo, a condução do gás gera calor que pode ser estimado usando a seguinte equação:

Por exemplo, a condução de gás a uma pressão de vácuo de 4,2 x ^10-3 mBar gera tanto calor quanto radiação térmica. Portanto, a pressão de vácuo é geralmente mantida abaixo de 1 x ^10-3 mBar durante a operação do jato, adicionando uma carga térmica de ~0,55 W ao sistema (A = 50 cm²).

A carga de gás introduzida na câmara durante a operação é obtida pelo fluxo do jato criogênico. A pressão de vácuo resultante é então determinada pela velocidade de bombeamento efetiva do sistema de vácuo e pelo volume da câmara de vácuo.

Para operar o jato criogênico, o criostato tem que gerar energia de resfriamento suficiente para compensar as diferentes fontes de calor acima (por exemplo, 3,75 W), não incluindo as perdas de calor do próprio sistema de criostato. Note que a eficiência do criostato também depende fortemente da temperatura desejada do dedo frio.

Estimando parâmetros do jato

Para estabelecer o fluxo laminar contínuo, várias condições devem ser satisfeitas. Por brevidade, o caso de um fluxo de líquido cilíndrico é mostrado aqui. A formação de jatos planares envolve forças adicionais, resultando em uma derivação mais complexa que foge ao escopo deste artigo¹⁸.

1) Relação pressão-velocidade: para escoamentos de líquidos incompressíveis, a conservação de energia produz a equação de Bernoulli, da seguinte forma:

Onde: é a densidade atômica do fluido, é a velocidade do fluido, é a energia potencial gravitacional e p é a pressão. Aplicando a equação de Bernoulli através da abertura, a relação funcional entre a velocidade do jato e a pressão de apoio da amostra pode ser estimada usando a seguinte equação:

2) Regime de operação do jato: o regime de um jato líquido cilíndrico pode ser inferido usando os números de Reynolds e Ohnesorge. O número de Reynolds, definido como a razão entre as forças inerciais e viscosas dentro do fluido, é calculado usando a seguinte equação:

Onde: , , , e são a densidade, velocidade, diâmetro e viscosidade dinâmica do fluido, respectivamente. O fluxo laminar ocorre quando o número de Reynolds é menor que ~2.000. Da mesma forma, o número de Weber compara a magnitude relativa da inércia com a tensão superficial e é calculado usando a seguinte equação:

Onde: σ é a tensão superficial do líquido. O número de Ohnesorge é então calculado da seguinte forma:

Essa grandeza independente da velocidade é usada em combinação com o número de Reynolds para identificar os quatro regimes de jato líquido: (1) Rayleigh, (2) primeiro induzido pelo vento, (3) segundo induzido pelo vento e (4) atomização. Para o fluxo de líquido criogênico livre de turbulência laminar, os parâmetros devem ser selecionados para operar dentro do regime de Rayleigh¹⁹ (i.e., ). Nesse regime, a coluna fluida permanecerá contínua com superfície lisa até o chamado comprimento intacto, estimado da seguinte^forma20:

Os diferentes parâmetros de fluido para um jato de hidrogênio cilíndrico cilíndrico de 5 μm de diâmetro operado a 60 psig e 17 K estão resumidos na Figura 3. Para manter um jato contínuo por distâncias maiores, o líquido deve ser resfriado suficientemente próximo à transição de fase líquido-sólido (Figura 4) para que o resfriamento evaporativo, que ocorre quando o jato se propaga no vácuo, solidifique o jato antes do início da ruptura de Rayleigh ^3,21.

Protocol

O protocolo a seguir detalha a montagem e operação de um jato de hidrogênio cilíndrico cilíndrico de 5 μm de diâmetro operado a 17 K, 60 psig como um caso de exemplo. Uma extensão desta plataforma para outros tipos de abertura e gases requer operação em diferentes pressões e temperaturas. Como referência, os parâmetros de trabalho para outros jatos estão listados na Tabela 1. As seções 1-3 e 7 são realizadas à temperatura e pressão ambiente, enquanto as seções 4-6 são realizadas a alto vácuo.

1. Instalação do criostato na câmara de vácuo

CUIDADO: Um recipiente de vácuo pode ser perigoso para o pessoal e o equipamento devido ao colapso, ruptura devido à pressurização do enchimento ou implosão devido à falha da janela de vácuo. Válvulas de alívio de pressão e discos de ruptura devem ser instalados em vasos de vácuo dentro de um sistema criogênico para evitar sobrepressurização.

1. Introduza cuidadosamente o criostato na câmara de vácuo. Isole vibracionalmente o criostato da câmara de vácuo usando uma plataforma de estabilização.
2. Realize um teste de vácuo para determinar a pressão de vácuo basal que, descobrimos, deve ser melhor do que ~5 x ^10-5 mBar. Um analisador de gases residuais (RGA) é frequentemente útil para identificar a umidade e os gases contaminantes presentes no sistema.
3. Conecte o controlador de temperatura e o aquecedor ao criostato e confirme uma leitura precisa à temperatura ambiente.
   1. Se um valor inesperado for medido, verifique a continuidade do sensor de temperatura para os terminais corretos no controlador de temperatura. Caso contrário, substitua o sensor de temperatura.
4. Conecte a(s) linha(s) de retorno de hélio a um painel de medidor de vazão ajustável.
5. Evacue a cobertura de vácuo isolante na linha de transferência para melhor que 1 x ^10-2 mBar usando uma bomba turbomolecular apoiada por uma bomba de rolagem seca.
6. Aplique uma fina camada de graxa de vácuo criogênica no anel O dentro da cabeça do criostato.
7. Insira lentamente a baioneta da linha de transferência do frigorífico no criostato até que o parafuso de ajuste entre em contacto com a cabeça do criostato. Deve haver resistência mínima. Aperte o parafuso de ajuste para ajustar a válvula da agulha na baioneta do refrigerador para a posição desejada.
8. Realize um teste de desempenho de criostato para verificar a confiabilidade do sensor de temperatura resfriando até a temperatura mais baixa possível. Se temperaturas inesperadas forem medidas durante o resfriamento, inspecione visualmente os sensores de temperatura para um bom contato com o criostato. Se necessário, reposicione e aplique graxa de vácuo criogênica para melhorar o contato.
9. Montar a linha de gás da amostra de acordo com o diagrama P&ID na Figura 1. Use um detector de vazamento de alta sensibilidade para identificar vazamentos.
   CUIDADO: Hidrogênio, deutério e metano são gases extremamente inflamáveis. Use tubulações e equipamentos projetados para suportar as pressões e riscos físicos. Exaustão ou ventilação local são necessárias para manter a concentração abaixo do limite de explosão. Antes de aplicar este procedimento com quaisquer outros gases, consulte a ficha de dados de segurança (SDS) associada.
10. Purgar a linha de gás de acordo com a técnica de purga de fluxo contínuo para diluir gases contaminantes e vapor de água até a pureza do gás da amostra. O tempo total depende do volume da linha de gás e do fluxo de gás a uma dada pressão de apoio.
    CUIDADO: Ao purgar a linha, certifique-se de que a câmara de vácuo seja adequadamente ventilada ou mantida sob vácuo para evitar o acúmulo de gases inflamáveis.
11. Após a limpeza inicial estar completa, mantenha a pressão positiva constante (por exemplo, 30 sccm a 50 psig) na linha para mitigar o risco de entrada de gases contaminantes na linha quando a câmara de vácuo estiver à pressão ambiente.

2. Instalação dos componentes da fonte criogênica

NOTA: Toda a preparação e montagem dos componentes da fonte criogênica deve ser realizada em um ambiente limpo com a roupa de sala limpa apropriada (por exemplo, luvas, redes de cabelo, jalecos, etc.).

1. Use a limpeza ultrassônica indireta para remover contaminantes (por exemplo, índio residual) dos componentes da fonte criogênica.
   1. Encha um sonicator com água destilada e adicione um surfactante para reduzir a tensão superficial da água.
   2. Coloque as peças da fonte criogênica em copos de vidro individuais, submerja-as totalmente em isopropanol de grau eletrônico e cubra os copos com papel alumínio para reduzir a evaporação e evitar a contaminação de partículas.
   3. Coloque os copos no cesto de limpeza ou um suporte de béquer no sonicator para maximizar a cavitação. Os copos não devem tocar na parte inferior do sonicator.
   4. Ative o sonicator por 60 min.
   5. Inspecione o isopropanol usando uma luz branca brilhante em busca de partículas ou resíduos em suspensão.
   6. Se as partículas estiverem visíveis, lave as peças com isopropanol limpo e substitua o banho de isopropanol. Sonicar em ciclos de 60 min até que nenhuma partícula ou resíduo seja visível.
   7. Coloque as peças em uma superfície coberta e limpa para dessecar por um mínimo de 30 minutos antes da montagem.
2. Repita a seção 2.1 para o filtro de aço inoxidável, a tampa da fonte, a virola e os parafusos de montagem.
3. Corte um pedaço de índio para cobrir ao máximo a junção entre o corpo da fonte criogênica e o dedo frio do criostato.
4. Coloque o índio sobre a fonte criogênica e segure-o com o dedo frio do criostato. Aperte os parafusos de retenção, garantindo que o índio permaneça plano, para estabelecer uma vedação térmica entre os componentes. Não aperte demais, pois os fios de cobre são facilmente danificados.
5. Rosqueie o filtro roscado de aço inoxidável no flange da fonte criogênica.
6. Coloque uma junta de índio na flange de origem. Fixe a flange da fonte ao corpo da fonte criogênica usando os parafusos da flange. Aperte os parafusos diagonalmente em vez de sequencialmente ao redor da circunferência.
7. Conecte a linha de gás da amostra no criostato à fonte criogênica. Verifique se há vazamentos usando um detector de vazamento de alta sensibilidade.

3. Instalação da abertura

1. Selecione uma abertura de acordo com as necessidades experimentais.
   1. Inspecione a abertura usando técnicas de microscopia de campo claro e campo escuro para identificar imperfeições na abertura, obstruções físicas ou fotorresistência residual.
   2. Algumas obstruções físicas podem ser removidas facilmente quando enxaguadas com isopropanol. Caso contrário, descarte a abertura.
   3. Se houver fotorresistência residual da nanofabricação da abertura, use um banho de acetona ou solução de piranha para removê-la.
      ATENÇÃO: A solução de piranha, composta por ácido sulfúrico 3:1 (H 2 SO₄) e peróxido de hidrogênio (H 2 O₂),é extremamente corrosiva para materiais orgânicos, incluindo a pele e o trato respiratório. A reação da piranha com material orgânico libera gás, que pode se tornar explosivo. Nunca lacre recipientes contendo piranha. Um protetor facial completo, avental resistente a produtos químicos, jaleco e luvas de neoprene são necessários.
2. Enxágue a abertura com isopropanol de grau eletrônico para remover qualquer detrito ou contaminação da superfície. Deixe a abertura secar em uma superfície limpa e coberta por 10 minutos antes da instalação.
3. Coloque a virola dentro da tampa.
4. Use pinças limpas e de ponta macia para colocar a abertura dentro da virola. Toque na tampa para centralizar a abertura na virola.
5. Solte um anel de índio em cima da abertura. Novamente, toque na borda da tampa para centralizar o anel de índio na abertura.
6. Aperte manualmente a tampa na flange da fonte até que seja detectada uma resistência mínima.
7. Desrestrinja a taxa de fluxo no controlador de fluxo de massa aumentando o setpoint para 500 sccm e defina a pressão do gás para ~50 psig no regulador de pressão.
8. Aperte a abertura delicadamente por alguns graus de cada vez usando uma chave inglesa até que a taxa de fluxo comece a diminuir.
9. Termine de apertar a tampa verificando a taxa de vazamento na parte superior da tampa com o detector de vazamento de alta sensibilidade em vez do controlador de fluxo de massa. Pare quando o aperto não diminuir mais a taxa de vazamento medida.
10. Se a vazão não cair abaixo de aproximadamente 50 sccm, prossiga com as etapas a seguir.
    1. Use o detector de vazamento para verificar se há vazamentos ao redor da flange e da tampa da fonte. Reaperte os parafusos na flange da fonte e meça novamente a taxa de vazamento.
    2. Remova a tampa e inspecione a abertura e a ponta da flange da fonte.
    3. Se a abertura estiver danificada, limpe a tampa de acordo com o passo 2.2 e repita o ponto 3.
    4. Se o anel de índio estiver fixado à abertura, elimine a abertura e repita a secção 3.
    5. Se o anel de índio completo estiver fixado à flange, use uma lâmina de barbear de plástico limpa para raspar o índio residual e, em seguida, repita as etapas 3.2-3.10.
    6. Com o tempo, o índio pode se acumular na ponta da flange da fonte, impedindo a vedação das aberturas subsequentes. Nesse caso, remova o flange de origem e repita as seções 2.1-2.2 seguidas pelas etapas 2.5-2.7.
11. Como precaução de segurança, altere o setpoint no controlador de fluxo de massa para 10 sccm mais alto do que o fluxo final determinado pelas dimensões da abertura.

4. Procedimento de arrefecimento

1. Verifique se a pressão da câmara de vácuo atingiu a linha de base esperada para um determinado fluxo de gás de amostra. Para garantir a ausência de gases contaminantes, que se depositarão na fonte criogênica durante o resfriamento, a câmara de vácuo é normalmente bombeada por pelo menos 1 h após atingir a pressão basal. Essa duração varia de acordo com os níveis de umidade locais e o sistema de vácuo.
2. Ligue o aquecedor de exaustão de criostato para evitar o congelamento da cabeça do criostato do fluxo de retorno do gás hélio.
3. Desrestrinja o fluxo de gás no controlador de fluxo de massa aumentando o setpoint para 500 sccm.
4. Encha a armadilha fria de ciclo aberto com nitrogênio líquido. Certifique-se de que o nível de nitrogênio líquido esteja sempre acima do filtro em linha. Monitore e recarregue conforme necessário durante a operação de resfriamento e jato.
   CUIDADO: O contato com líquidos criogênicos, como nitrogênio líquido ou hélio líquido, queimará a pele, o rosto e os olhos. Ao manusear grandes volumes de líquidos criogênicos (multilitros), use face shield, óculos de segurança, luvas criogênicas com isolamento térmico, avental criogênico, calça comprida sem punhos e calçados fechados. Tais líquidos podem deslocar o oxigênio e causar sufocamento rápido.
5. Ajuste o(s) medidor(es) de fluxo ajustável na(s) linha(s) de retorno de hélio para abrir totalmente.
6. Despressurizar o dewar de hélio líquido usando a válvula de ventilação.
7. Feche a válvula de esfera para a válvula de alívio de baixa pressão no dewar de hélio líquido. A pressão de dewar recomendada durante o resfriamento é de 10 psig. Uma válvula angular no adaptador de dewar permite que o operador reduza a pressão de dewar se houver energia de resfriamento excedente após a liquefação da amostra.
8. Insira a baioneta de dewar de suprimento no dewar de hélio líquido em um movimento suave. O dewar deve pressurizar a 10 psig quando a baioneta entra em contato com o líquido.
   CUIDADO: Mantenha toda a pele exposta longe do pescoço do dewar em todos os momentos.
9. Verifique se há vazamentos de gás hélio entre o adaptador dewar e dewar depois que a conexão for reforçada usando um detector de vazamento.
10. Ative o aquecedor no controlador de temperatura e ajuste o setpoint de temperatura para 295 K.
11. Uma vez que a linha de transferência enche e esfria, a temperatura do criostato cairá da temperatura ambiente para 295 K, momento em que o aquecedor será ativado para evitar uma nova queda de temperatura. Note que o tempo necessário para a queda inicial da temperatura depende da pressão de dewar e da linha de transferência total e do comprimento do criostato.
12. Ajuste a taxa de rampa no controlador de temperatura para 0,1 K/s e o setpoint para 200 K. Regule o fluxo de hélio para seguir a rampa para que o aquecedor não ligue. Segure a 200 K por um breve segmento de permanência (por exemplo, 5 min) para permitir que o criostato termalize. Repita para dois segmentos adicionais de rampa de permanência para 120 K e depois 40 K. Um procedimento de resfriamento conservador é usado para evitar fortes gradientes de temperatura ao longo do sistema e permite que os parâmetros do sistema sejam monitorados de perto. As temperaturas de permanência são selecionadas longe das temperaturas de sublimação para gases contaminantes.
    1. Se o fluxo de gás aumentar inesperadamente, a vedação de índio na flange ou abertura da fonte pode ter falhado. Anule o procedimento de resfriamento prosseguindo para a etapa 6.4. Uma vez ventilada a câmara de vácuo, inspecione as vedações e consulte o ponto 3.10 para reapertar e verificar se existem fugas.
13. A 40 K, ajustar manualmente os parâmetros P-I-D do controlador de temperatura seguindo o método de Ziegler-Nichols²² até que a estabilidade da temperatura seja melhor que ±0,02 K.

5. Liqueficação e operação a jato

1. Confirme se o nível de nitrogênio líquido está acima do filtro em linha.
2. Desative a rampa de temperatura e altere a temperatura do setpoint para bem abaixo da temperatura teórica de transição de fase líquido-vapor (por exemplo, 20 K para hidrogênio).
3. No início da liquefação, o fluxo de gás aumentará até o máximo e uma mistura de gás e líquido pulverizará a partir da abertura. Aumente o(s) fluxo(s) de hélio para fornecer energia de resfriamento adicional para passar rapidamente pela transição de fase.
4. Utilizar shadowgraphy de alta magnificação com iluminação pulsada de sub-nanossegundos para visualizar a estabilidade e laminaridade do jato²³.
5. Opcional: Se uma aplicação ou experimento tiver um local pré-determinado para a amostra (por exemplo, detectores alinhados à mesma posição no espaço), traduza a fonte criogênica usando um manipulador multieixo na flange de criostato ou atuadores motorizados de pino na câmara de vácuo.
6. Traduza o apanhador para maximizar a pressão na linha dianteira do apanhador.
7. Otimize os parâmetros P-I-D e o fluxo de hélio para melhorar a estabilidade da temperatura para melhor do que ±0,02 K. Observe que a estabilidade geral do jato depende fortemente da pressão da câmara de vácuo, da pressão de suporte do gás e da temperatura. Por exemplo, uma alteração em apenas 1 x ^10-5 mBar pode exigir reotimização.
8. Digitalize em temperatura e pressão para otimizar a estabilidade e laminaridade do jato. Os parâmetros do jato de amostra estão listados na Tabela 1.
   1. Se o jato se quebrar em um spray, a pressão e a temperatura no espaço de fase podem estar muito próximas da curva de vaporização.
   2. Oscilações de temperatura de grande amplitude ou fluxo de hélio resultarão em perturbações espaciais periódicas, que (no caso extremo) resultarão na quebra acionada do jato. Reduza o fluxo de hélio e reotimize os parâmetros P-I-D para amortecer as oscilações.
   3. Se o jato apresentar ondas transversais (i.e., regime de primeiro vento) ou longitudinais (i.e., instabilidade Plateau-Rayleigh), diminua a temperatura para aumentar a viscosidade, reduzindo assim o número de Reynolds.
   4. Se a laminaridade não puder ser alcançada e as características do jato forem independentes de mudanças de temperatura e pressão, pode haver uma obstrução física (por exemplo, detritos físicos ou gelo) na abertura. Antes de abortar o teste, siga os passos 6.1-6.5 e monitore de perto a pressão de vácuo e a temperatura do criostato. Se um gás ou água contaminante sublimou na abertura, causando um bloqueio parcial ou total, ele pode ser identificado pela temperatura de ebulição. Repita as etapas 4.11-4.12 e 5.1-5.6 para determinar se a estabilidade do jato melhora.

6. Procedimento de aquecimento

NOTA: Se a abertura for danificada durante o funcionamento, limite imediatamente o fluxo de gás da amostra a 10 sccm e reduza a pressão do gás da amostra para 30 psig. Em seguida, prossiga diretamente para a etapa 6.5.

1. Altere o setpoint para 20 K e diminua a pressão do gás da pressão de operação para aproximadamente 30 psig.
2. Aumente o setpoint de temperatura em etapas de 1 K enquanto monitora a pressão no regulador de gás. À medida que o líquido na fonte criogênica vaporiza, a pressão na linha de gás aumentará rapidamente e o fluxo através do controlador de fluxo de massa lerá 0 sccm.
   NOTA: Não permita que a pressão do gás exceda a pressão máxima de funcionamento dos componentes na linha de gás de amostra. Se isso ocorrer, aguarde até que a linha despressurize para um valor seguro através da válvula de abertura ou alívio de pressão antes de aumentar ainda mais o setpoint.
3. Repetir o passo 6.2 até que o aumento do setpoint de temperatura em 1 K não resulte num aumento da pressão da linha de gás.
4. Habilite a rampa de temperatura, altere o setpoint de temperatura para 300 K e regule o fluxo de hélio conforme necessário para manter um aumento de temperatura de 0,1 K/s.
5. Quando a temperatura da fonte estiver acima de 100 K, feche o(s) medidor(es) de vazão ajustável(is) na(s) linha(s) de retorno de hélio. Despressurize o dewar e abra a válvula de esfera para a válvula de alívio de pressão mais baixa.
6. Aguarde até que o criostato termalize a 300 K antes de ventilar a câmara de vácuo. Isso evitará que o vapor de água se condense nos componentes do criostato e da fonte criogênica.
7. Despressurizar o dewar, em seguida, remover o suprimento dewar bayonet.
8. Remova a armadilha fria de nitrogênio líquido.
9. Limite o fluxo de gás no controlador de fluxo de massa a 30 sccm.
10. Desligue o aquecedor de gases de escape.
11. Desative o aquecedor no controlador de temperatura.
12. Se a abertura estiver danificada ou se houver suspeita de obstrução devido a uma alteração do fluxo, prossiga para a secção 7. Caso contrário, a abertura não precisa ser substituída.

7. Substituição da abertura

1. Remova a tampa e inspecione a abertura e a ponta da flange da fonte.
2. Se o anel de índio grudar na flange, use uma lâmina de barbear de plástico limpa para raspá-la usando pressão moderada.
3. Se a abertura permanecer selada à flange da fonte quando a tampa for removida, limite o fluxo de gás a 10 sccm e confirme que a pressão de suporte do gás caiu para 30 psig. Remova a abertura cuidadosamente com uma lâmina de barbear de plástico. Se removido prematuramente, a pressurização excessiva na linha pode danificar ou ejetar a abertura.
4. Repita a seção 3 para instalar uma nova abertura.

Representative Results

Seguindo a etapa 5.4, shadowgraphs de alta ampliação são usados para avaliar a laminaridade, o jitter de posicionamento e a estabilidade a longo prazo durante a operação do jato. É fundamental usar iluminação pulsada de subnanossegundos para registrar uma imagem instantânea do jato para que o movimento do jato (~0,1 μm/ns para H₂) não desfoque irregularidades ou turbulências da superfície. Imagens de amostra de jatos 2 x 20 μm 2 H 2, 4 x 12 μm 2 H 2 e 4 x 20 μm 2 D ₂ são mostradas na Figura 5.

Um sistema adicional de imagem de alta ampliação é usado para posicionar precisamente o jato líquido criogênico no espaço. Para simplificar, os sistemas de imagem são projetados para fornecer vistas frontais e laterais do jato. É particularmente importante avaliar a estabilidade do jato e determinar a orientação dos jatos planares. Um estudo do jitter espacial de um 2 x 20 μm 2 H² em função da distância da abertura, realizado durante um único teste durante várias horas, é mostrado na Figura 6. O jitter de posicionamento de 1σ para cada ponto da Figura 6A foi calculado a partir de 49 imagens registradas em 10 Hz. Aqui, a posição do jato foi determinada em relação a uma posição de referência fixa. A Figura 6B mostra como exemplo os histogramas normalizados da posição do jato a 23 mm. Um estudo mais detalhado pode ser encontrado em Obst et al.⁵. Em média, o jitter espacial aumenta linearmente longe do bico.

Os observáveis típicos do sistema durante a liquefação e operação a jato (de acordo com a seção 5) de um jato criogênico de deutério de 4 x 20 μm² são mostrados na Figura 7. O monitoramento cuidadoso da temperatura, vazão, pressão de apoio da amostra e pressões de vácuo permite que o operador identifique rapidamente quaisquer irregularidades e reaja de acordo. Por exemplo, se o jato sair do coletor, indicado por uma caixa tracejada, a câmara de vácuo e a pressão da linha anterior aumentam significativamente. A potência de resfriamento adicional é então necessária para manter a temperatura do setpoint.

Uma vez estabilizados, todos os observáveis devem ser constantes com oscilações mínimas. Qualquer deriva de longo prazo é indicativa de um problema (por exemplo, vazamentos, contaminação por gás, diminuição no desempenho do sistema de vácuo, posicionamento de deriva no coletor). A escolha da abertura dita fortemente os parâmetros operacionais do jato no regime de Rayleigh. Uma vez identificados os parâmetros ótimos para um determinado tipo de gás e abertura, o jato resultante é altamente reprodutível; no entanto, quaisquer pequenos desvios na abertura requerem reotimização a partir dos valores previamente identificados. Os parâmetros típicos da operação estão resumidos na Tabela 1.

Figura 1: Diagrama P&ID de uma plataforma de liberação de jato líquido criogênico típica. Os subsistemas de gás, vácuo e criogênico da amostra são descritos. As pressões da câmara de vácuo, da linha dianteira da bomba turbomolecular e da linha dianteira do captador a jato são monitoradas com os medidores de vácuo V1, V2 e V3, respectivamente. A temperatura do criostato é regulada ativamente usando um controlador de temperatura P-I-D. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figura 2: Desenho tridimensional da montagem da fonte criogênica. As vedações de índio são instaladas entre o dedo frio e o corpo da fonte, o corpo e a flange da fonte, e a flange e a abertura da fonte. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figura 3: Resumo dos parâmetros de fluidodinâmica. Os parâmetros são fornecidos, assumindo um jato de hidrogênio cilíndrico cilíndrico de ø5 μm operado a 60 psig e 17 K. Os valores de densidade, viscosidade e tensão superficial são do NIST. ¹⁵. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figura 4: Equação de estado do hidrogênio em temperaturas criogênicas¹⁵. Os pontos críticos e triplos são indicados por círculos preenchidos em azul e laranja, respectivamente. A operação do jato segue uma isóbar através da transição de fase gás-líquido. O jato se solidifica via resfriamento evaporativo na câmara de vácuo. A caixa cinza indica a faixa de pressões de suporte (40-90 psia) e temperaturas (17-20 K) que são escaneadas para otimizar a estabilidade de um jato de hidrogênio cilíndrico cilíndrico de ø5 μm. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura. 

Figura 5: Shadowgraphs representativos de aumento de 20x de jatos líquidos criogênicos laminares sem turbulênciausando um laser de comprimento de onda de 10 ps/1057 nm. (A) Abertura = 2 x 20 μm 2, gás = H₂, T = 15,8 K, P = 188 psig. (B) Abertura = 4 x 12 μm 2, gás = H 2, T = 17,2 K, P = 80 psig. (C) Abertura = 4 x 20 μm 2, gás: D₂, T = 20 K, P = 141 psig. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura. 

Figura 6: Estabilidade da posição do jato para jato de hidrogênio criogênico de 2 x 20 μm² . Os parâmetros são 18 K, 60 psig e R_e 1887. (A) Posicionamento do jitter em função da distância da abertura. O jitter longitudinal (lateral) corresponde ao movimento paralelo ao eixo curto (longo) da folha retangular. (B ) Histograma normalizado da posição do jato para determinar o jitter lateral (σ = 5,5 μm) e longitudinal (σ = 8,5 μm) a 23 mm do bocal. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figura 7: Fluxo e pressões representativos durante a operação do jato criogênico. (A) Esquerda: fluxo de gás da amostra, direita: pressão de retorno do gás da amostra em função do tempo. Gráfico semi-log da pressão da câmara de vácuo (V1; B), pressão de linha dianteira da bomba turbomolecular (V2; C) e pressão do captador a jato (V3; D) como funções do tempo. Números circulares identificam mudanças no sistema observadas durante a seção 5 do protocolo. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura. 

Amostra de gás	Abertura	Temperatura (K)	Pressão (psig)	Vazão (sccm)
Hidrogénio	Ø5 μm cilíndrico	17	60	150
50% Hidrogênio, 50% Deutério	Ø5 μm cilíndrico	20	30, 30	130
Deutério	Ø5 μm cilíndrico	22	75	80
Hidrogénio	1 μm x 20 μm planar	18	182	150
Hidrogénio	2 μm x 20 μm planar	18	218	236
Hidrogénio	4 μm x 20 μm planar	17.5	140	414
Deutério	4 μm x 20 μm planar	20.5	117	267
Argônio	Ø5 μm cilíndrico	90	50	18.5
Metano	Ø5 μm cilíndrico	100	75	46

Tabela 1: Condições de operação do jato de amostra.

Discussion

A operação bem-sucedida do jato líquido criogênico requer limpeza meticulosa e monitoramento cuidadoso da estabilidade da temperatura. Uma das falhas mais frequentes e evitáveis é um bloqueio parcial ou total da abertura do tamanho de mícrons. Cobre, aço inoxidável ou índio da fonte ou partículas transportadas pelo ar podem ser introduzidos em qualquer etapa da montagem da fonte. Todos os componentes devem passar por um processo de limpeza robusto usando sonicação indireta. A montagem e o armazenamento em uma sala limpa de classe 10.000 ou superior melhoram a taxa de sucesso.

Outra etapa crítica do procedimento é estabilizar a temperatura da fonte criogênica. Os utilizadores devem assegurar que a temperatura do líquido que sai da fonte é medida independentemente do calor variável libertado pela liquefação contínua no reservatório. Isso é feito colocando o sensor de temperatura perto da abertura (por exemplo, na flange da fonte) ou longe da fonte de calor. Além disso, os parâmetros P-I-D devem ser otimizados manualmente usando o método de Ziegler-Nichols para cada combinação de temperatura e pressão de apoio. Se as flutuações de temperatura se tornarem muito grandes, oscilações periódicas podem ser observadas no jato, às vezes levando à quebra periódica. Deve-se notar que as funções de ajuste automático integradas ou filtros passa-baixa não foram bem-sucedidos em estabilizar a temperatura durante a operação do jato.

O sistema de jato líquido criogênico, embora altamente adaptável, é um desafio de implementar em instalações de grande escala com protocolos de vácuo estabelecidos. Por exemplo, estágios de bombeamento diferencial são necessários quando o equipamento a montante é sensível ao gás residual (por exemplo, laser de elétrons livres FLASH no DESY ou instrumento MeV-UED no SLAC). Além disso, câmaras de vácuo de grande diâmetro, como as de lasers multi-PW, provavelmente requerem criostatos flexíveis no vácuo. Em comparação com os criostatos convencionais de comprimento fixo, eles podem ser facilmente desacoplados das vibrações da câmara e têm um braço de alavanca mais curto. Um criostato flexível a vácuo já foi implementado com o laser Draco Petawatt na Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR). Outra observação é que a abertura pode ser danificada quando o jato é irradiado por um laser de ultra-alta intensidade muito próximo da fonte. Recentemente, uma lâmina de helicóptero mecânico (operando a 150 Hz e sincronizada com o pulso de laser) foi implementada para proteger e isolar a abertura da interação laser-plasma.

Este sistema produz jatos líquidos criogênicos cilíndricos e planares em escala de mícron, altamente ajustáveis, livres de turbulências, cilíndricos e planares. O desenvolvimento contínuo do sistema de jato líquido criogênico está focado em materiais e design de abertura avançada, melhorias no sistema de vácuo e captador e mistura avançada de isótopos de hidrogênio. Este sistema permitirá uma transição para a ciência de alta densidade de energia e taxa de repetição e abrirá caminho para o desenvolvimento de aceleradores de partículas de próxima geração.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Cryogenic apron	Tempshield	Cryo-apron	Core body protection from cryogenic liquids
Cryogenic face shield	3M	82783-00000	ANSI Z87.1 rated for full face protection from cryogenic liquids
Cryogenic gloves	Tempshield	Cryo-gloves MA	Hand protection from cryogenic liquids
Cryogenic source components	SLAC National Accelerator Laboratory	Custom	Components are made of Oxygen-free Copper (OFC) to maximize thermal conductivity at cryogenic temperatures.
Cryostat and transfer line	Advanced Research Systems	LT-3B	Available in custom lengths up to 1250 mm for compatibility with existing vacuum vessels. Transfer line length and style can be selected based on system or laboratory space constraints.
Cylindrical apertures	SPI Supplies	P2005-AB	Commercial cylindrical apertures can be purchased individually
Electronic-grade isopropanol	Sigma Aldrich	733458-4L	99.999%, minimal particulates/trace metals, dries residue free
Flammable gas regulator	Matheson	M3816A-350	Pressure control of sample gas (e.g. hydrogen, deuterium)
Indium	Indium Corporation	Custom	99.99%, 50-75µm thick, for thermal and liquid seals in cryogenic source
Jet catcher system	SLAC National Accelerator Laboratory	Custom	Consists of skimmer, vacuum hardware and feedthroughs, vacuum gauge, roots vacuum pump
Laboratory-grade acetone	Sigma Aldrich	179973-4L	Used to remove grease and photoresist from components. Purity and grade not critical since final cleaning will use electronic-grade isopropanol
Leak detector	Matheson	SEQ8067	To ensure jet apertures have sealed before pumping down
Liquid helium	Airgas	HE 100LT	Top-loading dewar, Consumption depends on cryostat, source dimensions, and total gas flow. Typically 3-5 L/h.
Liquid nitrogen	Airgas	NI 160LT22	Total cold trap volume 4 L, consumption approximately 2L/h during jet operation
LN dewar flask (4 L)	ThermoFisher Scientific	4150-4000	For the liquid nitrogen cold trap
LN transfer hose	Cryofab	CFUL series	Uninsulated cryogenic hose with a phase separator to transfer LN from storage dewar to LN dewar flask for the cold trap
Manual XY manipulator	Pfeiffer Vacuum	420MXY100-25	Course adjustment (+/- 12.5 mm) of cryogenic source.
Manual Z manipulator	McAllister Technical Services	ZA12	Course adjustment of cryostat length for interchangeability on different vacuum vessels. Additionally, retracting cryogenic source from interaction point.
Mass flow controller	MKS Instruments	P9B, GM50A	To control and monitor gas flow
Planar apertures	Norcada	Custom	Custom nanofabrication of planar apertures
Positioning actuators	Newport	LTAHLPPV6, 8303-V	High-precision (<2µm), motorized jet positioning
Rotation stage	McAllister Technical Services	DPRF600	Precision alignment of jet orientation
Safety glasses	3M	S1101SGAF	ANSI Z87.1 rated for work with compressed gases